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金属ポルフィリンを基盤とする高機能触媒およびデバイスの創製

研究課題

研究課題/領域番号 18KK0156
研究種目

国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))

配分区分基金
審査区分 中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
研究機関大阪大学

研究代表者

林 高史  大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (20222226)

研究分担者 大洞 光司  大阪大学, 大学院工学研究科, 准教授 (10631202)
吉川 佳広  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 主任研究員 (30373294)
北岸 宏亮  同志社大学, 理工学部, 教授 (60448090)
研究期間 (年度) 2018-10-09 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)
2020年度: 8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円)
2019年度: 8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円)
2018年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
キーワード超分子化学 / ポルフィリン / シクロデキストリン / ヘムタンパク質 / 金属ポルフィリン / 自己集積化
研究成果の概要

本研究では、酸素の活性化や運搬、種々の触媒反応をつかさどるヘムタンパク質に含まれる補因子の鉄ポルフィリン(ヘム分子)に注目し、この補因子の類縁体である金属ポルフィリンを基盤とする触媒およびデバイスの創製について、日本の研究グループとフランスの研究グループが有する各々の分子設計、合成、評価技術を結集して実施した。特に、タンパク質が提供する配位圏を意識し、ポルフィリンやシクロデキストリンのユニークな化学修飾を駆使したヘムタンパク質のモデル分子創製を協働で実施した。さらに金属ポルフィリンやヘムタンパク質の集積化に基づくエネルギー・電子移動デバイスの開発を行った。

研究成果の学術的意義や社会的意義

ヘムタンパク質のモデル研究はこれまで数多く報告されているが、その多くは金属ポルフィリンそのものの反応を追跡したり、有機溶媒の中で活性を評価する例が大半であった。本研究では、水中で働くモデルを作成することに加え、ポルフィリン分子の近傍にタンパク質の配位圏を模した分子設計を施し、より精緻なモデルを構築することに学術的意義が認められた。その結果、新しい酸素結合分子や、チトクロムcオキダーゼのモデル分子などを提案し、いくつかの国際共著論文として報告した。さらに、光合成の光捕集系を意識したポルフィリンやヘムタンパク質のユニークな集積体の構築も成果につながった。

報告書

(6件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (37件)

すべて 2023 2022 2021 2020 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (20件) (うち国際共著 5件、 査読あり 18件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 9件、 招待講演 10件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] ストラスブール大学(フランス)

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Strasbourg/University of Rennes 1(フランス)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [国際共同研究] ストラスブール大学/レンヌ第一大学(フランス)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [国際共同研究] CNRS/ストラスブール大学/レンヌ第一大学(フランス)

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Disulfide Bond-mediated Oligomerization of a Green Fluorescent Protein in Solution2023

    • 著者名/発表者名
      Soon Julian Wong、Oohora Koji、Uchihashi Takayuki、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 52 号: 2 ページ: 105-109

    • DOI

      10.1246/cl.220495

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A disulphide bond-mediated hetero-dimer of a hemoprotein and a fluorescent protein exhibiting efficient energy transfer2022

    • 著者名/発表者名
      Soon Julian Wong、Oohora Koji、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 12 号: 44 ページ: 28519-28524

    • DOI

      10.1039/d2ra05249k

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Focusing on a nickel hydrocorphinoid in a protein matrix: methane generation by methyl-coenzyme M reductase with F430 cofactor and its models2022

    • 著者名/発表者名
      Miyazaki Yuta、Oohora Koji、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Chemical Society Reviews

      巻: 51 号: 5 ページ: 1629-1639

    • DOI

      10.1039/d1cs00840d

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Functional Myoglobin Model Composed of a Strapped Porphyrin/Cyclodextrin Supramolecular Complex with an Overhanging COOH That Increases O<sub>2</sub>/CO Binding Selectivity in Aqueous Solution2021

    • 著者名/発表者名
      Mao Qiyue、Das Pradip K.、Le Gac St?phane、Boitrel Bernard、Dorcet Vincent、Oohora Koji、Hayashi Takashi、Kitagishi Hiroaki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 16 ページ: 12392-12404

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c01628

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Myoglobins engineered with artificial cofactors serve as artificial metalloenzymes and models of natural enzymes2021

    • 著者名/発表者名
      Oohora Koji、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 50 号: 6 ページ: 1940-1949

    • DOI

      10.1039/d0dt03597a

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Supramolecular Assembly of Hemoproteins Formed in a Star-Shaped Structure via Heme?Heme Pocket Interactions2021

    • 著者名/発表者名
      Soon Julian Wong、Oohora Koji、Hirayama Shota、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      International Journal of Molecular Sciences

      巻: 22 号: 3 ページ: 1012-1012

    • DOI

      10.3390/ijms22031012

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書 2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Sensitive quantification of carbon monoxide in vivo?reveals a protective role of circulating hemoglobin in CO?intoxication2021

    • 著者名/発表者名
      Mao Qiyue、Kawaguchi Akira T.、Mizobata Shun、Motterlini Roberto、Foresti Roberta、Kitagishi Hiroaki
    • 雑誌名

      Communications Biology

      巻: 4 号: 1 ページ: 425-425

    • DOI

      10.1038/s42003-021-01880-1

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthetic heme protein models that function in aqueous solution2021

    • 著者名/発表者名
      Kitagishi Hiroaki、Kano Koji
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 2 ページ: 148-173

    • DOI

      10.1039/d0cc07044k

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dynamic host-guest behavior in halogen-bonded two-dimensional molecular networks investigated by scanning tunneling microscopy at the solid/liquid interface2020

    • 著者名/発表者名
      Kikkawa Yoshihiro、Nagasaki Mayumi、Koyama Emiko、Tsuzuki Seiji、Fouquet Thierry、Hiratani Kazuhisa
    • 雑誌名

      Nanoscale Advances

      巻: 2 号: 10 ページ: 4895-4901

    • DOI

      10.1039/d0na00616e

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Construction of a Hexameric Hemoprotein Sheet and Direct Observation of Dynamic Processes of Its Formation2020

    • 著者名/発表者名
      Oohora Koji、Hirayama Shota、Uchihashi Takayuki、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 49 号: 2 ページ: 186-190

    • DOI

      10.1246/cl.190855

    • NAID

      130007795242

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermoresponsive Micellar Assembly Constructed from a Hexameric Hemoprotein Modified with Poly(N-isopropylacrylamide) toward an Artificial Light-Harvesting System2020

    • 著者名/発表者名
      Hirayama Shota、Oohora Koji、Uchihashi Takayuki、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 号: 4 ページ: 1822-1831

    • DOI

      10.1021/jacs.9b10080

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] ポルフィリンワイヤーの創製と走査型プローブ顕微鏡による解析~ストラスブール大学との共同研究~2020

    • 著者名/発表者名
      吉川佳広
    • 雑誌名

      日仏工業技術

      巻: 65 ページ: 7-10

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Hydrogen bond directed molecular recognition in water in a strapped-porphyrin-cyclodextrin assembly2019

    • 著者名/発表者名
      Kitagishi Hiroaki、Ohara Kazuki、Shimoji Daiki、Vonesch Maxime、Weiss Jean、Wytko Jennifer A.
    • 雑誌名

      Journal of Porphyrins and Phthalocyanines

      巻: 23 号: 04n05 ページ: 569-574

    • DOI

      10.1142/s1088424619500494

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Modelling haemoproteins: porphyrins and cyclodextrins as sources of inspiration2019

    • 著者名/発表者名
      Vonesch Maxime、Wytko Jennifer A.、Kitagishi Hiroaki、Kano Koji、Weiss Jean
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 97 ページ: 14558-14565

    • DOI

      10.1039/c9cc07545c

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Electrochemical CO2 reduction by a cobalt bipyricorrole complex: decrease of an overpotential value derived from monoanionic ligand character of the porphyrinoid species2019

    • 著者名/発表者名
      Ogawa Ayumu、Oohora Koji、Gu Wenting、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 4 ページ: 493-496

    • DOI

      10.1039/c8cc08876d

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoinduced electron transfer within supramolecular hemoprotein co-assemblies and heterodimers containing Fe and Zn porphyrins2019

    • 著者名/発表者名
      Kajihara Ryota、Oohora Koji、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Journal of Inorganic Biochemistry

      巻: 193 ページ: 42-51

    • DOI

      10.1016/j.jinorgbio.2019.01.001

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Arginine Residues Provide a Multivalent Effect for Cellular Uptake of a Hemoprotein Assembly2019

    • 著者名/発表者名
      Oohora Koji、Kajihara Ryota、Jiromaru Misa、Kitagishi Hiroaki、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 48 号: 3 ページ: 295-298

    • DOI

      10.1246/cl.180897

    • NAID

      130007607775

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Light triggers molecular shuttling in rotaxanes: control over proximity and charge recombination2019

    • 著者名/発表者名
      Wolf Maximilian、Ogawa Ayumu、Bechtold Mareike、Vonesch Maxime、Wytko Jennifer A.、Oohora Koji、Campidelli St?phane、Hayashi Takashi、Guldi Dirk M.、Weiss Jean
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 10 号: 13 ページ: 3846-3853

    • DOI

      10.1039/c8sc05328f

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hemoproteins Reconstituted with Artificial Metal Complexes as Biohybrid Catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Oohora Koji、Onoda Akira、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Accounts of Chemical Research

      巻: 52 号: 4 ページ: 945-954

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.8b00676

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and Characterization of meso-Substituted Cobalt Tetradehydrocorrin and Evaluation of Its Electrocatalytic Behavior Toward CO2 Reduction and H2 Evolution2018

    • 著者名/発表者名
      Ogawa Ayumu、Oohora Koji、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 57 号: 23 ページ: 14644-14652

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.8b02333

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Catalysis in Myoglobins Reconstituted with Artificial Metalloporphyrinoids2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi, Koji Oohora
    • 学会等名
      12th International Conference on Porphyrins and Phthalocyanines
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Conversion of Myoglobin into Artificial Metalloenzymes2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi, Koji Oohora, Shunsuke Kato
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Artificial Metalloenzymes Formed by Incorporation of Synthetic Metal Cofactors into Apomyoglobin2022

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi, Koji Oohora
    • 学会等名
      44th International Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Artificial Metalloenzymes Consisting of Conjugates between Apohemoproteins and Metal Complexes2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      European Federation of Biotechnology 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Reconstituted Hemoproteins with Ni Corrinoids toward Functional Models of Methane-producing Enzyme2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      11th International Conference on Porphyrins and Phthalocyanines
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Engineering of Hemoproteins to Create Artificial Metalloenzymes2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      electronic Biological InorganicChemistry (eBIC)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Conversion of myoglobin to an artificial metalloenzyme2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      Pacifichem2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Supramolecular Hemoprotein Assemblies2019

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi, Tsuyoshi Mashima, Ryota Kajihara, Shota Hirayama, Koji Oohora
    • 学会等名
      19th International Conference on Biological Inorganic Chemistry (ICBIC19)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Hemoprotein Modification Toward Artificial Biocatalyst Generation2019

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi, Akira Onoda, Koji Oohora
    • 学会等名
      Artzymes2.0
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Supramolecular Assembly of Engineered Cytochrome b562 Forming a Thermodynamically Stable Ring-shaped Trimer2019

    • 著者名/発表者名
      Koji Oohora, Ryota Kajihara, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Construction of a Micellar Assembly of Hexameric Hemoprotein and Evaluation of its Photochemical Behavior2019

    • 著者名/発表者名
      Shota Hirayama, Koji Oohora, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 表面分子集積と走査型トンネル顕微鏡による解析2018

    • 著者名/発表者名
      吉川佳広
    • 学会等名
      高分子学会東北支部講演会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [備考] 大阪大学大学院工学研究科林研究室

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2018-10-12   更新日: 2024-01-30  

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