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高性能触媒創出の可能性を飛躍的に拡げる新規ゼオライト合成法の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19H02513
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関横浜国立大学

研究代表者

窪田 好浩  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (30283279)

研究分担者 池田 拓史  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 上級主任研究員 (60371019)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2021年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2020年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2019年度: 7,410千円 (直接経費: 5,700千円、間接経費: 1,710千円)
キーワード新型ゼオライト / 合成 / 構造解析 / 高性能触媒 / ゼオライト触媒
研究開始時の研究の概要

(1) ゼオライトの骨格構造を制御する,(2) 活性点の位置や分布を微視的な観点から制御する,(3) 巨視的な観点から,粒子の階層構造を作り込む。(1) は,斬新な合成法の開発を経て自ら新規ゼオライトを創出することを含む。得られた新型ゼオライトにつき (2)と(3)を検討し,高活性・高選択性・高耐久性(長寿命)を併せもつゼオライト触媒の,従来よりも簡便で汎用性の高い調製法を開発する。そして,酸触媒・酸化触媒活性点の付与により,省エネルギー型・環境調和型の触媒化学プロセスを構築することを最終目標とする。この過程で,ゼオライトの精密分析手法の進化も図る。

研究成果の概要

本課題の最終目標として,一般に利用しやすいゼオライト触媒調製法を提供し,基礎研究だけでなく,より応用に近い触媒開発研究・社会実装の加速に貢献することを挙げている。これを実現すべく,新規YNU-5触媒の創製,その骨格安定化処理と触媒活性点量の制御,触媒粒子内メソ孔の形成による階層構造の構築を検討した。その結果,強い酸処理による骨格安定化と酸量の制御,塩基処理による階層構造YNU-5の構築に順次成功し,触媒性能を向上させることに成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

新規骨格をもつYNU-5ゼオライト触媒の高性能化へのアプローチとして,ごく普通の塩基処理とそれに続く酸処理によって,有効な酸点を保持しつつ粒子内の拡散性を向上させうる階層構造を導入できたことは,本触媒の実用化へ向けても有意義なことである。YNU-5の特異なYFI骨格に由来する強い酸点について,学術的にも興味深い事実が最近見つかっており,今後の展開が期待できる。また,YNU-5の合成のために複雑な構造規定剤を有機合成する必要は無く,再現性も比較的高いことは,社会実装へ向けて有利な要素と言える。以上より,本研究成果の学術的意義や社会的意義は大きい。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (57件)

すべて 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 4件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (42件) (うち国際学会 11件、 招待講演 2件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] ENSICAEN(フランス)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Sofia(ブルガリア)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [雑誌論文] Acidic property of YNU-5 zeolite influenced by its unique micropore system2022

    • 著者名/発表者名
      Katada Naonobu、Yamamoto Kana、Fukui Moeri、Asanuma Kai、Inagaki Satoshi、Nakajima Kazuki、Suganuma Satoshi、Tsuji Etsushi、Palcic Ana、Valtchev Valentin、Petkov Petko St.、Simeonova Kristina、Vayssilov Georgi N.、Kubota Yoshihiro
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 330 ページ: 111592-111592

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.111592

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] GAM-4: a novel microporous silicoaluminophosphate crystal formed by the interzeolite conversion of SAPO-5 zeolite2022

    • 著者名/発表者名
      Komura Kenichi、Aoki Hisakazu、Ikeda Takuji
    • 雑誌名

      Journal of Porous Materials

      巻: 29 号: 2 ページ: 583-590

    • DOI

      10.1007/s10934-021-01183-0

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Introduction of Hierarchical Structure into YNU-5 Zeolite and Its Enhanced Catalytic Performance for Hexane Cracking2021

    • 著者名/発表者名
      Liu Qing、Sugimoto Ryota、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 50 号: 9 ページ: 1725-1728

    • DOI

      10.1246/cl.210368

    • NAID

      130008088226

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Defect Formation, T-Atom Substitution and Adsorption of Guest Molecules in MSE-Type Zeolite Framework?DFT Modeling2021

    • 著者名/発表者名
      Petkov Petko St.、Simeonova Kristina、Koleva Iskra Z.、Aleksandrov Hristiyan A.、Kubota Yoshihiro、Inagaki Satoshi、Valtchev Valentin、Vayssilov Georgi N.
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 26 号: 23 ページ: 7296-7296

    • DOI

      10.3390/molecules26237296

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Multiple templating strategy for the control of aluminum and phosphorus distributions in AFX zeolite2021

    • 著者名/発表者名
      Tsunoji Nao、Tsuchiya Kazuyoshi、Nakazawa Naoto、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro、Nishitoba Toshiki、Yokoi Toshiyuki、Ohnishi Takeshi、Ogura Masaru、Sadakane Masahiro、Sano Tsuneji
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 321 ページ: 111124-111124

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.111124

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Unveiling unique structural features of the YNU-5 aluminosilicate family2021

    • 著者名/発表者名
      Zhang Yaping、Zhou Yi、Sun Tu、Chen Pengyu、Li Chengmin、Kubota Yoshihiro、Inagaki Satoshi、Dejoie Catherine、Mayoral Alvaro、Terasaki Osamu
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 317 ページ: 110980-110980

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.110980

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly efficient titanosilicate catalyst Ti-MCM-68 prepared using liquid-phase titanium source for the phenol oxidation2021

    • 著者名/発表者名
      S. Inagaki, R. Ishizuka, Y. Ikehara, S. Odagawa, K. Asanuma, S. Morimoto, Y. Kubota
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 11 号: 6 ページ: 3681-3684

    • DOI

      10.1039/d0ra10081a

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] The synthesis of YNU-5 zeolite and its application to the catalysis in the dimethyl ether-to-olefin reaction2020

    • 著者名/発表者名
      Q. Liu, Y. Yoshida, N. Nakazawa, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 雑誌名

      Materials

      巻: 13 号: 9 ページ: 2030-2044

    • DOI

      10.3390/ma13092030

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Solid-state NMR and powder X-ray diffraction studies on ammonium ion-exchanged and dealuminated zeolite YNU-52020

    • 著者名/発表者名
      Ikeda Takuji、Yoshida Yuka、Nakazawa Naoto、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro
    • 雑誌名

      Microporous and Mesoporous Materials

      巻: 302 ページ: 110197-110197

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2020.110197

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 新規ゼオライトYNU-5の合成と触媒応用に向けた骨格安定化2019

    • 著者名/発表者名
      窪田好浩,稲垣怜史,中澤直人
    • 雑誌名

      ゼオライト

      巻: 36 号: 4 ページ: 115-124

    • DOI

      10.20731/zeoraito.36.4.115

    • NAID

      40022052918

    • ISSN
      0918-7774
    • 年月日
      2019-10-15
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of novel aluminosilicate YNU-5 and enhancement of the framework thermal stability by post-synthesis treatment2019

    • 著者名/発表者名
      N. Nakazawa, Y. Yoshida, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 雑誌名

      Microporous Mesoporous Materials

      巻: 280 ページ: 66-74

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2019.01.004

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Preparation and Catalytic Properties of Novel Titanosilicate with YFI-type Framework2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Kubota
    • 学会等名
      FEZA2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Highly efficient titanosilicate catalyst Ti-MCM-68 for the oxidation of phenol with hydrogen peroxide2021

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Inagaki
    • 学会等名
      FEZA2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 脱AlしたYNU-5の固体酸触媒としての応用2021

    • 著者名/発表者名
      杉本遼太
    • 学会等名
      第37回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 8員環ゼオライトのスチーミングによる脱Al挙動2021

    • 著者名/発表者名
      奥田多絵
    • 学会等名
      第37回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Selective oxidation over FAU-type titanosilicate prepared by vapor phase TiCl4 treatment2021

    • 著者名/発表者名
      張 聖翔
    • 学会等名
      第37回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 液相Ti導入したTi-MCM-68の活性点構造解明へ向けた紫外・可視分光法によるアプローチ2021

    • 著者名/発表者名
      小田川翔大
    • 学会等名
      第37回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis and framework stabilization of YNU-5 zeolite for catalytic application2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Kubota
    • 学会等名
      International Symposium on Materials of the Millennium: Emerging Trends and Future Prospects (MMETFP-2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] YNU-5ゼオライトへの階層構造の導入とヘキサンの接触分解に対する触媒性能の向上2021

    • 著者名/発表者名
      窪田好浩
    • 学会等名
      第51回石油・石化討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 第四級アンモニウムTEBOP2+誘導体を構造規定剤とするAFX型ゼオライトの合成2021

    • 著者名/発表者名
      奥田多絵
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] TiCl4加水分解物を用いた簡便な調製法で得られたTi-MCM-68の触媒特性2021

    • 著者名/発表者名
      小田川翔大
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Preparation of hierarchical YNU-5 zeolite through alkaline leaching2020

    • 著者名/発表者名
      Q. Liu, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      Japan-India YNU Symposium 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 脱AlしたYNU-5の固体酸触媒特性2020

    • 著者名/発表者名
      杉本遼太,淺沼 開,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第36回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] YFI型チタノシリケートの調製過程における脱Al処理条件の検討2020

    • 著者名/発表者名
      淺沼開,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第36回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] MSE型ゼオライトの酸処理による脱Alと骨格構造の安定化2020

    • 著者名/発表者名
      大類有基,難波晃史,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第36回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 脱アルミニウムYNU-5ゼオライトの酸性質2020

    • 著者名/発表者名
      福井萌麗,山本花菜,森脇 優,淺沼 開,稲垣怜史,窪田好浩,辻 悦司,菅沼学史,片田直伸
    • 学会等名
      第36回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Ti-betaを触媒とするフェノールの酸化での選択性の制御2020

    • 著者名/発表者名
      稲垣怜史,淺沼開,横瀬結友,窪田好浩
    • 学会等名
      第36回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 種々の液相処理法でTi導入したTi-MCM-68の調製2020

    • 著者名/発表者名
      小田川翔大,石塚 遼,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第36回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Cosolvent Effect on Selectivity in the Phenol Oxidation with H2O2 over Ti-beta Catalyst2020

    • 著者名/発表者名
      S. Inagaki, M. Takeyama, K. Asanuma, Y. Yokose, Y. Kubota
    • 学会等名
      International Symposium on Porous Materials 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 脱AlしたMCM-68の簡便なTiCl4水溶液処理による高性能Ti-MCM-68触媒の調製2020

    • 著者名/発表者名
      小田川翔大,石塚 遼,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] YFI型チタノシリケートの酸化触媒性能2020

    • 著者名/発表者名
      淺沼 開,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] YNU-5ゼオライトの大細孔からアクセス可能な強ブレンステッド酸点2020

    • 著者名/発表者名
      山本花菜,淺沼 開,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] YFI型ゼオライトの合成および固体酸触媒としての応用2020

    • 著者名/発表者名
      杉本遼太,淺沼 開,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 固体NMRにおけるAFX型ゼオライトの活性点分布の解析2020

    • 著者名/発表者名
      稲垣怜史,杉本遼太,大類有基,難波晃史,石塚 遼,中澤直人,窪田好浩
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 新規骨格チタノシリケートTi-YNU-5の調製と選択酸化触媒としての応用2019

    • 著者名/発表者名
      淺沼 開,石塚 遼,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第35回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] MSE型ゼオライトの液相Ti修飾とフェノール酸化触媒としての応用2019

    • 著者名/発表者名
      石塚 遼,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第35回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] MSE型アルミノシリケートの二段階酸処理による骨格構造の安定化と脱Al2019

    • 著者名/発表者名
      難波晃史,韓 喬,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第35回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ケージ型細孔を持つゼオライトの細孔分布解析2019

    • 著者名/発表者名
      重岡俊裕, 船橋太一, 仲井和之, 田中秀樹, 宮原 稔, 稲垣怜史, 窪田好浩
    • 学会等名
      第35回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] YFI型ゼオライトの酸性質2019

    • 著者名/発表者名
      山本花菜,窪田好浩,稲垣怜史,淺沼 開,中島一樹,中村浩史郎,菅沼学史,辻悦司,片田直伸
    • 学会等名
      第35回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] かさ高く剛直な有機構造規定剤を用いたリン修飾AFXゼオライトの合成2019

    • 著者名/発表者名
      土谷和愛,津野地直,中澤直人,窪田好浩,西鳥羽俊貴,横井俊之,大西武士,小倉賢,佐野庸治
    • 学会等名
      第35回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Effect of phase purity of YNU-5 catalyst on dimethyl ether-to-olefin reaction2019

    • 著者名/発表者名
      Q. Liu, Y. Yoshida, N. Nakazawa, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      International Symposium on Porous Materials 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ceria-modified MCM-68 as an efficient catalyst for the production oflight olefins2019

    • 著者名/発表者名
      Q. Han, K. Enoeda, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      International Symposium on Porous Materials 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ケージ型細孔を持つゼオライトの細孔分布解析2019

    • 著者名/発表者名
      重岡俊裕, 船橋太一, 仲井和之, 田中秀樹, 宮原 稔, 稲垣怜史, 窪田好浩
    • 学会等名
      第33回日本吸着学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 新型チタノシリケートの創製と酸化触媒性能2019

    • 著者名/発表者名
      窪田好浩,稲垣怜史,石塚 遼,淺沼 開
    • 学会等名
      第49回石油・石化討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis and framework stabilization of new zeolite YNU-5 for catalytic application2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Kubota, N. Nakazawa, Y. Yoshida, S. Inagaki
    • 学会等名
      2019 International Conference on Nanospace Materials (ICNM 2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 液相Ti修飾処理によるMSE型チタノシリケートの調製とフェノール酸化への応用2019

    • 著者名/発表者名
      石塚 遼,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第124回触媒討論会 討論会A予稿集
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 新規骨格チタノシリケートTi-YNU-5を触媒とする選択酸化反応2019

    • 著者名/発表者名
      淺沼 開,石塚 遼,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第124回触媒討論会 討論会A予稿集
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] AFX型ゼオライトの骨格内Al分布の制御2019

    • 著者名/発表者名
      稲垣怜史,難波晃史,石塚 遼,窪田好浩
    • 学会等名
      第124回触媒討論会 討論会A予稿集
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Al含有量の多いMSE型ゼオライトの二段階酸処理による骨格構造の安定化と脱Al2019

    • 著者名/発表者名
      難波晃史,韓 喬,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第124回触媒討論会 討論会A予稿集
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Control of Selectivity in the Phenol Oxidation with H2O2 over Multi-dimensional Large-pore Titanosilicates2019

    • 著者名/発表者名
      S. Inagaki, M. Takeyama, R. Ishiduka, K. Asanuma, Y. Kubota
    • 学会等名
      EuropaCat 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis investigation of *STO-type zeolite by using uunconventional structure-directing agent2019

    • 著者名/発表者名
      Q. Liu, N. Nakazawa, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      19th International Zeolite Conference
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis and framework stabilization of new zeolite YNU-5 toward catalytic application2019

    • 著者名/発表者名
      N. Nakazawa, Y. Yoshida, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      19th International Zeolite Conference
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 新規骨格ゼオライトYNU-5へのTi導入と選択酸化触媒反応への応用2019

    • 著者名/発表者名
      淺沼 開,武山芽生,石塚 遼,岩井美帆,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第8回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] Kubota Lab

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書 2019 実績報告書
  • [産業財産権] チタノシリケートとその製造方法2019

    • 発明者名
      窪田好浩、稲垣怜史、中澤直人、吉田友香、淺沼 開
    • 権利者名
      国立大学法人横浜国立大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2019-095397
    • 出願年月日
      2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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