| 研究課題/領域番号 |
18K19101
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
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| 研究機関 | 中央大学 |
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研究代表者 |
張 浩徹 中央大学, 理工学部, 教授 (60335198)
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| 研究分担者 |
松本 剛 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 研究員 (40564109)
中田 明伸 中央大学, 理工学部, 助教 (20845531)
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| 研究期間 (年度) |
2018-06-29 – 2020-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
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| 配分額 *注記 |
6,240千円 (直接経費: 4,800千円、間接経費: 1,440千円)
2019年度: 2,860千円 (直接経費: 2,200千円、間接経費: 660千円)
2018年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
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| キーワード | メタノール / 光脱水素 / 錯体触媒 / シングルサイト触媒 / 光反応 / アルミノシリケート / 分子前駆体 / 触媒 / 脱水素 / アルコール / 鉄錯体 / 軸配位子 / 低スピン / 高スピン / レドックス活性錯体 |
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| 研究成果の概要 |
MeOH中におけるMapHと補助配位子との反応性及び光脱水素化に与える効果を定量的に明らかした。特に、常磁性FeapHとtBuNCにより形成される新たな反磁性錯体種の形成が光安定化に寄与し、FeapH単体よりも水素生成活性を3.9倍向上することを見出した。以上の結果は、apH配位子を脱離させず、反磁性化する錯体設計がMeOHの光脱水素化反応の高活性化に有効である可能性を示す。続いて本研究では二種の分子性アルミノシリケートクラスターから前処理を必要としない５種のゼオライトの合成に成功し、今後分子性脱水素触媒をシングルサイト触媒として担持可能なホスト骨格の新輝合成にも成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
メタノールの脱水素反応はその学術的意義に加え、POM等の製造において重要である。特に脱水条件化における光脱水素はその独創性に特徴がある。本研究では、我々が見いだしたアミノフェノラート錯体の触媒活性能を向上すべく、分子内因子として、置換基、金属種そして補助配位子の選定を検討した結果、従来の触媒に比べ4倍の触媒能の向上に成功した。その過程にこれらの因子が与える効果について分子レベルで明らかにできたことは今後の触媒設計に有意義な知見で有る。さらに、シングルサイト触媒化を指向し、独自の多孔性担体の合成法の開発に成功したことからも、今後シングルサイト光触媒化の実現に向け重要な知見を得られたと考える。
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