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芳香族非天然型ペプチドらせんを利用した新規機能性らせん高分子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 19J11097
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分35010:高分子化学関連
研究機関大阪大学

研究代表者

石堂 祐規  大阪大学, 理学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2019年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワードらせん高分子 / ペプチド / 重合 / らせん反転 / 温度応答 / 理論計算 / DFT
研究開始時の研究の概要

抗生物質に対して耐性を持つ細菌の発現が問題となってきているが、抗菌性ペプチドはその作用機序的に耐性菌を生じづらく近年着目されている。抗菌性ペプチドの多くはらせん構造を形成し、そのらせん構造が抗菌性と密接に関連しているが、具体的にらせんのカタチが抗菌性にどう影響するかの指標は存在しない。そこで本研究は、様々な形のらせんを自在に合成できる利点を活かし、らせんのカタチと抗菌性の相関を明らかにしていく。

研究実績の概要

これまでにらせん高分子の優れた機能が数多く開拓され、その潜在的有用性からその研究は益々盛んになっている。これまでらせん高分子は高分子鎖が形成するらせん構造そのものが着目されてきたが、次なる高機能性らせん高分子を創出するためにはそのらせん構造のピッチや内腔サイズなど、ナノスケールでのらせん構造デザインが必要となってくる。しかしながら、これまでに報告されているほとんどのらせん高分子は付加重合によって合成されており、精巧ならせん構造のテーラーメイド設計は苦手とするところである。
当研究者はペプチド主鎖に芳香環を組み込んだ新たな高分子を設計し、その高分子がらせん構造を形成することを明らかにしている。ペプチドと同じく本高分子は重縮合によって合成が可能なため、そのカスタム性は非常に高い。本研究ではその非天然型芳香族ペプチドらせんの基礎的な性質及びその応用性について明らかにすることを目的とし、研究を遂行した。
まずらせん高分子の基礎的な性質であるらせんの詳細な構造については、原子間力顕微鏡(AFM)によってらせんの構造を直接的に明らかとした。さらに溶液中での構造についても、X線結晶構造解析のデータやDFT計算、MD計算を駆使しそのらせん構造を明らかとした。本系ではペプチド主鎖に用いる芳香環によってらせん構造が変化するが、すべてのらせん高分子において同手法が適用でき、すべての場合で詳細ならせん構造を決定することに成功した。
当研究者のらせんペプチドの応用では抗菌ペプチドといった水系を視野に入れているため、本非天然型ペプチドらせんの水溶液中での挙動についても精査を行った。その結果、特徴的な温度応答性やらせん反転挙動が見いだされ、応用においてもその有用性が確認された。今後これらの知見をもとに分子デザインを最適化していくことで、新たな機能を持つらせん高分子の創製が望める。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(1件)
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2020 2019

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Folding control of a non-natural glycopeptide using saccharide-coded structural information for polypeptides2020

    • 著者名/発表者名
      Ishido Yuki、Kanbayashi Naoya、Fujii Naoka、Okamura Taka-aki、Haino Takeharu、Onitsuka Kiyotaka
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 号: 18 ページ: 2767-2770

    • DOI

      10.1039/c9cc10030j

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Side-Chain-Driven Dual Structural System of Poly-Arylopeptide: Selective Helical Formation Derived from Aromatic Ring Flips on the Backbone2019

    • 著者名/発表者名
      Yuki Ishido, Naoya Kanbayashi, Taka-aki Okamura, Kiyotaka Onitsuka
    • 雑誌名

      ACS Macro Letter

      巻: 8 号: 6 ページ: 694-699

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.9b00249

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] パラフェニレン骨格を主鎖に有するらせん状非天然型ポリペプチドのらせん反転2019

    • 著者名/発表者名
      Ishido Yuki、Kanbayashi Naoya、Okamura Taka-aki、Onitsuka Kiyotaka
    • 学会等名
      第68回高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Side Chain-Driven Bimodal Helical Conformation of Nonnatural Polypeptide Derived from Arylene Ring Flips2019

    • 著者名/発表者名
      Ishido Yuki、Kanbayashi Naoya、Okamura Taka-aki、Onitsuka Kiyotaka
    • 学会等名
      Chirality 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] アリロペプチドの精密合成に基づく立体構造制御2019

    • 著者名/発表者名
      Ishido Yuki、Kanbayashi Naoya、Okamura Taka-aki、Onitsuka Kiyotaka
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-05-29   更新日: 2024-03-26  

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