| 研究課題/領域番号 |
19H02732
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
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| 研究機関 | 立命館大学 (2022)
東京工業大学 (2019-2021) |
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研究代表者 |
桑田 繁樹 立命館大学, 生命科学部, 教授 (10292781)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)
2022年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
2021年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2020年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2019年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円)
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| キーワード | 超分子化学 / プロトン共役電子移動 / ホスフィン / 窒素 / ヒドラジン / ルテニウム / 二酸化炭素 / ジホスフィン / 超分子 / プロトン応答型配位子 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
化学的に不活性な窒素や二酸化炭素の還元、あるいは光合成過程に含まれる水の酸化による電子の獲得は、地球上に豊富に存在する元素資源の有効活用や効率的なエネルギー変換に広く応用可能な反応である。本研究では、その鍵である複数のプロトンと電子の円滑な移動を実現する反応場として、プロトン応答部位となる配位子と電子授受部位となる遷移金属、さらには有機ヒドリド部位が集積した超分子構造を構築し、そこでの窒素、二酸化炭素などの変換を目指す。
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| 研究成果の概要 |
本研究では、窒素や二酸化炭素を還元するために必要な多段階プロトン共役電子移動を実現する新たな反応場として、プロトン応答部位となる配位子と電子授受部位となる遷移金属それぞれが集積した超分子構造の構築を目指した。その結果、プロトン応答部位をもつ種々の後周期遷移金属フラグメントが非キレート型ジホスフィンである1,3-ビス(ジフェニルホスフィノ)ベンゼンによって連結された二核錯体を得た。また、これらの錯体が、窒素固定中間体であるジアゼンの取り込み安定化や、アニオンに応答した構造変化などの機能を発現することを見いだした。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
化学的に不活性な窒素や二酸化炭素の還元、あるいは光合成における鍵反応の一つである水の酸化による電子の獲得は、地球上に豊富に存在する元素資源の有効活用や効率的なエネルギー変換に広く応用可能である。本研究の結果は、その実現のための基礎的な知見を与えるものである。また、超分子化学や、金属ー配位子協働作用に基づく均一系錯体触媒化学、生物無機化学など、関連分野の進展にもつながる成果である。
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