| 研究課題/領域番号 |
19J01232
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 国内 |
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| 審査区分 |
小区分36010:無機物質および無機材料化学関連
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| 研究機関 | 東京都立大学 |
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研究代表者 |
林 峻 東京都立大学, 大学院都市環境科学研究科, 特別研究員(PD)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-25 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2020年度)
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| 配分額 *注記 |
4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2020年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | 触媒 / 酸化物クラスター / C-N結合形成反応 / 界面 / X線吸収分光 / ルテニウム |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では、予め酸化物クラスターに金属イオンを結合させた酸化物クラスター含有錯体に着目し、担体に担持後焼成することで金属ナノ粒子触媒を開発する。金属および酸化物の前駆体成分を独立に担持後焼成することで得られる従来の触媒とは異なり、この触媒では予め前駆体錯体中で酸化物と金属イオンが結合しているため、活性サイトとなる金属-酸化物界面が均一かつ高密度で形成される。目的とする触媒反応に応じて前駆体錯体の組成や構造を原子レベルで設計し、担体や焼成条件を最適化することで高活性な触媒を開発する。
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| 研究実績の概要 |
金属-酸化物界面は、その特異的な構造から触媒の活性サイトとして重要な役割を果たす。酸化物クラスター含有錯体は、分子レベルで金属-酸化物界面を有することから、高密度な金属-酸化物界面を有する担持触媒の前駆体として有望である。前年度までに、V酸化物クラスター含有Ru錯体の前駆体応用により調製したRu-V複合クラスター触媒のアルコールによるアミンのN-アルキル化反応における活性が、共含浸法によるRu-V触媒に比べて10倍以上向上することを見出している。本年度は、X線吸収分光（XAS）測定により、触媒調製法がRu-V触媒の電子構造・局所構造に及ぼす効果を明らかにした。また、触媒調製時の熱処理過程における、前駆体錯体からの触媒ナノ粒子の形成過程をin situ測定により追跡した。
Ru K殻XAS測定によると、Ru-V複合クラスター触媒のRuの第二配位圏はRuおよびVの両成分から構成されているのに対し、共含浸法によるRu-V触媒ではRuのみから構成されていた。これは、別々のRuおよびVの前駆体を用いる共含浸法ではそれぞれの成分が独立にナノ粒子を形成するのに対し、あらかじめRuとVを複合クラスター化することで両成分からなるナノ粒子が形成されることを示している。触媒調製時の熱処理過程におけるRuおよびVの局所構造・電子構造をin situ XAS測定によって追跡した。RuとVの固溶による複合酸化物形成を防ぎつつ有機配位子を焼成によって除去し、引き続く還元処理によりRuを還元することが重要であると見出した。
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| 現在までの達成度 (段落) |
翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。
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