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クラスター内多重プロトン移動ダイナミクスの分光学的研究

研究課題

研究課題/領域番号 19029034
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関九州大学

研究代表者

関谷 博  九州大学, 大学院・理学研究院, 教授 (90154658)

研究分担者 中野 晴之  九州大学, 大学院・理学研究院, 教授 (90251363)
迫田 憲治  九州大学, 大学院・理学研究院, 助教 (80346767)
研究期間 (年度) 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2007年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
キーワード励起状態プロトン移動 / レーザー分光 / ポテンシャル / 電子・振動分光 / トンネル効果 / 多重プロヒど移勲 / 超音速ジェット / 蛍光スペクトル
研究概要

本研究は、超音速ジェット中の孤立状態において水素結合クラスターを生成させ、光誘起によって生じる2個以上のプロトン移動ダイナミクスについて様々なレーザー分光法を用いて解明することを目的とした。今回は、7-アザインドール(7AI_2)の4位の水素原子を塩素原子に置換した4-クロロ-7-アザインドール2量体(4CAI_2)および4-ジメチルアミノー7-アザインドール二量体(4DMAAI_2)の励起状態ダブルプロトン移動(ESDPT)について調査した。また、7-アザインドールに水分子が溶媒和したクラスター[7AI(H_2O)_n(n=2,3)]の励起状態3重プロトン移動および4重プロトン移動について調査し、以下の新規な成果が得られた。(1)4CAI_2および4DMAAI_2のS_1←S_0蛍光励起スペクトルに観測された分子間伸縮振動モード(1σ_1)の基音の線幅を既にESDPT速度が決定されている7AI_2の線幅と比較することによってESDPT速度の相対値を見積もったところ、4CAI_2および4DMAAI_2のESDPT速度は、それぞれ7AI2の1/2、1/1Oに減少することが分った。量子化学計算から4CAI_2おの場合は、重い塩素原子の導入によるσ_1モードの変化、4DMAAI_2の場合には電子的効果によるポテンシャル障壁が主な原因であることが示唆された。
(2)7AI(H_2O)_2の励起状態3重プロトン/水素移動、7AI(H_2O)_3の励起状態4重プロトン/水素移動を初めて観測した。7AI(H_2O)_3の励起状態において内部エネルギーの小さい場合には、分子内電荷移動反応が生じることが分った。

報告書

(1件)
  • 2007 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2007 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Remarkable suppression of the excited-State double-proton transfer in the 7-azaindole dimerdue to substitution of the dimethylamino group studied by electronic spectroscopy in the gas phase2007

    • 著者名/発表者名
      X., Zhang, et. al.
    • 雑誌名

      Chemical physics Letters 443

      ページ: 194-198

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Heavy mass effect on excited-state double-proton transter in the 7-azaindole dimer induced by Cl substitution2007

    • 著者名/発表者名
      X., Zhang, et. al.
    • 雑誌名

      Chemical physics Letters 441

      ページ: 176-180

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cooperative triple-proton/hydrogen atom relay in 7-aaindole(CH_3OH)_2 in the gas phase: Remarkable change in the reaction mechanism from vibrational-mode specific to statistical fashion with invreasing internal energy2007

    • 著者名/発表者名
      K., Sakota, et. al.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A 111

      ページ: 4596-4604

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] New features of multiple-proton transfer reactions in hudrogen-bonded clusters in the gasphase2007

    • 著者名/発表者名
      H., Sekiya
    • 学会等名
      Korea-Japan Symposium on Frontier Photoscience
    • 発表場所
      Gyeongju, Korea
    • 年月日
      2007-11-22
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Kohzo/str3j.html

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書

URL: 

公開日: 2007-04-01   更新日: 2018-03-28  

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