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農薬および薬剤廃液を分解する粘土鉱物を支持体とした金属フリー光触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19F19393
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
審査区分 小区分64030:環境材料およびリサイクル技術関連
研究機関九州大学

研究代表者

笹木 圭子  九州大学, 工学研究院, 教授 (30311525)

研究分担者 VELLAICHAMY BALAKUMAR  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2019-11-08 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
2021年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2020年度: 1,500千円 (直接経費: 1,500千円)
2019年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
キーワード金属フリー光触媒 / 薬剤廃液の光分解処理 / 多孔質性窒化炭素 / 炭素量子ドット / 粘土鉱物 / Porous carbon nitride / photocatalysis / contaminations / pharmaceuticals / pesticides / stability / reusability / Hollow porous g-C3N4 / photocatalysts / detoxification / wastewater
研究開始時の研究の概要

This research aims to design a clay supported metal-free graphene quantum dots (GQDs) decorated on g-C3N4 covalently grafted to conducting polymers or carbon based materials photocatalytic composite system have strong reduction ability, active in visible light, earth abundance, non-toxicity and high stability, which will work under visible light irradiation for the detoxification of the treatment of wastewater pollutants.

研究実績の概要

尿素の焼成速度を変化させて合成した形態特性の異なる窒化炭素には、導電性や光応答性、光触媒活性にも影響が及んでいた。これを踏まえて、光触媒活性のより高い多孔性窒化炭素に焦点を絞り、導電性高分子であるポリアニリンを媒介として、炭素量子ドットを修飾した。この窒化炭素・ポリアニリン・炭素量子ドットの三者複合体CN-PANI-CQDsでは、窒化炭素が主触媒であり、それに接合するポリアニリンは導体でHOMOが形成する価電子帯VBとLUMOが形成する伝導帯CBの間を電子が励起し、窒化炭素の励起電子が再結合することを回避するのに役立っていた。ciprofloxacin(CIP)の光分解反応では、主触媒である窒化炭素の光応答電子励起反応において、正孔(h+) および O2-ラジカルが主要なラジカルであることに変わりはないが、この複合体ではさらにポリアニリンの表面に分布する炭素量子ドットの表面で発生するO2-ラジカルがH+と反応しH2O2を生成し、電子を受け取ってOHラジカルもCIPの分解にかかわっていることが推定された。この複合体をCIPのほかimidacloprid, tetracycline, phenol, rhodamine B の光触媒分解にも適用し、いずれも10 mg/Lのこれらの有機物を110分以内に光分解した。CIPの光分解反応では、韓国Chungnam 大学の有機化学者との国際共同研究によって、反応中間体や生成物をLC-MSで同定し、複数の分解反応経路を明らかにした。さらにこれを粘土鉱物モンモリロナイトと複合化することにより、光触媒活性は増幅され、とくにFe3+を担持した粘土鉱物は単なる支持体としてではなく、異種材料の接合を介した励起電子の輸送にかかわり、新たな電子トラップレベルを形成することによって、結果的に主触媒の励起電子の再結合を防ぐ役割を果たしていることがわかった。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 3件、 査読あり 4件) 学会発表 (2件) (うち国際学会 2件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件) (うち外国 2件)

  • [国際共同研究] Chungnam National University(韓国)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Fabrication of BiVO4/ reduced graphene oxide photocatlyst for hexavalent chromium reduction under visible region2022

    • 著者名/発表者名
      Balakumar Vellaichamy、Chuaicham Chitiphon、Sasaki Keiko、Sekar Karthikeyan
    • 雑誌名

      Materials Today: Proceedings

      巻: 50 ページ: 400-405

    • DOI

      10.1016/j.matpr.2021.11.381

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A simple tactic synthesis of hollow porous graphitic carbon nitride with significantly enhanced photocatalytic performance2021

    • 著者名/発表者名
      Balakumar Vellaichamy、Manivannan Ramalingam、Chuaicham Chitiphon、Karthikeyan Sekar、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 55 ページ: 6772-6775

    • DOI

      10.1039/d1cc02355a

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synergistic ternary porous CN?PPy?MMt nanocomposite for efficient photocatalytic metronidazole mineralization: performance, mechanism, and pathways2021

    • 著者名/発表者名
      Balakumar Vellaichamy、Sekar Karthikeyan、Chuaicham Chitiphon、Manivannan Ramalingam、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Environmental Science: Nano

      巻: 8 号: 8 ページ: 2261-2276

    • DOI

      10.1039/d1en00254f

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Fabrication and characterization of carbon quantum dots decorated hollow porous graphitic carbon nitride through polyaniline for photocatalysis2021

    • 著者名/発表者名
      Balakumar Vellaichamy、Ramalingam Manivannan、Sekar Karthikeyan、Chuaicham Chitiphon、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 426 ページ: 131739-131739

    • DOI

      10.1016/j.cej.2021.131739

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Metal-free porous carbon nitride-polypyrrole-montmorillonite nanocomposite for photocatalytic mineralization of metronidazole2021

    • 著者名/発表者名
      Vellaichamy Balakumar, Keiko Sasaki
    • 学会等名
      ACS 2021 spring
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Photocatalytic degradation of ciprofloxacin using hollow porous graphitic carbon nitride prepared via a simple tactic method2021

    • 著者名/発表者名
      Vellaichamy Balakumar, Keiko Sasaki
    • 学会等名
      ACS 2021 fall
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 九州大学大学院工学研究院資源処理・環境修復工学研究室

    • URL

      https://process.mine.kyushu-u.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [産業財産権] 光触媒複合体2021

    • 発明者名
      笹木圭子ほか
    • 権利者名
      笹木圭子ほか
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 外国
  • [産業財産権] 光触媒複合体2021

    • 発明者名
      笹木圭子、チティフォンチャイチャム、バラクマヴェライチャミら
    • 権利者名
      笹木圭子、チティフォンチャイチャム、バラクマヴェライチャミら
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2021
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 外国

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公開日: 2019-11-29   更新日: 2024-03-26  

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