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Development of a system for hydrogen addition to carbon dioxide and organic substrates under mild conditions using photocatalytic water oxidation

研究課題

研究課題/領域番号 18K14241
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関名古屋大学

研究代表者

Jung Jieun  名古屋大学, 理学研究科, 助教 (60801008)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2019年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2018年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード二酸化炭素 / 光触媒 / 光還元 / レーザーフラッシュフォトリシス / 反応機構 / イリジウム / モリブデン / オスミウム / メカニズム / モリブデン錯体 / イリジウム錯体 / ギ酸 / Carbon dioxide / Photoreduction / Photocatalyst / Iridium complex / Laser flash photolysis
研究成果の概要

本研究では、(PNNP)Mを基本骨格構造として新規CO2光還元触媒を開発のうえ、それらの電気化学的及び光化学的な物性を調査した。これらの実験結果と知見で触媒活性を向上させることに成功し、(PNNP)Irの場合には、これまでに報告されている単核のCO2光還元触媒の中で最高の触媒回転数が獲得された。これらの実験結果と知見を金属錯体の配位子や構造の微調整・改変にフィードバックさせ、様々な新規な(PNNP)M卑金属錯体および(PNNP)M貴金属錯体の合成に成功した。今後の課題としてはこの錯体を電極化し、再生可能エネルギーである水とCO2を用いる人工光合成系に適用可能なシステム開発を目指す。

研究成果の学術的意義や社会的意義

イリジウム錯体(PNNP)Irについては最適反応条件の検討を行った結果、CO2の光還元触媒としてはたらく単核金属錯体としては世界最高の触媒回転数(TON = ~3000)を達成した。(PNNP)Os錯体は既存のOs錯体を遥かに上回る触媒活性を示した。単核のMo錯体がCO2の光還元触媒として単独ではたらくことを示した初めての報告例であるとともに、ギ酸選択的にCO2の光還元反応が進行する数少ない例の一つでもある。
(PNNP)Mを基本骨格構造とした新規CO2光還元触媒の開発および得られた知見は水と太陽光を用いたCO2還元技術の確立と、それに基づく持続可能な循環型社会の実現に貢献することを期待される。

報告書

(3件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2020 2019 2018

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Photocatalytic CO2 reduction using a robust multifunctional iridium complex towards selective formation of formic acid2020

    • 著者名/発表者名
      Kenji Kamada, Jieun Jung* Taku Wakabayashi, Keita Sekizawa, Shunsuke Sato, Takeshi Morikawa, Shunichi Fukuzumi, Susumu Saito*
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 142 号: 23 ページ: 10261-10266

    • DOI

      10.1021/jacs.0c03097

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photodriven Oxidation of Water by Plastoquinone Analogs with a Nonheme Iron Catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Hong Young Hyun、Jung Jieun、Nakagawa Tatsuo、Sharma Namita、Lee Yong-Min、Nam Wonwoo、Fukuzumi Shunichi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 141 号: 16 ページ: 6748-6754

    • DOI

      10.1021/jacs.9b02517

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photocatalytic Oxygenation Reactions with a Cobalt Porphyrin Complex Using Water as an Oxygen Source and Dioxygen as an Oxidant2019

    • 著者名/発表者名
      Hong Young Hyun、Han Ji Won、Jung Jieun、Nakagawa Tatsuo、Lee Yong-Min、Nam Wonwoo、Fukuzumi Shunichi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 141 号: 23 ページ: 9155-9159

    • DOI

      10.1021/jacs.9b02864

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Ligand-induced tuning of the photocatalytic reactivity of new tetradentate PNNP iridium complexes for CO2 reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Jieun JUNG
    • 学会等名
      Solid-State electrochemistry for Coordination Complexes
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] A highly efficient iridium photocatalyst for CO2 reduction as a bi-functional photocatalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Jieun JUNG
    • 学会等名
      統合物質創製化学研究推進機構 The 5th Symposium
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Effect of sacrificial reagents for photocatalytic CO2 reduction using an iridium complex as a bifunctional photocatalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Jieun JUNG, Kenji KAMADA, Keita SEKIZAWA, Takeshi MORIKAWA, Shunichi FUKUZUMI, Susumu SAITO
    • 学会等名
      2019光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] PNNP型四座配位子を有するイリジウム錯体を用いた二酸化炭素の光還元反応2018

    • 著者名/発表者名
      鄭知恩・鎌田健司・村木愛実・関澤佳太・佐藤俊介・森川健志・福住俊一・斎藤進
    • 学会等名
      統合物質創製化学研究推進機構 2nd Young Researchers Forum
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 reduction using an iridium complex with PNNP-type tetradentate ligand2018

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Kenji Kamada, Manami Muraki, Keita Sekizawa, Shunsuke Sato, Takeshi Morikawa, Shunichi Fukuzumi, Susumu Saito
    • 学会等名
      2018光化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 reduction using an iridium complex with PNNP-type tetradentate ligand2018

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Kenji Kamada, Manami Muraki, Keita Sekizawa, Shunsuke Sato, Takeshi Morikawa, Shunichi Fukuzumi, Susumu Saito
    • 学会等名
      14th Korea-Japan Symposium on Frontier Photoscience: Photochemistry, Solar Cells, and Photocatalysts
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Photocatalytic CO2 reduction using an iridium complex with PNNP-type tetradentate ligand2018

    • 著者名/発表者名
      Jieun Jung, Kenji Kamada, Manami Muraki, Keita Sekizawa, Shunsuke Sato, Takeshi Morikawa, Shunichi Fukuzumi, Susumu Saito
    • 学会等名
      The 18th Japan-Korea Joint Symposium on Organometallic and Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2021-02-19  

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