| 研究課題/領域番号 |
19H02518
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 熊本大学 |
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研究代表者 |
芳田 嘉志 熊本大学, 大学院先端科学研究部(工), 助教 (40722426)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2022年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2021年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2020年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2019年度: 9,230千円 (直接経費: 7,100千円、間接経費: 2,130千円)
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| キーワード | NO還元 / 三元触媒 / 貴金属代替 / 電子的相互作用 / スピン密度 / 電子スピン / NOx還元 / 環境触媒 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
固体表面の触媒作用において吸着は最も重要な反応素過程であり，用いる触媒金属あるいは金属酸化物と反応基質との電子授受によってその吸着特性が決定される。本研究ではFe, Niを基軸とする新規金属間化合物または合金のナノ粒子を調製し，固体表面の高いスピン密度を利用してラジカル性NOの特異的な吸着および還元を実現する新規複合金属触媒を開発する。さらにO2過剰雰囲気（リーン）における選択的NO還元に展開し，従来触媒が抱える貴金属使用量の増加や還元剤使用といった課題を抜本的に解決する革新的触媒の開発を目指す。本研究を通じて表面電子の状態密度が吸着，活性化および脱離過程に及ぼす物理化学的要因を特定する。
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| 研究成果の概要 |
非貴金属で構成される種々の合金ナノ粒子および複合金属酸化物の担持触媒を調製し、三元触媒反応活性およびNO還元活性に及ぼす組成、酸化状態、また金属の複合化に伴う電子的相互作用の影響を検討した。Al2O3表面に形成したFe-Ni合金ナノ粒子は三元触媒反応において優れたNO還元活性を示し、Niとの合金化により低酸化状態のFeの安定性が向上したことでNO還元活性が向上したと考えられる。また高温で熱処理したNi-Cu/Al2O3では触媒表面に擬スピネル型(NiCu)Al2O4が形成され、6配位サイトを占有するNiからの電子供与を受けて電子密度が増加した4配位のCuが高いNO還元活性を発現した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
内燃機関の排ガス浄化は人類にとって重要課題であり、O2存在下でのNOx浄化を実現する触媒開発およびその作用機構解明は産業面のみならず学術的に重要である。本研究では白金族元素を用いることなく汎用元素の酸化状態や配位環境の制御により高いNO還元活性を発現するいくつかの固体触媒材料開発に成功したが、これまで単一金属としては活性を示さなかったFeやNiが複合化することで活性発現すること、また異種金属との電子的相互作用が触媒機能を加速する効果は今後のNOx還元触媒開発における重要知見である。中でも複合酸化物によるNO還元はO2存在下でのNOx還元を実現する上で有用であり、本触媒の工業利用が期待される。
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