| 研究課題/領域番号 |
19H00894
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
中区分33:有機化学およびその関連分野
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
大井 貴史 名古屋大学, 工学研究科(WPI), 教授 (80271708)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
45,500千円 (直接経費: 35,000千円、間接経費: 10,500千円)
2021年度: 14,040千円 (直接経費: 10,800千円、間接経費: 3,240千円)
2020年度: 14,950千円 (直接経費: 11,500千円、間接経費: 3,450千円)
2019年度: 16,510千円 (直接経費: 12,700千円、間接経費: 3,810千円)
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| キーワード | ルイス酸・塩基 / 一電子移動反応 / 光反応 / ラジカル / 触媒的結合形成反応 / ルイス酸 / ルイス塩基 / 一電子移動 / 酸化還元反応 / 光触媒 / ルイス酸・塩基対 / 触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では、光エネルギーによって誘起されるルイス酸－ルイス塩基間での一電子移動を経て生成するルイスラジカルイオン対の一電子酸化・還元触媒としての機能を引き出し、ラジカル反応を駆動・制御するための新たな概念を提示することで、反応化学、物理化学、理論化学にまたがる新分野の開拓を目指す。
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| 研究成果の概要 |
光照射によるルイス酸・塩基間での一電子移動によるルイスラジカルイオン対発生の一般化と学理構築を行った。具体的には、分光学的手法と理論計算によりルイス酸と塩基からなる電荷移動錯体の励起とルイス酸自身の直接励起という２つの反応機構が存在することを実証し、この知見を合成化学的に有用な活性ラジカル中間体の発生方法へと応用、触媒的結合形成反応へと展開した。また、分子内ルイスペアの設計により新奇多機能光触媒を創出し、これを用いた新規反応の開発にも成功した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
この研究成果は、これまで特殊な系に限られていたルイスペア間の一電子移動化学に対して、光照射という新たな切り口からその一般化に成功したものである。光照射が引き起こす現象の本質についても実験・理論の両面から明らかにし、ルイスラジカルイオン対の化学の基盤構築に貢献したと言える。この方法論は、活性ラジカル中間体の新たな発生法を提供したとも言え、近年精力的に研究されているラジカルを中間体とする合成化学にも大きく貢献し、将来的には希少金属を用いないグリーンな物質生産にも繋がると期待している。
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