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光応答性を有する三端子DNAを用いた単一分子トランジスタの創案と開発

研究課題

研究課題/領域番号 19J20605
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
審査区分 小区分32020:機能物性化学関連
研究機関東京工業大学

研究代表者

原島 崇徳  東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2019-04-25 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
2021年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2020年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2019年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワードDNA / 分子デバイス / 単分子 / ナノテクノロジー / πスタッキング / トランジスタ / 単一分子 / 走査型トンネル顕微鏡 / 分子探針
研究開始時の研究の概要

本研究では、単一分子スケールで三端子構造を実現できる3'-5'型DNA単分子接合に基づく単分子トランジスタの開発を目的とした。三端子構造を有する単分子デバイスは、二端子系では実現できない幅広い機能を有する単分子素子の開発を可能とする。電極に架橋させるDNAの構造設計により電極と独立な三端子目をDNA分子内に設置する。この三端子目を、光化学を用いて制御することによって、電界効果に基づく光ゲート機能を発現させる。本研究では、素子となるDNAの合成から、光ゲート機能の立証のための光学系の設計及び計測を行い、これまで実現不可能であった、トランジスタ機能を有する超微小分子デバイスを開発することを目指す。

研究実績の概要

本研究は、三端子構造を有する単分子接合を創成し、光応答性単一分子トランジスタを実現することを目的とする。単一分子トランジスタの基礎構造には、3',5'末端にチオール修飾を施し作製された三端子DNA単分子接合を活用した。最終年度となる本年度は、1、2年度に確立した三端子DNA単分子接合の伝導度計測を実施した。加えて、本研究にて開発した三端子構造に特有な自己修復特性が見出され、従来型の単分子素子に比べ機械的安定性が飛躍的に向上した。
本年度は、三端子DNA単分子接合の伝導特性の制御に着手した。具体的には、鎖長の異なる三端子DNAに対する電流-電圧計測を実施し、Simmonsモデルに基づく伝導軌道のエネルギーの評価を行った。伝導軌道のエネルギーはトランジスタとしてのDNAのゲート電圧を決定する重要な因子である。結果として、核酸塩基間のπスタッキングによる伝導軌道の非局在化により、軌道エネルギーは鎖長に対して減少し、長鎖DNAにおいて高い伝導度が実現することが明らかになった。従って、πスタック軌道によるエネルギー障壁を鎖長により調節可能であることが示された。
さらに、本研究にて開発した三端子DNA単分子接合は、既存の単分子接合とは異なり、高い機械的安定性を有することが明らかとなった。既存の単分子素子は数nmの揺らぎで破壊されてしまう点で耐久性に欠ける一方、本研究の三端子DNAトランジスタは30 nmの掃引試験にも耐久できる高安定性を示した。追加で実施された力計測や分子動力学計算によって、この特性はDNA塩基対の自己修復機構によるものであることが解明された。したがって、三端子DNA単分子接合の構造を基礎とすることにより、従来に比べ極めて高安定な単分子素子をトランジスタに限らず開発することが可能となった。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2021 実績報告書
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 研究成果

    (19件)

すべて 2021 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 5件) 備考 (4件)

  • [雑誌論文] Single-molecule junction spontaneously restored by DNA zipper2021

    • 著者名/発表者名
      Harashima Takanori、Fujii Shintaro、Jono Yuki、Terakawa Tsuyoshi、Kurita Noriyuki、Kaneko Satoshi、Kiguchi Manabu、Nishino Tomoaki
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 12 号: 1 ページ: 5762-5762

    • DOI

      10.1038/s41467-021-25943-3

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Elementary processes of DNA surface hybridization resolved by single-molecule kinetics: implication for macroscopic device performance2021

    • 著者名/発表者名
      Harashima Takanori、Hasegawa Yusuke、Kaneko Satoshi、Jono Yuki、Fujii Shintaro、Kiguchi Manabu、Nishino Tomoaki
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 12 号: 6 ページ: 2217-2224

    • DOI

      10.1039/d0sc04449k

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Kinetic investigation of a chemical process in single-molecule junction2020

    • 著者名/発表者名
      Hasegawa Yusuke、Harashima Takanori、Jono Yuki、Seki Takumi、Kiguchi Manabu、Nishino Tomoaki
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 号: 2 ページ: 309-312

    • DOI

      10.1039/c9cc08383a

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Reproducible Formation of a Polymer Single‐Molecule Junction for a Well‐Defined Current Signal2019

    • 著者名/発表者名
      Harashima Takanori、Hasegawa Yusuke、Kaneko Satoshi、Kiguchi Manabu、Ono Tomoya、Nishino Tomoaki
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 58 号: 27 ページ: 9109-9113

    • DOI

      10.1002/anie.201903717

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Self-restoring single-molecule junction by a DNA zipper2021

    • 著者名/発表者名
      Takanori Harashima, Tsuyoshi Terakawa, Noriyuki Kurita, Tomoaki Nishino
    • 学会等名
      The 9th International Symposium on Surface Science (ISSS-9)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 単分子ワイヤ上における錯形成反応の観察と反応性の制御2021

    • 著者名/発表者名
      原島崇徳、西野智昭
    • 学会等名
      第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Single-molecule investigation of DNA surface hybridization kinetics toward improvement of macroscopic device performance.2021

    • 著者名/発表者名
      Takanori Harashima, Tomoaki Nishino
    • 学会等名
      MANA International Symposium 2021 jointly with ICYS
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electrical Single-molecule detection of peptide phosphorylation2020

    • 著者名/発表者名
      Takanori Harashima, Yoshiyuki Egami, Tomoya Ono, Tomoaki Nishino
    • 学会等名
      28th International Colloquium on Scanning Probe Microscopy (ICSPM28)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 伝導度計測を用いたペプチドのリン酸化の単一分子検出2020

    • 著者名/発表者名
      原島崇徳, 江上幸喜 小野倫也, 西野智昭
    • 学会等名
      第68回生物物理学会年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Au(111)表面におけるNa2B12H11SH単層膜の表面拡散の観察2020

    • 著者名/発表者名
      原島崇徳, 服部能英, 椎木弘, 西野智昭
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 電気伝導度計測に基づくDNA単分子接合の自己修復特性の開拓2020

    • 著者名/発表者名
      原島崇徳, 西野智昭
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Highly conductive single-molecule junction spontaneously restored by DNA zipper2020

    • 著者名/発表者名
      T. Harashima, T. Nishino
    • 学会等名
      Biophysical Society 64th Annual Meeting
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] DNAを用いた自己修復型単分子接合の開発2019

    • 著者名/発表者名
      原島崇徳, 西野智昭
    • 学会等名
      第79回分析化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 単一分子伝導計測に基づく表面上のDNAハイブリダイゼーションの反応速度論解析2019

    • 著者名/発表者名
      原島崇徳, 西野智昭
    • 学会等名
      第57回生物物理学会年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Single-molecule Study of DNA hybridization through Conductance Measurement for Kinetics on Metal Surface2019

    • 著者名/発表者名
      T. Harashima, T. Nishino
    • 学会等名
      A3 Program Joint Seminar 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 東工大プレスリリース、世界初 DNAを用いた自己修復可能な単分子素子を開発

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2021/062393

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] Chem-Station スポットライトリサーチ、自己修復する単一分子素子「DNAジッパー」

    • URL

      https://www.chem-station.com/blog/2021/12/dnazipper.html

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 単一分子の電気抵抗の“ゆらぎ”からDNA二重鎖形成反応のボトルネックを探る

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2021/048890.html

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 安定な単一分子素子を再現性良く形成

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2019/044363.html

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2019-05-29   更新日: 2024-03-26  

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