強相関希土類化合物の角度分解内殻光電子線二色性による電気磁気多極子秩序変数の探索

• 研究課題/領域番号: 19J10372
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 濱本 諭 大阪大学, 基礎工学研究科, 特別研究員(DC2)
• 研究期間 (年度): 2019-04-25 – 2021-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2020年度)
• 配分額: 1,700千円 (直接経費: 1,700千円); 2020年度: 800千円 (直接経費: 800千円); 2019年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
• キーワード: 強相関電子系 / 希土類化合物 / 軌道対称性 / 光電子分光 / 多極子自由度 / 放射光 / プラセオジム化合物

研究開始時の研究の概要

4f軌道が不完全殻の系には、電子間の強いクーロン反発により非従来型超伝導や重い電子状態、多極子秩序状態といった低温物性が発現する強相関希土類化合物が多く見られる。本研究は、そのような低温物性の中でも特に多極子秩序状態に焦点を当て、これまで困難であった多極子秩序変数の実験的な観測を試みることで多極子秩序発現の起源の解明を目的とする。多極子秩序変数の観測手法として、4f結晶場基底状態を一意に微視的観測することのできる手法として我々が注目してきた内殻光電子分光直線偏光依存性（線二色性）を用いる。多極子秩序発現系の4f基底状態の観測だけでなく、内殻光電子線二色性による多極子秩序変数特定の可能性を探る。

研究実績の概要

本研究では特異な低温物性を発現する強相関希土類化合物、特に多極子秩序状態を発現する系を中心に低温4f電子状態解明に取り組んできた。我々は低温物性に関係した局在4f軌道対称性を微視的に捉えられる実験手法として硬X線内殻光電子分光直線偏光依存性(LD-HAXPES)に注目してきた。LD-HAXPESが4f軌道対称性観測のためのツールとして利用できる一方で、多極子秩序状態の秩序変数特定手法としての有用性を見出すためにDyB2C2(反強四極子秩序)とPrRu4P12(反強十六極子秩序)に対してLD-HAXPESの観測を行った。両化合物においてLD-HAXPESの観測に成功したが、多極子転移温度前後での有意なLD-HAXPESの変化は確認できず、多極子相互作用がLD-HAXPESに与える影響は小さいことが分かった。
加えて、低温での局在4f軌道対称性が明らかになっていないPrFe4P12とDyB2C2に対して、LD-HAXPESの観測を行い、結晶場状態の特定を試みた。PrFe4P12ではΓ1一重項とΓ4三重項がほぼ縮退した擬四重項が結晶場基底状態になっているという結晶場モデルが理論的に提案されている。実験により観測されたLD-HAXPESはこの提案されている結晶場モデルを用いたスペクトル計算により定量的に再現できることが分かった。また、DyB2C2では結晶場パラメータの自由度の大きさのために、Dyイオンの固有電子状態は自明ではなく、実験結果から電子状態を決定するのが困難であった。そこで我々はモンテカルロ法を基にしたフィッティングを行い、実験結果をよく再現する結晶場基底状態の候補を見出すことに成功した。本研究では四極子秩序発現系DyB2C2の低温での結晶場状態候補を示しただけでなく、LD-HAXPESの観測とフィッティング手法とを同時に用いることで簡便かつ機械的に結晶場状態を明らかにすることが可能であることの実証にも成功した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Local 4f Electronic Structure in PrAg2In Studied by Polarized X-Ray Absorption and Photoemission Spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Hamamoto Satoru、Fujioka Shuhei、Kanai-Nakata Yuina、Yamagami Kohei、Kuga Kentaro、Fujiwara Hidenori、Kiss Takayuki、Suzuki Hiroyuki S.、Higashiya Atsushi、Yamasaki Atsushi、Imada Shin、Tanaka Arata、Takeda Yukiharu、Saitoh Yuji、Tamasaku Kenji、Yabashi Makina、Ishikawa Tetsuya、Sekiyama Akira
  • 雑誌名: JPS Conf. Proc. 巻: 30 ページ: 011113-011113
  • DOI: 10.7566/jpscp.30.011113
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Ground State Local 4f Symmetry of CeAgSb2 Probed by Linearly Polarized Hard X-ray Photoemission (2020)
  • 著者名/発表者名: Fujiwara H.、Kondo Y.、Hamamoto S.、Kanai-Nakata Y.、Kuga K.、Yamasaki A.、Higashiya A.、Kadono T.、Imada S.、Kiss T.、Tanaka A.、Tamasaku K.、Yabashi M.、Ishikawa T.、Ebihara T.、Sekiyama A.
  • 雑誌名: JPS Conf. Proc. 巻: 30 ページ: 011101-011101
  • DOI: 10.7566/jpscp.30.011101
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Observation of Electronic Structures in Sr-Based Iridates by Bulk-Sensitive Photoemission Spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: Nakagawa Koya、Fujiwara Hidenori、Hamamoto Satoru、Miyazaki Sho、Nakatani Yasuhiro、Kuga Kentaro、Higashiya Atsushi、Kadono Toshiharu、Tamasaku Kenji、Yabashi Makina、Ishikawa Tetsuya、Muro Takayuki、Imada Shin、Sekiyama Akira、Takase Kouichi、Kobori Hiromi、Yamasaki Atsushi
  • 雑誌名: JPS Conf. Proc. 巻: 30 ページ: 0111461-6
  • DOI: 10.7566/jpscp.30.011146
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Observation of the 4f ground-state symmetry in strongly correlated cubic Pr compounds probed by linearly polarized 3d core-level photoemission spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: S. Hamamoto, Y. Kanai, S. Fujioka, Y. Nakatani, H. Fujiwara, K. Kuga, T. Kiss, A. Higashiya, A. Yamasaki, S. Imada, A. Tanaka, K. Tamasaku, M. Yabashi, T. Ishikawa, H. Hidaka, T. Yanagisawa, H. Amitsuka, K.T. Matsumoto, T. Onimaru, T. Takabatake, A. Sekiyama
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 238 ページ: 146885-146885
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2019.07.006
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Linear polarization-dependent core-level photoemission spectroscopy in Yb-based valence fluctuating system (2020)
  • 著者名/発表者名: Kuga Kentaro、Kanai Yuina、Fujiwara Hidenori、Yamagami Kohei、Hamamoto Satoru、Aoyama Yuichi、Sekiyama Akira、Higashiya Atsushi、Kadono Toshiharu、Imada Shin、Yamasaki Atsushi、Tamasaku Kenji、Yabashi Makina、Ishikawa Tetsuya、Nakatsuji Satoru、Kiss Takayuki
  • 雑誌名: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 巻: 238 ページ: 146889-146889
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2019.08.004
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Linearly Polarized Hard X-Ray Photoemission Spectroscopy of PrBe13 (2020)
  • 著者名/発表者名: Hamamoto Satoru、Kanai-Nakata Yuina、Fujiwara Hidenori、Kuga Kentaro、Kiss Takayuki、Higashiya Atsushi、Yamasaki Atsushi、Imada Shin、Tanaka Arata、Tamasaku Kenji、Yabashi Makina、Ishikawa Tetsuya、Hidaka Hiroyuki、Yanagisawa Tatsuya、Amitsuka Hiroshi、Sekiyama Akira
  • 雑誌名: JPS Conference Proceedings 巻: 29 ページ: 012010-012010
  • DOI: 10.7566/jpscp.29.012010
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Effect of Anisotropic Hybridization in YbAlB4 Probed by Linear Dichroism in Core-Level Hard X-Ray Photoemission Spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: Kentaro Kuga, Yuina Kanai, Hidenori Fujiwara, Kohei Yamagami, Satoru Hamamoto, Yuichi Aoyama, Akira Sekiyama, Atsushi Higashiya, Toshiharu Kadono, Shin Imada, Atsushi Yamasaki, Arata Tanaka, Kenji Tamasaku, Makina Yabashi, Tetsuya Ishikawa, Satoru Nakatsuji, Takayuki Kiss
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 123 号: 3 ページ: 0364041-5
  • DOI: 10.1103/physrevlett.123.036404
  • 査読あり
• [学会発表] 立方晶Pr化合物の内殻光電子線二色性による4f軌道対称性の決定 (2020)
  • 著者名/発表者名: 濵本 諭, 中田 惟奈, 久我 健太郎, 藤原 秀紀, 木須 孝幸, 東谷 篤志, 山﨑 篤志, 今田 真, 田中 新, 玉作 賢治, 矢橋 牧名, 石川 哲也, 日高 宏之, 柳澤 達也, 網塚 浩, 松本 圭介, 鬼丸 孝博, 高畠 敏郎, 関山 明
  • 学会等名: 第33回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム (JSR2020)
• [学会発表] 充填スクッテルダイト化合物PrFe4P12に対する直線偏光依存硬X線内殻光電子分光 (2020)
  • 著者名/発表者名: 濵本 諭, 近藤 佑宥, 藤原 秀紀, 木須 孝幸, 東谷 篤志, 山﨑 篤志, 今田 真, 田中 新, 玉作 賢治, 矢橋 牧名, 石川 哲也, 中村 直貴, 東中 隆二, 松田 達磨, 青木 勇二, 関山 明
  • 学会等名: 日本物理学会 第75回年次大会
• [学会発表] Linear Dichroism In Core-Level Photoemission Spectroscopy For Cubic Pr Compounds (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Hamamoto, Y. Kanai-Nakata, H. Fujiwara, K. Kuga, T. Kiss, A. Higashiya, A. Yamasaki, S. Imada, A. Tanaka, K. Tamasaku, M. Yabashi, T. Ishikawa, H. Hidaka, T. Yanagisawa, H. Amitsuka, K.T. Matsumoto, T. Onimaru, T. Takabatake, A. Sekiyama
  • 学会等名: 8th International Conference on Hard X-Ray Photoelectron Spectroscopy
  • 国際学会
• [学会発表] 立方晶Pr 化合物の内殻光電子線二色性による4f 軌道対称性の決定 (2019)
  • 著者名/発表者名: 濵本 諭
  • 学会等名: J-Physics 地域研究会―大阪
• [学会発表] 充填スクッテルダイト化合物PrFe4P12に対する硬X線内殻光電子線二色性の観測 (2019)
  • 著者名/発表者名: 濵本 諭, 藤原 秀紀, 木須 孝幸, 東谷 篤志, 山﨑 篤志, 今田 真, 田中 新, 玉作 賢治, 矢橋 牧名, 石川 哲也, 中村 直貴, 東中 隆二, 松田 達磨, 青木 勇二, 関山 明
  • 学会等名: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [学会発表] Linearly polarized hard x-ray photoemission spectroscopy of PrBe13 (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Hamamoto, Y. Kanai-Nakata, H. Fujiwara, K. Kuga, T. Kiss, A. Higashiya, A. Yamasaki, S. Imada, A. Tanaka, K. Tamasaku, M. Yabashi, T. Ishikawa, H. Hidaka, T. Yanagisawa, H. Amitsuka, A. Sekiyama
  • 学会等名: J-Physics 2019 International Conference & KINKEN-WAKATE 2019 Multipole Physics
  • 国際学会
• [学会発表] Local 4f Electronic Structure in PrAg2In Studied by Polarized X-ray Absorption and Photoemission Spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Hamamoto, S. Fujioka, Y. Kanai-Nakata, K. Yamagami, K. Kuga, H. Fujiwara, T. Kiss, H.S. Suzuki, A. Higashiya, A. Yamasaki, S. Imada, A. Tanaka, Y. Takeda, Y. Saitoh, K. Tamasaku, M. Yabashi, T. Ishikawa, A. Sekiyama
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems 2019 (SCES2019)
  • 国際学会
• [備考] 大阪大学基礎工学研究科 物質創成専攻 物性物理工学領域 関山研究室
  • URL: http://decima.mp.es.osaka-u.ac.jp/