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ガラス転移温度以下の温度における高分子ガラスの緩和挙動

研究課題

研究課題/領域番号 19H01861
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分13040:生物物理、化学物理およびソフトマターの物理関連
研究機関名古屋大学

研究代表者

畝山 多加志  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (10524720)

研究分担者 土肥 侑也  名古屋大学, 工学研究科, 助教 (10784770)
増渕 雄一  名古屋大学, 工学研究科, 教授 (40291281)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2022年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2021年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
2020年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2019年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
キーワード高分子 / ガラス / レオロジー / 緩和 / シミュレーション / 過渡ポテンシャル
研究開始時の研究の概要

ポリスチレンのような非晶性高分子は高温では流動性を示すが、冷却固化されると流動性を持たない状態(ガラス状態)になる。本研究では、このようなガラス状態中における高分子のダイナミクスをさまざまな手法を組み合わせて調べ、ガラス状態で高分子がどのように運動しているのか、どのように記述すればよいのかを明らかとする。実験的に粘弾性測定、誘電緩和測定、赤外分光測定等の複数の異なる手法を組み合わせることで分子レベルのダイナミクスを調べる。また、得られた実験結果を分子シミュレーションや理論モデル等と比較することでダイナミクスを詳細に調べる。

研究成果の概要

高分子溶融体のガラス状態における温度依存する運動をレオロジーや緩和の観点から明かにすることを目指し、特にガラス転移温度以下の低温領域に着目して各種実験やシミュレーション、理論解析を行った。構造の単純なモデル系を用いた実験とシミュレーションから、ガラス転移温度以下の温度領域までレオロジー的には時間温度換算則が成立することがわかった。実験的に高分子ガラスのエージング挙動を調べ、緩和関数の関数形がほぼ変わらないことを見つけた。また、よく知られているように低温領域では分子運動の協同性が高くなるが、そのような運動を過渡ポテンシャルに基づくモデルでうまく記述できることを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

高分子ガラスはポリスチレンやポリメチルメタクリレートのように日常的に広く使われている材料である。高分子ガラスの運動や物性についてこれまでさまざまな研究が行われているが、流動性を失う特徴的温度であるガラス転移点より低温でのレオロジーの観点からの研究は限定的であった。本研究で低温状態の高分子ガラスの挙動がある程度単純な形で記述できることがわかったため、高分子材料の挙動をより基礎的な視点から理解し、よりよい設計や利用につなげられるものと期待できる。

報告書

(5件)
  • 2023 研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (61件)

すべて 2023 2022 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (21件) (うち査読あり 16件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (39件) (うち国際学会 8件、 招待講演 10件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Fluctuating diffusivity emerges even in binary gas mixtures2023

    • 著者名/発表者名
      Nakai Fumiaki、Masubuchi Yuichi、Doi Yuya、Ishida Takato、Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Physical Review E

      巻: 107 号: 1 ページ: 1-9

    • DOI

      10.1103/physreve.107.014605

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stress Tensor of Single Rigid Dumbbell by Virtual Work Method2022

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi、Oishi Tatsuma、Ishida Takato、Doi Yuya、Masubuchi Yuichi
    • 雑誌名

      日本レオロジー学会誌

      巻: 50 号: 4 ページ: 313-322

    • DOI

      10.1678/rheology.50.313

    • ISSN
      0387-1533, 2186-4586
    • 年月日
      2022-09-15
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 過渡ポテンシャルを用いたソフトマテリアルの粗視化モデリング2022

    • 著者名/発表者名
      畝山 多加志
    • 雑誌名

      材料

      巻: 71 号: 8 ページ: 666-671

    • DOI

      10.2472/jsms.71.666

    • ISSN
      0514-5163, 1880-7488
    • 年月日
      2022-08-15
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [雑誌論文] Linear Response Theory of Scale-Dependent Viscoelasticity for Overdamped Brownian Particle Systems2022

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      日本レオロジー学会誌

      巻: 50 号: 3 ページ: 275-286

    • DOI

      10.1678/rheology.50.275

    • ISSN
      0387-1533, 2186-4586
    • 年月日
      2022-06-15
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Application of projection operator method to coarse-grained dynamics with transient potential2022

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Physical Review E

      巻: 105 号: 4

    • DOI

      10.1103/physreve.105.044117

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of Slip-Spring Parameters and Rouse Bead Density on Polymer Dynamics in Multichain Slip-Spring Simulations2022

    • 著者名/発表者名
      Masubuchi Yuichi、Doi Yuya、Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 126 号: 15 ページ: 2930-2941

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.2c00697

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 複雑な運動の新しい見方――時間に依存してゆらぐポテンシャルと拡散係数2021

    • 著者名/発表者名
      畝山 多加志
    • 雑誌名

      日本物理学会誌

      巻: 76 号: 10 ページ: 663-668

    • DOI

      10.11316/butsuri.76.10_663

    • NAID

      130008101521

    • ISSN
      0029-0181, 2423-8872
    • 年月日
      2021-10-05
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Linear Viscoelasticity of Dumbbells Interacting via Gaussian Soft-Core Potential2021

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      日本レオロジー学会誌

      巻: 49 号: 2 ページ: 61-71

    • DOI

      10.1678/rheology.49.61

    • NAID

      130008038519

    • ISSN
      0387-1533, 2186-4586
    • 年月日
      2021-04-15
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Plateau Moduli of Several Single-Chain Slip-Link and Slip-Spring Models2021

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi、Masubuchi Yuichi
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 号: 3 ページ: 1338-1353

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c01790

    • NAID

      120007163646

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] からみあった高分子のメソスケールモデリングの進展2020

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 雑誌名

      アンサンブル

      巻: 22 号: 3 ページ: 210-215

    • DOI

      10.11436/mssj.22.210

    • NAID

      130008083480

    • ISSN
      1884-5088, 1884-6750
    • 年月日
      2020-07-31
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] ゆらぐ拡散係数を用いた拡散・緩和現象の記述2020

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 雑誌名

      アンサンブル

      巻: 22 号: 2 ページ: 134-141

    • DOI

      10.11436/mssj.22.134

    • NAID

      130008031981

    • ISSN
      1884-5088, 1884-6750
    • 年月日
      2020-04-30
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Dissipation in Langevin Equation and Construction of Mobility Tensor from Dissipative Heat Flow2020

    • 著者名/発表者名
      Takashi Uneyama
    • 雑誌名

      日本レオロジー学会誌

      巻: 48 号: 2 ページ: 65-78

    • DOI

      10.1678/rheology.48.65

    • NAID

      130007843293

    • ISSN
      0387-1533, 2186-4586
    • 年月日
      2020-04-15
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Primitive chain network simulations for the interrupted shear response of entangled polymeric liquids2020

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi, Yuya Doi, and Takashi Uneyama
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 16 号: 28 ページ: 6654-6661

    • DOI

      10.1039/d0sm00654h

    • NAID

      120006941026

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Coarse-graining of microscopic dynamics into a mesoscopic transient potential model2020

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Physical Review E

      巻: 101 号: 3

    • DOI

      10.1103/physreve.101.032106

    • NAID

      120006848969

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Inertia on Linear Viscoelasticity of Harmonic Dumbbell Model2019

    • 著者名/発表者名
      Uneyama Takashi、Nakai Fumiaki、Masubuchi Yuichi
    • 雑誌名

      日本レオロジー学会誌

      巻: 47 号: 4 ページ: 143-154

    • DOI

      10.1678/rheology.47.143

    • NAID

      130007722539

    • ISSN
      0387-1533, 2186-4586
    • 年月日
      2019-09-13
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Retardation of the reaction kinetics of polymers due to entanglement in the post-gel stage in multi-chain slip-spring simulations2019

    • 著者名/発表者名
      Masubuchi Yuichi、Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 15 号: 25 ページ: 5109-5115

    • DOI

      10.1039/c9sm00681h

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unveiling diffusive states from center-of-mass trajectories in glassy dynamics2019

    • 著者名/発表者名
      Yuto Hachiya, Takashi Uneyama, Toshihiro Kaneko, and Takuma Akimoto
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: 151 号: 3 ページ: 034502-034502

    • DOI

      10.1063/1.5100640

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Brownian motion with alternately fluctuating diffusivity: Stretched-exponential and power-law relaxation2019

    • 著者名/発表者名
      Tomoshige Miyaguchi; Takashi Uneyama; Takuma Akimoto
    • 雑誌名

      Physical Review E

      巻: 100 号: 1 ページ: 012116-012116

    • DOI

      10.1103/physreve.100.012116

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Multi-chain slip-spring simulations for polyisoprene melts2019

    • 著者名/発表者名
      Masubuchi Yuichi、Uneyama Takashi
    • 雑誌名

      Korea-Australia Rheology Journal

      巻: 31 号: 4 ページ: 241-248

    • DOI

      10.1007/s13367-019-0024-3

    • NAID

      120006848990

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] からみあった高分子のダイナミクスにおける末端の役割2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 雑誌名

      高分子

      巻: 68 ページ: 598-600

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [雑誌論文] 高分子の粗視化モデリングとシミュレーション2019

    • 著者名/発表者名
      畝山 多加志
    • 雑誌名

      日本化学会情報化学部会誌

      巻: 37 号: 4 ページ: 81

    • DOI

      10.11546/cicsj.37.81

    • NAID

      130007777605

    • ISSN
      0913-3747, 1347-2283
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 過減衰 Brown 粒子系の長さスケールに依存した線形粘弾性の理論2022

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      日本物理学会2022年秋季大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 過渡ポテンシャルを用いた結晶性高分子の粗視化モデルの構築2022

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第70回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ゆらぐ過渡ポテンシャルを用いた高分子のメソスケール運動の粗視化2022

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      レア・イベントの計算科学第5回ワークショップ:レア・イベント解析とデータサイエンス
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ポリスチレンガラスの粘弾性の副緩和におけるエージング温度および時間の効果2022

    • 著者名/発表者名
      市川千陽,土肥侑也,畝山多加志,増渕雄一
    • 学会等名
      日本レオロジー学会第49年会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] エージングしたポリスチレンガラスの副緩和の誘電緩和と線形粘弾性の比較2022

    • 著者名/発表者名
      市川千陽, 石田崇人, 土肥侑也, 畝山多加志, 増渕雄一
    • 学会等名
      第70回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 1本鎖スリップリンク・スリップスプリングモデルの平坦部弾性率の理論解析2021

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志,増渕雄一
    • 学会等名
      日本レオロジー学会第48年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ランダムおよび末端における高分子鎖の切断モデルによる分子量分布の時間変化の理論解析2021

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      分子学会第70回年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 射影演算子を直接適用したLangevin方程式の粗視化2021

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      日本物理学会 2021年秋季大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 分子間相互作用がダンベルモデルの構造と線形粘弾性に与える影響2021

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第69回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Modeling Mesoscopic Dynamics of Polymeric Systems by Coarse-Grained Dynamics Models with Transient Potentials2021

    • 著者名/発表者名
      Takashi Uneyama
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 過冷却高分子のシミュレーションにおける応力緩和と形態緩和の時間温度換算2021

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      日本物理学会第77回年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 射影演算子法の過渡ポテンシャルダイナミクスへの適用2020

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      日本物理学会 2020年秋季大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] ミクロスケール運動モデルからの過渡ポテンシャルダイナミクスの導出2020

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第68回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 1次元過渡結合系の示すクラスタ構造とダイナミクスの関係2020

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      MRMフォーラム2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Coarse-Grained Modeling for Mesoscopic Dynamics of Polymers by Langevin Equation with Transient Potential2020

    • 著者名/発表者名
      Takashi Uneyama
    • 学会等名
      International Congress on Rheology 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 過渡結合MDPD法への固体壁の導入2020

    • 著者名/発表者名
      広井紀彦,土肥侑也,畝山多加志,増渕雄一
    • 学会等名
      第68回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 過渡結合MDPD法によるポリスチレンメルトのキャピラリーシニングのシミュレーション2020

    • 著者名/発表者名
      広井紀彦,畝山多加志,増渕雄一
    • 学会等名
      日本レオロジー学会第47年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 溶融した低密度ポリエチレン発泡体のスタートアップせん断測定2020

    • 著者名/発表者名
      本裕太, 土肥侑也, 畝山多加志, 増渕雄一
    • 学会等名
      第68回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] LDPEをマトリックスとする粘弾性発泡体の線形粘弾性測定の解析2020

    • 著者名/発表者名
      榎本裕太,畝山多加志,増渕雄一
    • 学会等名
      日本レオロジー学会第47年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 高分子ダイナミクスのメソスケール粗視化シミュレーション2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第68回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 高分子溶融体・濃厚溶液の構造とダイナミクス2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      19-1 高分子学会講演会「高分子のダイナミクスとその分子メカニズム」
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Multi-chain simulations of entangled polymer dynamics2019

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi
    • 学会等名
      Summer School on “Transient and complex polymer networks” by DODYNET project(2019/7/23), Anacapri, Italy
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Primitive Chain Network Simulations for H-Polymer Melt under High Shear2019

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi
    • 学会等名
      Workshop on “Polymers in fast flows” by SOFTCOMP project
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 過渡ポテンシャルとゆらぐ拡散係数による線形非平衡ダイナミクスの記述2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第1回研究会「非線形・非平衡系の数理と物理」
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Modeling of entangled polymer dynamics2019

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi
    • 学会等名
      International Symposium on Polymers and networks via topology and entanglement
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Retardation of reaction kinetics of polymers due to entanglement in post-gel stage in multi-chain slip-spring simulations2019

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi and Takashi Uneyama
    • 学会等名
      Polymer Engineering and Science International 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 過渡ポテンシャルを用いた高分子系の粗視化記述理論の考察2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      日本物理学会 2019年秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 拡散係数がゆらぐOrnsetin-Uhlenbeck過程における緩和挙動の解析2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志, 宮口智成, 秋元琢磨
    • 学会等名
      日本物理学会 2019年秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 高分子ナノコンポジットの多体スリップスプリングモデル2019

    • 著者名/発表者名
      増渕雄一,畝山多加志
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 過渡ポテンシャルの導入による高分子のメソスケール粗視化の新規手法2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ダンベルモデルとRouseモデルの線形粘弾性に対する慣性の影響2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志, 仲井文明, 増渕雄一
    • 学会等名
      第67回レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] A highly coarse-grained model for dynamics of entangled polymers using transient bonds2019

    • 著者名/発表者名
      Takashi Uneyama
    • 学会等名
      The 91st Annual Meeting of The Society of Rheology
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 記憶効果を持つメソスケールダイナミクスのメモリカーネルを用いない粗視化手法2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      高分子基礎研究会2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 高分子レオロジーの粗視化分子モデル2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      関東高分子若手研究会2019 秋の講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 過渡結合モデルにおける不均一なダイナミクス2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      第9回ソフトマター研究会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 過渡的な結合を用いたからみあった高分子の粗視化分子シミュレーション2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志, 増渕雄一
    • 学会等名
      第33回分子シミュレーション討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Multi-Chain Simulations for Entangled Polymers2019

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi and Takashi Uneyama
    • 学会等名
      The 16th Pacific Polymer Conference
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Modeling of Entangled Polymer Dynamics2019

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Masubuchi and Takashi Uneyama
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 過渡ポテンシャルとゆらぐ拡散係数を用いた高分子系の粗視化方法2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [図書] 流体・流動解析事例集 -高分子成形加工、塗料・コーティング、化粧品・食品など-2019

    • 著者名/発表者名
      畝山多加志
    • 総ページ数
      6
    • 出版者
      技術情報協会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2025-01-30  

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