| 研究課題/領域番号 |
19J15440
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 国内 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
村田 和優 名古屋大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-25 – 2021-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2020年度)
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| 配分額 *注記 |
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2020年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2019年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
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| キーワード | メタン / 排気ガス浄化 / 触媒 / ナノ粒子 / アルミナ / パラジウム / 金属ー担体間相互作用 / 酸化反応 / 金属－担体間相互作用 / 担持金属触媒 / 水素化反応 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
自動車の排気ガスに含まれる未燃焼メタンはアルミナ担持パラジウム（Pd）ナノ粒子によって浄化される。しかしPd需要は年々増加する傾向にあり、少量でも高い活性を示す触媒の開発が望まれている。Pdをナノ粒子化することで活性の向上を図ってきたが、単純にナノ粒子化するだけでは従来以上の性能向上を達成できない。そこで、我々は金属ナノ粒子のサイズ制御によって、引き起こされる原子レベルでの構造の乱れに着目した。また、アルミナの結晶相によって変化する金属―アルミナ間の相互作用も、ナノ粒子の構造に影響すると期待した。以上より、本研究では、ナノ粒子の構造制御に基づいた高活性なメタン燃焼触媒を開発を目指した。
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| 研究実績の概要 |
担持パラジウム（Pd）ナノ粒子は化学工業や環境浄化において高い活性を示す触媒材料である。Pdは様々な触媒反応に活性な金属であるが、高価で希少であることから、少量でも高い活性を示すPd触媒の開発が求められている。しかし、メタン燃焼においては単純にPdを高分散化するだけでは従来以上の性能向上を達成できない。そこで申請者はPd－アルミナ間の相互作用（MSI）を触媒設計の新機軸として取り入れた。その結果、MSIの弱いθ-アルミナ上ではステップサイト多く持つ球状Pdナノ粒子を生成し、従来の7倍のメタン燃焼触媒の開発をした。本触媒はシンナムアルデヒド水素化反応にも高活性を示した。一方で、CO酸化においてコーナーが高活性なサイトであり、メタン燃焼とは異なる表面構造で反応が促進されることを見出した。したがって、触媒性能の向上には反応に適したPd粒子の設計が必要であり、金属－アルミナ間相互作用によってPd粒子の構造変化を引き起こすことができる。更に、密度汎関数と分子動力学シミュレーションを用いて、Pdナノ粒子の構造変化の原理を解明に取り組んだ。
より精密なPdナノ粒子の設計を目指して、Pd表面への吸着CO分子との相互作用に着目した。CO分子を還元剤としてカーボン上でPd前駆体を還元することで、シンナムアルデヒドアルデヒドのC=C結合のみを選択的に水素化する球状Pd粒子の設計に成功した。
金属－担体間相互作用によって触媒の酸化還元性のチューニングすることが可能であることを見出した。触媒の酸化還元性の向上は酸化反応における触媒性能の向上に繋がる。ここでは、メタン燃焼に高活性な担持Pdナノ粒子触媒とスス燃焼に高活性なCeO2担持Cu触媒の開発を行った。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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