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機能集積型固体酸化反応触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19028062
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関神奈川大学

研究代表者

引地 史郎  神奈川大学, 工学部, 教授 (10282857)

研究期間 (年度) 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
2,000千円 (直接経費: 2,000千円)
2007年度: 2,000千円 (直接経費: 2,000千円)
キーワード固定化錯体触媒 / 酸化触媒 / キレート配位子
研究概要

機能集積型協奏機能触媒の開発を目指し、(1)天然の高性能触媒である酵素に類似した配位環境、(2)触媒失活の主な要因である金属溶出の無い高い配位能、(3)共有結合による担体との固定化、を実現するアニオン性キレート配位子を設計・合成した。ホウ素に2個のイミダゾリル基が結合したアニオン性キレート配位子にアリル基を導入することにより得たアリル化配位子は、チオール化合物とのラジカルカップリング反応により担体との連結基導入、もしくはチオール基で修飾したシリカ担体への固定化が可能であった。このアニオン性キレート配位子が担体表面に固定化されていることを検証することを目的として、配位子が固定化された担体にCo(II)およびNi(II)錯体を作用させたところ、各種溶媒による洗浄操作によって溶出しない安定な金属錯体種が担体表面に形成されていることが明らかとなった。また生成した表面錯体種の色調や赤外吸収スペクトルは、チオール基のみで修飾された担体に対して同様な操作を施すことによって得られた表面錯体種とは明らかに異なっていたことより、アニオン性キレート配位子が担体上に固定化されていることが裏付けられた。さらに配位子固定化担体にFe(III)イオンを導入したところ、(1)固定した配位子とほぼ等量のFe(III)が固定されていること、(2)配位子で修飾したシリカ上に担持したFe(III)イオンはアルカリ水溶液や過酸化水素による処理でも溶出しないことが明らかになった。そこで過酸化水素水を酸化剤とするオレフィン酸化反応に対する触媒活性を検討し、金属イオンを溶出させることなく固体触媒として機能することを確認した。

報告書

(1件)
  • 2007 実績報告書
  • 研究成果

    (4件)

すべて 2008 2007

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Preparation of Monodispersed Nano-particles by Electrostatic Assembly of Keggin-type Polyoxometalates and tacn-Based Transition Metal Complexes2007

    • 著者名/発表者名
      S. Uchida, S. Hikichi, 他7名
    • 雑誌名

      Chem. Mater. 19

      ページ: 4694-4701

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Baeyer-Villiger Oxidation and C-C Bond Formation Reactions Catalyzed by Disilicoeicosatungstates2007

    • 著者名/発表者名
      A. Yoshida, S. Hikichi, N. Mizuno
    • 雑誌名

      Stud. Surf. Sci. Catal 172

      ページ: 205-208

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 担体への固定化を目的としたキレート配位子の分子設計と不均一系触媒への応用2007

    • 著者名/発表者名
      引地史郎, 池田篤司, 高山俊夫, 他2名
    • 学会等名
      第100回触媒討論会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2007-09-20
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [図書] メタン高度化学変換技術集成(共著;市川勝監修)2008

    • 著者名/発表者名
      引地 史郎
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書

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公開日: 2007-04-01   更新日: 2018-03-28  

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