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動的金属ナノ粒子の機構解明

研究課題

研究課題/領域番号 19H02535
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分28010:ナノ構造化学関連
研究機関東京工業大学

研究代表者

今岡 享稔  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (80398635)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
17,940千円 (直接経費: 13,800千円、間接経費: 4,140千円)
2021年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2020年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
2019年度: 13,260千円 (直接経費: 10,200千円、間接経費: 3,060千円)
キーワード電子顕微鏡 / クラスター / ナノ粒子 / サブナノ粒子 / 原子動態 / 金属クラスター / 触媒 / 白金
研究開始時の研究の概要

サブナノ粒子、ナノ粒子の時空間構造の解析手法を確立した後、様々なサイズ(構成原子数)や組成の粒子に適用し、運動の物理モデルを確立する。反応条件下(温度、ガス導入)におけるin-situ観察により、時空間構造の変化量と変換速度を定量化する。変化量は活性点の多様性を生み出し、速度は構造の緩和速度に対応するので、触媒性能の説明因子になると期待される。運動性と活性の相関をとり、火山型プロットに代表される静的モデルから外れる動的ナノ粒子触媒の実証と、これを応用した革新的触媒の創出をめざす。

研究成果の概要

金属ナノ粒子やクラスターの触媒活性を決定する本質的要因はなにか?この問いは構成原子数により大きく異なるクラスター触媒の活性が見出されてから長らく疑問とされてきたものであり、特に構造的要因は特に未解明な部分が多く、クラウターの特性を考えるうえで理解を深める必要があった。そこで研究代表者らは原子分解能電子顕微鏡を用いてクラスターの原子動態をリアルタイムで観測し、原子配列構造のダイナミクスについて重要な実験的知見を得ることに成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

最もシンプルな実験対象として、グラフェンのような担体上における二量体・三量体の生成・解離のダイナミクスを、元素を同定しながら原子レベルの分解能で直接可視化することに世界で初めて成功した (Nature Commun. 2022, in press)。具体的には走査型透過電子顕微鏡(STEM)とZコントラスト原理に基づく元素同定を組み合わせて、多くのホモおよびヘテロ金属二量体のビデオ記録を行った。AuAg、AgCu、AuAgCuのような存在確率の低い短寿命分子も、低電子線量で動く原子を識別した結果、世界で初めて直接可視化することに成功している。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2022 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (11件) (うち国際共著 3件、 査読あり 11件、 オープンアクセス 5件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Synthesis and magnetic properties of sub-nanosized iron carbides on a carbon support2022

    • 著者名/発表者名
      Masanori Wakizaka, Wang-Jae Chun, Takane Imaoka, Kimihisa Yamamoto
    • 雑誌名

      RSC Advance

      巻: 12 号: 6 ページ: 3238-3242

    • DOI

      10.1039/d1ra09191c

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal atom?guided conformational analysis of single polynuclear coordination molecules2021

    • 著者名/発表者名
      Takada Kenji、Morita Mari、Imaoka Takane、Kakinuma Junko、Albrecht Ken、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 7 号: 32

    • DOI

      10.1126/sciadv.abd9887

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Silver in the Center Enhances Room‐Temperature Phosphorescence of a Platinum Sub‐nanocluster by 18 Times2021

    • 著者名/発表者名
      Akanuma Yuki、Imaoka Takane、Sato Hiroyasu、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 60 号: 9 ページ: 4551-4554

    • DOI

      10.1002/anie.202012921

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Dispersed Molybdenum Oxycarbide Clusters Supported on Multilayer Graphene for the Selective Reduction of Carbon Dioxide2021

    • 著者名/発表者名
      Masanori Wakizaka, Takane Imaoka, Kimihisa Yamamoto
    • 雑誌名

      Small

      巻: 17 号: 19 ページ: 2008127-2008127

    • DOI

      10.1002/smll.202008127

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Composition-defined Bimetallic Mo-Pt Sub-nanosized Particles2020

    • 著者名/発表者名
      Wakizaka Masanori、Muramatsu Hisanori、Imaoka Takane、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      European Journal of Inorganic Chemistry

      巻: - 号: 18 ページ: 1759-1762

    • DOI

      10.1002/ejic.202000055

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Subnano-transformation of molybdenum carbide to oxycarbide2020

    • 著者名/発表者名
      Masanori Wakizaka, Augie Atqa, Wang-Jae Chun, Takane Imaoka, Kimihisa Yamamoto
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 12 号: 29 ページ: 15814-15822

    • DOI

      10.1039/d0nr04495d

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metallic Tungsten Nanoparticles That Exhibit an Electronic State Like Carbides during the Carbothermal Reduction of WCl6 by Hydrogen2020

    • 著者名/発表者名
      Masanori Wakizaka, Wang-Jae Chun, Takane Imaoka, Kimihisa Yamamoto
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 59 号: 21 ページ: 15690-15695

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c01930

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Superatomic Gallium Clusters in Dendrimers: Unique Rigidity and Reactivity Depending on their Atomicity2020

    • 著者名/発表者名
      Kambe Tetsuya、Watanabe Aiko、Li Meijia、Tsukamoto Takamasa、Imaoka Takane、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 32 号: 14 ページ: 1907167-1907167

    • DOI

      10.1002/adma.201907167

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] New Horizon of Nanoparticle and Cluster Catalysis with Dendrimers2019

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Kimihisa、Imaoka Takane、Tanabe Makoto、Kambe Tetsuya
    • 雑誌名

      Chemical Reviews

      巻: 120 号: 2 ページ: 1397-1437

    • DOI

      10.1021/acs.chemrev.9b00188

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Isomerizations of a Pt4 cluster revealed by spatiotemporal microscopic analysis2019

    • 著者名/発表者名
      Imaoka Takane、Toyonaga Tetsuya、Morita Mari、Haruta Naoki、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 33 ページ: 4753-4756

    • DOI

      10.1039/c9cc00530g

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Wet-Chemical Strategy for Atom-Precise Metal Cluster Catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Imaoka Takane、Yamamoto Kimihisa
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 92 号: 5 ページ: 941-948

    • DOI

      10.1246/bcsj.20190008

    • NAID

      130007649756

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 電子顕微鏡による白金クラスターの原子分解能観察と動的構造の解析2020

    • 著者名/発表者名
      豊永哲也, 今岡享稔, 山元公寿
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 錯体化学を基盤とした金属/合金ナノ粒子の精密デザイン2019

    • 著者名/発表者名
      今岡 享稔
    • 学会等名
      新化学技術推進協会(JACI) 先端化学・材料技術部会 新素材分科会 講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 電子顕微鏡観察下における白金サブナノクラスターの構造変化2019

    • 著者名/発表者名
      豊永哲也, 今岡享稔, 山元公寿
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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