| 研究課題/領域番号 |
19H02755
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分34030:グリーンサステイナブルケミストリーおよび環境化学関連
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| 研究機関 | 九州大学 |
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研究代表者 |
徳永 信 九州大学, 理学研究院, 教授 (40301767)
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| 研究分担者 |
山本 英治 九州大学, 理学研究院, 助教 (70782944)
村山 美乃 九州大学, 理学研究院, 准教授 (90426528)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2021年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2020年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2019年度: 9,230千円 (直接経費: 7,100千円、間接経費: 2,130千円)
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| キーワード | 不均一系触媒 / 有機反応 / ソフトルイス酸 / 触媒再利用 / 流通式反応 / 金 / パラジウム / 白金 / ジルコニア / セリア / 担持触媒 / ソフトルイス酸機能 / アルケン活性化 / 触媒担体 / アルキニルカルボン酸 / 担持貴金属触媒 / 合成反応 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
無機酸化物担持貴金属触媒は、自動車触媒などで汎用化されており、低コスト、優れた耐久性、大量生産可能、焼成で触媒再生が可能などの利点があるが、有機合成、有機反応への適用が不十分で、未開発の機能が埋もれている。そこで我々は、金、白金、パラジウム、ルテニウムなどの担持触媒の新機能開発を行う。担体として、高活性を示すことが多いセリア(CeO2) やジルコニア (ZrO2) を用い、酸化還元機能とソフトルイス酸機能の解明と応用を行う。ソフトルイス酸機能はアルケン、アルキン、芳香族などのπ電子を活性化するソフトな金属特有の機能であるが担持貴金属触媒では触媒設計指針が確立されておらず、それを目指す。
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| 研究成果の概要 |
ソフトルイス酸機能は、アルケン、アルキン、芳香族などのπ電子を活性化する機能で、金錯体触媒によるアルケンやアルキンの変換は有機合成への応用を中心に大きく発展しているが、触媒回転数、再利用性、クロマトグラフィーが必要といった問題があり実用性は不十分である。我々は貴金属ナノ粒子によるソフトルイス酸機能について6種類のソフトルイス酸機構を含む反応で触媒を最適化して得られた情報を整理した。例えば担持金ナノ粒子触媒によるアリル異性化反応では、粒子径が小さいほど、酸素の分圧が大きいほど、また、担体比表面積あたりの金ナノ粒子の担持密度が高いほど高活性ということがわかった。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
不均一系触媒、担持触媒による合成反応は、反応混合物からの触媒の分離が容易で、再利用や流通式反応が可能であるので、均一系触媒に比べて実用的に有利である。我々は、金、パラジウム、白金、ルテニウムなどの担持触媒によるソフトルイス酸触媒反応の開発や機能解明を行い、これまで担持触媒では不可能だった反応をいくつか可能にした。その機能を発揮するための、触媒調製法なども新たに開発した。実際に、工業的に有用な反応でも、優れた触媒活性や耐久性を示すことを実証しており、工業生産への応用も検討している。
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