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Moを基盤とした結晶性複合酸化物の結晶構造と触媒活性の関係の解明

研究課題

研究課題/領域番号 18K14058
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関神奈川大学

研究代表者

石川 理史  神奈川大学, 工学部, 助教 (60813350)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2020年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2019年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2018年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード結晶性複合酸化物触媒 / 選択酸化 / 多元化 / 結晶性Mo3VOx複合酸化物 / ε-Keggin型ヘテロポリ酸 / 元素多様性 / 酸化触媒 / 結晶性複合酸化物 / 構造制御 / 異金属導入 / 選択酸化反応 / 添加金属 / 触媒作用場 / ミクロ細孔
研究成果の概要

結晶性Mo3VOx複合酸化物(MoVO)およびε-Keggin型ヘテロポリ酸を基にで構築するMo12M3O40(M = Co, Bi等。以下ε-MoMO)の結晶構造を保ったまま骨格元素置換および金属元素導入を行った。MoVOの場合、アクロレイン選択酸化反応の工業触媒である多元系MoVWCu複合酸化物の組成を実現できた。得られた触媒は工業触媒を凌駕する触媒性能を示した。ε-MoMOの場合、ε-MoCoOにFe2+を導入することで触媒の再酸化速度が著しく向上した。得られた作用はプロピレン選択酸化反応における工業触媒(多元系MoBiCoFe複合酸化物)で見られるFeの添加効果と同様であり、興味深い。

研究成果の学術的意義や社会的意義

工業実触媒の色彩を帯びた結晶性複合酸化物を用いることで、工業触媒として広く用いられる多元系Mo-V複合酸化物および多元系Mo-Bi-Fe-Co複合酸化物の触媒作用を調べた。結晶性Mo3VOxの場合、結晶構造を保ったままWおよびCuを導入することで、アクロレイン選択酸化反応における工業触媒の組成を、結晶構造体で表現できた。この触媒は結晶体でありながら工業触媒より高い活性を示した。本触媒の結晶構造と触媒活性の関係を調べることで工業触媒における各構成金属の役割を明確化できた。得られた成果は将来の酸化物触媒設計における基礎学理を提供するものであり、アカデミアのみならず化学産業への波及が期待できる。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2021 2020 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 3件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 5件、 招待講演 4件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Thermally Induced Transformation of Sb-Containing Trigonal Mo3VOx to Orthorhombic Mo3VOx and Its Effect on the Catalytic Ammoxidation of Propane2020

    • 著者名/発表者名
      Inukai Shoma、Ishikawa Satoshi、Tanabe Toyokazu、Jing Yuan、Toyao Takashi、Shimizu Ken-Ichi、Ueda Wataru
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 32 号: 4 ページ: 1506-1516

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b04534

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of High Dimensionally Structured Mo-Fe Mixed Metal Oxide and Its Catalytic Activity for Selective Oxidation of Methanol2020

    • 著者名/発表者名
      Shimoda Kosuke、Ishikawa Satoshi、Tashiro Masaya、Kumaki Masahiro、Hiyoshi Norihito、Ueda Wataru
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 59 号: 8 ページ: 5252-5255

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b03713

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective Oxidation of Methacrolein over Crystalline Mo3VOx Catalysts and Comparison of Their Catalytic Properties with Heteropoly Acid Catalysts2020

    • 著者名/発表者名
      Ishikawa Satoshi、Noda Nagisa、Wada Masaki、Tsurumi Shota、Ueda Wataru
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 10 号: 18 ページ: 10535-10545

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c02530

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Influence of the structure of trigonal Mo-V-M3rd oxides (M3rd; -, Fe, Cu, W) on catalytic performances in selective oxidations of ethane, acrolein, and allyl alcohol2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Toru Murayama, Benjamin Katryniok, Franck Dumeignil, Marcia Araque, Svetlana Heyte, Sebastien Paul, Yudai Yamada, Mizuki Iwazaki, Nagisa Noda, Wataru Ueda
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 584 ページ: 117151-117151

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2019.117151

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermal Behavior, Crystal Structure, and Solid-State Transformation of Orthorhombic Mo-V Oxide under Nitrogen Flow or in Air2019

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Sadakane, Katsunori Kodato, Nobuhiro Yasuda, Satoshi Ishikawa, Wataru Ueda
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 4 号: 8 ページ: 13165-13171

    • DOI

      10.1021/acsomega.9b01212

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Redox-Active Zeolitic Transition Metal Oxides Based on ε-Keggin Units for Selective Oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      Zhenxin Zhang, Satoshi Ishikawa, Qianqian Zhu, Toru Murayama, Masahiro Sadakane, Michikazu Hara, Wataru Ueda
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 58 号: 9 ページ: 6283-6293

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b00502

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] High dimensionally structured W-V oxides as highly effective catalysts for selective oxidation of toluene2019

    • 著者名/発表者名
      Toru Murayama, Satoshi Ishikawa, Norihito Hiyoshi, Yoshinori Goto, Zhenxin Zhang, Takashi Toyao, Ken-ichi Shimizu, Shutoku Lee, Wataru Ueda
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: in press ページ: 60-66

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2019.08.023

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of a Crystalline Orthorhombic Mo-V-Cu Oxide for Selective Oxidation of Acrolein2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Yudai Yamada, Chuntian Qiu, Yoshito Kawahara, Norihito Hiyoshi, Akihiro Yoshida, Wataru Ueda
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 31 号: 4 ページ: 1408-1417

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.8b04962

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Multi-dimensional Crystal Structuring of Complex Metal Oxide Catalysts of Group V and VI Elements by Unit-Assembling2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Zhenxin Zhang, Toru Murayama, Norihito Hiyoshi, Masahiro Sadakane, Wataru Ueda
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis

      巻: 印刷中 号: 17-20 ページ: 1157-1168

    • DOI

      10.1007/s11244-018-1077-0

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] アクロレイン選択酸化反応用工業触媒としての 多元系Mo-V 複合酸化物の触媒活性場の考察2021

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・山田 雄大・樫尾 直樹・下田 光祐・野田 渚紗・村山 徹・上田 渉
    • 学会等名
      第127回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] メタクロレイン酸化とアクロレイン酸化における結晶性Mo3VOx複合酸化物の触媒活性差に関する考察2020

    • 著者名/発表者名
      野田 渚紗・石川 理史・上田 渉
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] エタン酸化反応における結晶性斜方晶Mo3VOx複合酸化物の触媒活性場2020

    • 著者名/発表者名
      青木 和沙・石川 理史・上田 渉
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] {Mo6O21}6-5員環ユニットを基盤としたMoおよびW酸化物の合成と 酸化触媒機能2020

    • 著者名/発表者名
      下田 光祐・宮沢 真維・石川 理史・上田 渉
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Oxidation Catalysis over Crystalline Mo3VOx Catalysts2020

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa・Wataru Ueda
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Oxidation Catalysis over Crystalline Mo3VOx Catalysts for Selective oxidation of Ethane and Acrolein2020

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa・Wataru Ueda
    • 学会等名
      KSIEC-JPI joint symposium
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 結晶性Mo3VOxへのGaの導入とプロパンアンモ酸化活性2020

    • 著者名/発表者名
      石川 理史・田中 良裕・上田 渉
    • 学会等名
      第50回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Mo-V系複合酸化物を用いたアクロレイン選択酸化反応におけるプロモーター元素の機能2020

    • 著者名/発表者名
      石川 理史, 山田 雄大, 樫尾 直樹, 上田 渉
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 結晶性 Mo3VOx への骨格金属置換および異金属導入に立脚した選択酸化活性制御2019

    • 著者名/発表者名
      石川 理史, 上田 渉
    • 学会等名
      日本結晶学学会 令和元年度 年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 三方晶Mo3VOxへのSbのイオン交換と熱処理による斜方晶 Mo3VOx構造への結晶構造変化およびプロパンアンモ酸化活性2019

    • 著者名/発表者名
      石川 理史, 犬飼 将槙, 上田 渉
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Selective oxidation of alkane and unsaturated aldehyde over crystalline Mo3VOx catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa
    • 学会等名
      ETH-ICAT joint symposium on catalysis
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Synthesis of high dimensionally structured mixed metal oxide by an assembly of structural units from giant polyoxometalate2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Wataru Ueda
    • 学会等名
      Kick-Off Meeting of EPSRC-JSPS Core-to-Core Collaboration
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 高次な構造を有する複合酸化物触媒を用いたプロパン選択酸化反応2019

    • 著者名/発表者名
      石川 理史, 松本 克也, 下田 光祐, 上田 渉
    • 学会等名
      第7回 次世代天然ガス利用を考える若手勉強会 2019年7月13日 次世代天然ガス利用を考える若手勉強会,石油学会ジュニアソサイティ( JPIJS)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Introduction of Sb into trigonal Mo3VOx oxide and its crystal structure transformation to orthorhombic Mo3VOx structure by heat treatment2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Shoma Inukai, Toyokazu Tanabe, Wataru Ueda
    • 学会等名
      12th NGCS
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Sbを含む結晶性三方晶Mo3VOx複合酸化物の熱処理による斜方晶Mo3VOx構造への結晶構造変化およびプロパンアンモ酸化反応2019

    • 著者名/発表者名
      石川 理史, 犬飼 将槙, 上田 渉
    • 学会等名
      石油学会 第68回研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 結晶性Mo3VOx複合酸化物触媒へのCuの導入とアクロレイン選択酸化反応2018

    • 著者名/発表者名
      山田雄大,石川理史,上田 渉
    • 学会等名
      石油学会第61回年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Synthesis of crystalline orthorhombic Mo-V-Cu oxide for selective oxidation of acrolein to acrylic acid2018

    • 著者名/発表者名
      Y. Yamada, S. Ishikawa, C. Qiu, W. Ueda
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [図書] Complex Oxides (Chapter 7: New Crystalline Complex Metal Oxide Catalysts with Porous, Acidic, and Redox Properties)2019

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Ishikawa, Zhenxin Zhang, Toru Murayama, Masahiro Sadakane, Wataru Ueda
    • 総ページ数
      240
    • 出版者
      World Scientific Publishing Company
    • ISBN
      9789813278578
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [備考]

    • URL

      http://apchem2.kanagawa-u.ac.jp/uedalab/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書

URL: 

公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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