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光駆動型ハイドライドの精密設計

研究課題

研究課題/領域番号 19H02736
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関中央大学

研究代表者

張 浩徹  中央大学, 理工学部, 教授 (60335198)

研究分担者 中田 明伸  中央大学, 理工学部, 助教 (20845531)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2022年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2021年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2020年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2019年度: 6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
キーワード光駆動型エネルギーキャリア / 水素発生 / 二酸化炭素の固定化 / レドックス活性 / 励起状態水素原子脱離 / 配位高分子 / 光電気化学応答 / ユビキタス元素 / 水素 / 光駆動型ハイドライド / 金属錯体 / レドックス活性配位子 / 電気化学 / 励起状態水素脱離 / フェニレンジアミン / ハイドライド / 光反応 / 光駆動 / 混合原子価 / プロトン共役電子移動 / 光ハイドライド / 多座配位子
研究開始時の研究の概要

「水素(H2)」は永く人類を魅了して来たが、近年は特に燃料にも電気にも変換しうる二次エネルギーキャリア(EC)としてその社会実装が期待されている。しかし、既存のメチルシクロヘキサン(MCH)/トルエンに代表される有機ハイドライドにおいては、水素の吸脱着に貴金属触媒と“高温という本質的コスト”を必要とするジレンマを補完しうる、「革新的な水素の効率的貯蔵と放出技術」が求められている。
本研究では、申請者らが見出した非貴金属とH+及びe-を貯蔵できるπ系ジアミン配位子を含む錯体分子を用いた光駆動型水素吸蔵・放出システムの学理を確立し、室温で光により駆動する光駆動型ハイドライドの精密設計を展開する。

研究成果の概要

本研究では、申請者らが見出した非貴金属とH+及びe-を貯蔵できるπ系ジアミン配位子を含む錯体分子を用いた光駆動型水素吸蔵・放出システムの学理を確立し、室温で光により駆動する光駆動型ハイドライドの精密設計を展開した。その結果、1)OH, NH2, OH基を含む有機分子またはその金属錯体が示す励起状態水素原子脱離(ESHD)プロセスとその機構を詳細に明らかにしたと共に、2)光による水素発生、芳香族分子の多量化、ジスルフィド化、及びCO2の固定化を見いだした。更に、3)光電気化学的な水素放出を示す不溶性配位高分子を6種の金属とtetraaminobenzeneから作成し固体化に成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

我々の成果の意義は、光駆動型による高温を必要としない新しい水素取出技術という点に集約される。従来材料では、脱水素プロセスに高温と貴金属触媒を必要とするが、本系の深化により熱源や大型脱水素設備を必要としないエネルギーキャリアや有用化合物の合成プロセス開発が期待できる。現在進められている再生可能エネルギー利用によるエネルギー製造、人工光合成関連の技術開発と相まって光をEC利用技術に組み込み、既存の光利用技術との相乗効果を生む独創的なシステムと物質群を開発できると考える。特に本系は、ユビキタス金属と電子/プロトン授受能を有する安価な有機骨格との組み合わせによりニーズに応じた多様な設計を実現しうる。

報告書

(5件)
  • 2023 研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実績報告書
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (33件)

すべて 2023 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 1件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Switching of the redox centers of a tris-2-mercaptophenolato chromium(<scp>iii</scp>) metalloligand by a guest metal ion2023

    • 著者名/発表者名
      Wakizaka Masanori、Matsumoto Takeshi、Chang Ho-Chol
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 52 号: 6 ページ: 1538-1542

    • DOI

      10.1039/d2dt03502b

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tunable Synchronicity of Molecular Valence Tautomerism with Macroscopic Solid‐Liquid Transition by Molecular Lattice Engineering2021

    • 著者名/発表者名
      Chida Mayumi、Takahashi Satoru、Konishi Ryunosuke、Matsumoto Takeshi、Nakada Akinobu、Wakizaka Masanori、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi、Chang Ho‐Chol
    • 雑誌名

      Chemistry- A European Journal

      巻: 27 号: 66 ページ: 16354-16366

    • DOI

      10.1002/chem.202103090

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Functional-Group-Directed Photochemical Reactions of Aromatics Triggered by Excited-state Hydrogen Detachment: Additive-free Oligomerization, Disulfidation, and C(sp2)-H Carboxylation with CO22020

    • 著者名/発表者名
      Kanae Abe, Akinobu Nakada, Takeshi Matsumoto, Daiki Uchijyo, Hirotoshi Mori, Ho-Chol Chang
    • 雑誌名

      J. Org. Chem.

      巻: 86 号: 1 ページ: 956-969

    • DOI

      10.1021/acs.joc.0c02456

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Excited-state Hydrogen Detachment from a Tris-(o-phenylenediamine) Iron(II) Complex in THF at Room Temperature2020

    • 著者名/発表者名
      Akinobu Nakada, Takuji Koike, Takeshi Matsumoto, Ho-Chol Chang
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 56 号: 98 ページ: 15414-15417

    • DOI

      10.1039/d0cc06219g

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Facile and selective synthesis of zeolites L and W from a single- source heptanuclear aluminosilicate precursor2020

    • 著者名/発表者名
      Akira Imaizumi, Akinobu Nakada, Takeshi Matsumoto, Ho-Chol Chang
    • 雑誌名

      CrystEngCommun

      巻: 22 号: 35 ページ: 5862-5870

    • DOI

      10.1039/d0ce00546k

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Molecular insights into the ligand-based six-proton and -electron transfer processes between tris-ortho-phenylenediamines and tris-ortho-benzoquinodiimines2020

    • 著者名/発表者名
      T. Matsumoto, R.sa Yamamoto, M. Wakizaka, A. Nakada, H.-C. Chang
    • 雑誌名

      Che. Eur. J.

      巻: in press 号: 43 ページ: 9609-9619

    • DOI

      10.1002/chem.202001873

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] The Impact of Group‐10 Metals on the Solvent‐induced Disproportionation of o‐Semiquinonato Complexes2019

    • 著者名/発表者名
      Shota Yamada Takeshi Matsumoto Ho-Chol Chang
    • 雑誌名

      Chemistry A European Journal

      巻: in press 号: 35 ページ: 8268-8278

    • DOI

      10.1002/chem.201900172

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Spiro-7型Si/Al分子の骨格を導入した多孔性アルミノシリケートの固体酸触媒能2022

    • 著者名/発表者名
      今泉 暁・中田 明伸・松本 剛・横井 俊之・張 浩徹
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 二液相間移動型電子伝達体が駆動する光触媒系の構築2022

    • 著者名/発表者名
      板垣 廉・滝沢 進也・張 浩徹・中田 明伸
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Spiro-7型分子プリカーサーを用いた多孔性アルミノシリケートの創成2021

    • 著者名/発表者名
      今泉 暁・中田 明伸・松本 剛・張 浩徹
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Spiro-7型AlSi6骨格を導入した多孔性アルミノシリケート固体酸触媒の創成2021

    • 著者名/発表者名
      今泉 暁・中田 明伸・松本 剛・中村 義之・横井 俊之・張 浩徹
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] フェロセン型電子伝達体の光誘起電子/相間移動により駆動する光触媒反応2021

    • 著者名/発表者名
      板垣 廉・滝沢 進也・張 浩徹・中田 明伸
    • 学会等名
      第11回CSJ化学フェスタ
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 酸化還元活性なフェロセン電子伝達体の光誘起電子/相間移動により駆動する光触媒反応2021

    • 著者名/発表者名
      板垣 廉・滝沢 進也・張 浩徹・中田 明伸
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ジイミノ骨格を有する配位高分子型錯体の光電気化学特性2021

    • 著者名/発表者名
      田端 隼人・中田 明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      錯体化学会第71回討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 二相溶液系における還元型光触媒反応を指向したフェロセン型電子伝達体の光誘起電子/相間移動特性2021

    • 著者名/発表者名
      板垣 廉・張 浩徹・中田 明伸
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 分子性Al4P4キュバン型錯体を用いた無機構造体の構築2021

    • 著者名/発表者名
      髙橋 拓未、今泉 暁、中田 明伸、張 浩徹
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族ポリアミン配位子を有する配位高分子の合成とその性質2021

    • 著者名/発表者名
      田端 隼人、阿部 叶、中田 明伸、張 浩徹
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] エチレングリコキシ鎖修飾レドックス活性カテコラート白金(II)錯体及びLi塩複合体の合成2021

    • 著者名/発表者名
      時安 哲平、越後 亮哉、今泉 暁、中田 明伸、張 浩徹
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Spiro-7型Si/Al多核錯体の熱的Si-Ph活性化によるアルミノシリケート構築2021

    • 著者名/発表者名
      今泉 暁・中田 明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] リジルアンカーを有するRu(II)錯体修飾TiO2光触媒の水素生成及び表面クリック反応に対する置換基効果2021

    • 著者名/発表者名
      栗山 智帆・張 浩徹・中田 明伸
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] プロトン共役電子移動機能の発現を指向した新規アルキル修飾Pt(II)錯体の合成とその性質2020

    • 著者名/発表者名
      牧田 莉佳、中田 明伸、張 浩徹
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Photochemical Carboxylation of C(sp2)-H bonds in Di-substituted Anilines by CO2 in the Presence of Metal Ions2020

    • 著者名/発表者名
      Kanae ABE, Akinobu NAKADA, Hirotoshi MORI, Ho-Chol CHANG
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] CO2を用いた芳香族アミン類の光カルボキシル化に対する置換基効果2020

    • 著者名/発表者名
      阿部叶、中田明伸、森寛敏、張浩徹
    • 学会等名
      錯体化学会オンライン研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Si-Ph結合を有する分子性Si/Al多核錯体の熱的活性化によるアルミノシリケート合成2020

    • 著者名/発表者名
      今泉 暁・中田 明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Si/Al多核錯体をモレキュラープリカーサーとして用いたアルミノシリケート合成2020

    • 著者名/発表者名
      今泉 暁・中田 明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      錯体化学会オンライン研究発表会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 表面クリック反応によるRu(II)錯体修飾半導体光触媒の複合化2020

    • 著者名/発表者名
      栗山 智帆・張 浩徹・中田 明伸
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Photochemical Direct Carboxylation of Substituted Anilines by CO22019

    • 著者名/発表者名
      Kanae Abe, Takeshi Matsumoto, Akinobu Nakada, Ho-Chol Chang
    • 学会等名
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC7) 2019/10/15-18 in Kuala Lumpur, Malaysia
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CO2 を用いた置換アニリンの選択的光カルボキシル化2019

    • 著者名/発表者名
      阿部 叶・松本 剛・中田明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      第69回錯体化学討論会 名古屋・2019/9/21-23
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] CO2 を用いた置換アニリンの選択的光カルボキシル化2019

    • 著者名/発表者名
      阿部 叶・松本 剛・中田明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      2019年光化学討論会 名古屋・2019/9/10-12
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] CO2 を用いた置換アニリンの選択的光カルボキシル化2019

    • 著者名/発表者名
      阿部 叶・松本 剛・中田明伸・張 浩徹
    • 学会等名
      第31回配位化合物の光化学討論会(2019) 富山県魚津市
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 四座型テトラアミンを有するo-フェニレンジアミン/ベンゾキノジイミン錯体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      高橋 良季、中田 明伸、張 浩徹
    • 学会等名
      第9回CSJ化学フェスタ 船堀・2019/10/15-17
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [図書] “水素”を使いこなすためのサイエンス ハイドロジェノミクス2021

    • 著者名/発表者名
      張 浩徹、中田 明伸
    • 総ページ数
      216
    • 出版者
      共立出版
    • ISBN
      9784320044982
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 中央大学理工学部応用化学科分子機能化学研究室

    • URL

      http://www.chem.chuo-u.ac.jp/~chang/index.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実績報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2025-01-30  

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