研究課題
萌芽研究
(1)亜臨界および超臨界多成分系水溶液の巨視的な臨界パラメータ(臨界温度、臨界圧力)や相挙動を最大圧力50MPaと最大温度673Kまで測定できる、U-チューブ型振動密度計SCFP2を設計・製作した。密度計は、1/8"SUSキャピラリー、セラミクヒータ、恒温槽、PZTトランスヂューサからなる。(2)空気とトルエン(密度既知液体)で測定した固有振動数スペクトル値を用いて、試料液体の密度を計算するソフトウェアを開発した。各熱力学条件あたり、密度測定に要する時間は1時間である。(3)水の密度を200℃一定、5-50MPa条件で測定した結果、文献値と1.3%以内で一致した。また、エタノールの密度を130-350℃、10-20MPa条件で密度を測定した結果、文献値と0.5-1.5%以内で一致した。この誤差は密度計中の熱電対の温度校正をすることにより、改善できる。(4)1M硝酸亜鉛水溶液の密度を、25-300℃、30MPa一定で測定した。(5)中性子同位体置換実験とEmpirical Potential Structure Refinement法を併用して、超臨界状態(360℃、100MPa,53MPa)における0.2モル分率エタノール水溶液の構造(3次元構造、溶媒クラスター分布、水素結合分布)を明らかにした。また、常温常圧の構造と比較検討した。その結果、超臨界状態において、水およびエタノールクラスターの生成が消滅することが明らかになった。(6)エネルギー分散型X線回折法により、30MPa一定、25-350℃条件下で、水および0.3モル分率メタノール水溶液の構造決定を行った。高温になるにつれて、水素結合が切断されて、単純液体の構造に似てくることが明らかになった。
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