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環境選択的重合反応による多機能性超分子ダブルネットワークヒドロゲルの高強度化

研究課題

研究課題/領域番号 19J14474
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分35020:高分子材料関連
研究機関京都大学

研究代表者

田中 航  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
2020年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2019年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
キーワードヒドロゲル / 超分子 / self-sorting / 動的共有結合 / 光応答 / 非平衡 / パターニング
研究開始時の研究の概要

申請者は、self-sorting(自己認識・他者排除)により、2種類の超分子ファイバーを干渉させずに複合化することで、ユニークな刺激応答性を示す超分子ダブルネットワーク(SDN)ヒドロゲルを開発してきた。しかし、これらは非共有結合から成り立つため、力学的強度が低いという課題があった。
本研究では、self-sortingにより同一のゲル化剤が他方を排除して規則的に並ぶ事を利用して、SDNヒドロゲルが持つ2つのネットワークを直交的に重合し、ユニークな刺激応答性と高強度を両立したヒドロゲルを創出する。得られたヒドロゲルを、in situで力学的強度を制御可能な細胞培養基盤として応用する。

研究実績の概要

光パターニングは超分子ヒドロゲルの機能を空間制御する上で優れている。Self-sorting double network (SDN)ヒドロゲルでも光パターニングが行われており、空間選択的にシングルネットワークゲルとSDNゲルが作りわけられてきた。可逆的なSDNヒドロゲルのパターニングは、特定位置でヒドロゲルの機能を可逆的あるいは一過的に制御するために有用であると考えられるが、報告例はない。そこで、本年度の研究目的を、「光応答性SDNヒドロゲルの可逆パターニング」に設定し研究を行なった。
前年度、ジフェニルアラニン誘導体のN末端にベンズアルデヒドを有したペプチド型ゲル化剤をいくらか合成した。本年度は、初めに、これらのゲル化剤からなるヒドロゲルにベンズヒドラジドを後から添加して、in situで光応答性のベンズアシルヒドラゾンの導入を行なった。ゲル化剤の種類、pH、光照射時間を最適化する事によって、光照射でゾル化が進行し、その後暗所で静置する事で再度ゲルへと回復する可逆的な光応答性ペプチド型ヒドロゲルを得ることに成功した。これをリン脂質型ゲル化剤と複合化することでSDNヒドロゲルを作成した。このSDNヒドロゲルにフォトマスク下でUV光を照射し、低倍率共焦点顕微鏡観察を行ったところ、脂質ファイバーに影響を与える事なく光照射部位のペプチドファイバーだけが選択的に破壊されている様子が観察できた。また、このゲルを暗所静置する事で、光照射部でペプチドファイバーの再形成が達成された。このように、研究目的を達成した。驚くべき事に、さらに静置時間を延ばすと、光照射部でペプチドファイバーの濃縮現象が見られた。様々な追加実験によってこのメカニズムについて、仮設の構築に成功した。このように、SDNヒドロゲル中において、単独系では不可能なペプチドファイバーの非平衡パターン制御を達成した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (3件)

すべて 2021 2020

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Control of seed formation allows two distinct self-sorting patterns of supramolecular nanofibers2020

    • 著者名/発表者名
      Kubota Ryou、Nagao Kazutoshi、Tanaka Wataru、Matsumura Ryotaro、Aoyama Takuma、Urayama Kenji、Hamachi Itaru
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 11 号: 1 ページ: 4100-4100

    • DOI

      10.1038/s41467-020-17984-x

    • NAID

      120006879495

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Photo-induced spatial control of out-of-equilibrium network pattern of peptide nanofibers in a supramolecular double network hydrogel2021

    • 著者名/発表者名
      Wataru Tanaka, Ryou Kubota, Itaru Hamachi
    • 学会等名
      日本化学会年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [図書] 超分子研究会アニュアルレビューNo.402020

    • 著者名/発表者名
      田中 航・浜地 格
    • 総ページ数
      24
    • 出版者
      高分子学会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-05-29   更新日: 2024-03-26  

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