バリウムシリサイド薄膜の高品質化による高効率Siベースタンデム型太陽電池の作製

• 研究課題/領域番号: 19J21372
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 審査区分: 小区分21050:電気電子材料工学関連
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 山下 雄大 筑波大学, 数理物質科学研究科, 特別研究員(DC1)
• 研究期間 (年度): 2019-04-25 – 2022-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2021年度)
• 配分額: 2,800千円 (直接経費: 2,800千円); 2021年度: 900千円 (直接経費: 900千円); 2020年度: 900千円 (直接経費: 900千円); 2019年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
• キーワード: シリサイド半導体 / 界面層 / 薄膜太陽電池 / ヘテロ接合 / 太陽電池 / バリウムシリサイド / デバイスシミュレーション / ヘテロ界面 / パッシベーション

研究開始時の研究の概要

資源が豊富なBaとSiからなるシリサイド半導体BaSi2をトップセルとし、Siをボトムセルに用いた「BaSi2-pn/Si-pnタンデム型太陽電池」による、高い変換効率と低い材料コストを両立する民生用太陽電池(η>30%)の実証を目指している。本研究では、この要素技術である(1)欠陥密度の制御 (2)pn接合の急峻化 (3)デバイス構造設計 に焦点を当て、研究を遂行する。

研究実績の概要

昨年度までの研究では、BaSi2太陽電池の新規構造としてワイドギャップn型半導体とのヘテロ接合を検討し、ヘテロ界面におけるキャリアの再結合を防ぐ目的で、界面層の挿入を検討した。本年は引き続き、Zn1-xGexOy（ZGO）界面層に注目し、BaSi2との界面特性を調査した。
まず、ZGO薄膜をスパッタ法により堆積し、堆積温度が特性に与える影響を調査した。Zn組成は、基板温度が増加するにしたがって減少した。これは、Znの蒸気圧がGeに比べて大きく、堆積中および堆積後に、成膜された膜からZnが優先的に再蒸発したためであると考えられる。Ge組成から算出した電子親和力は3.2から2.9 eVまで変化した。これらの値は、BaSi2に対して小さなSpike型のバンドオフセットとなるため、再結合割合が小さいZGO/BaSi2ヘテロ界面を形成するのに適しているといえる。また、ZGO膜のバンドギャップは4-5 eVの範囲にあり、太陽光を透過するのに十分な大きさであった。以上より、50 °Cで成膜し、Ge組成が0.66のとき、界面層に最も適したバンドアライメントが得られることがわかった。
次に、ZGO/BaSi2積層構造を作製し、界面反応やパッシベーション効果について調査した。分光感度特性は、従来のパッシベーション膜であるa-Siを用いた試料と比較して、300-600 nmの短波長領域で分光感度が増加した。短波長領域におけるBaSi2の光吸収係数は非常に大きいため、ZGOキャップにより、表面の再結合が抑制されている可能性が高い。XPSによる調査の結果、ZGOキャップ時は、BaSi2最表面の酸化が抑制されることがわかった。以上の結果から、ZGOはBaSi2表面のパッシベーション層として機能し、同時にp-BaSi2層からZGO層を介した電子輸送を妨げないとわかった。

現在までの達成度 (段落)

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] デルフト工科大学(オランダ)
• [雑誌論文] Zn1-xGexOy passivating interlayers for BaSi2 thin-film solar cells (2022)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Yudai、Takayanagi Kaori、Gotoh Kazuhiro、Toko Kaoru、Usami Noritaka、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: ACS Applied Materials & Interfaces 巻: 14 号: 11 ページ: 13828-13835
  • DOI: 10.1021/acsami.1c23070
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-temperature post-annealing effect on the surface morphology and photoresponse and electrical properties of B-doped BaSi2 films grown by molecular beam epitaxy under various Ba-to-Si deposition rate ratios (2022)
  • 著者名/発表者名: Narita Shunsuke、Yamashita Yudai、Aonuki Sho、Saitoh Noriyuki、Toko Kaoru、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Journal of Crystal Growth 巻: 578 ページ: 126429-126429
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2021.126429
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth conditions for high-photoresponsivity randomly oriented polycrystalline BaSi2 films by radio-frequency sputtering: Comparison with BaSi2 epitaxial films (2022)
  • 著者名/発表者名: Koitabashi Ryota、Kido Kazuki、Hasebe Hayato、Yamashita Yudai、Toko Kaoru、Mesuda Masami、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 15 号: 2 ページ: 025502-025502
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac4676
  • 査読あり
• [雑誌論文] Solar cells based on n+-AZO/p-BaSi2 heterojunction: Advanced opto-electrical modelling and experimental demonstration (2021)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Yudai、Ruiz Tobon Carlos Mario、Santbergen Rudi、Zeman Miro、Isabella Olindo、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Solar Energy Materials and Solar Cells 巻: 230 ページ: 111181-11
  • DOI: 10.1016/j.solmat.2021.111181
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Solar cell operation of sputter-deposited n-BaSi2/p-Si heterojunction diodes and characterization of defects by deep-level transient spectroscopy (2021)
  • 著者名/発表者名: Taira Nemoto, Sho Aonuki, Ryota Koitabashi, Yudai Yamashita, Masami Mesuda, Kaoru Toko and Takashi Suemasu
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 14 号: 5 ページ: 051010-051010
  • DOI: 10.35848/1882-0786/abfb87
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low thermal conductivity of complex thermoelectric barium silicide film epitaxially grown on Si (2021)
  • 著者名/発表者名: Ishibe Takafumi、Chikada Jinichiro、Terada Tsukasa、Komatsubara Yuki、Kitaura Reona、Yachi Suguru、Yamashita Yudai、Sato Takuma、Suemasu Takashi、Nakamura Yoshiaki
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 119 号: 14 ページ: 141603-141603
  • DOI: 10.1063/5.0063531
  • 査読あり
• [雑誌論文] Formation of high-photoresponsivity BaSi2 films on glass substrate by radio-frequency sputtering for solar cell applications (2021)
  • 著者名/発表者名: Ryota Koitabashi, Taira Nemoto, Yudai Yamashita, Masami Mesuda, Kaoru Toko, Takashi Suemasu
  • 雑誌名: Journal of Physics D: Applied Physics 巻: 54 号: 13 ページ: 135106-135106
  • DOI: 10.1088/1361-6463/abd434
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of post-annealing on the significant photoresponsivity enhancement of BaSi2 epitaxial films on Si(111) (2021)
  • 著者名/発表者名: Yurika Haku, Sho Aonuki, Yudai Yamashita, Kaoru Toko, Takashi Suemasu
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 14 号: 2 ページ: 021003-021003
  • DOI: 10.35848/1882-0786/abdc9f
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanisms of carrier lifetime enhancement and conductivity-type switching on hydrogen-incorporated arsenic-doped BaSi2 (2021)
  • 著者名/発表者名: Sho Aonuki, Zhihao Xu, Yudai Yamashita, Kazuhiro Gotoh, Kaoru Toko, Noritaka Usami, Andrew B. Filonov, Siarhei A. Nikitsiuk, Dmitri B. Migas, Denis A. Shohonov, Takashi Suemasu
  • 雑誌名: Thin Solid Films 巻: 724 ページ: 138629-138629
  • DOI: 10.1016/j.tsf.2021.138629
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Significant enhancement of photoresponsivity in As-doped n-BaSi2 epitaxial films by atomic hydrogen passivation (2020)
  • 著者名/発表者名: Sho Aonuki, Yudai Yamashita, Takuma Sato, Zhihao Xu, Kazuhiro Gotoh , Kaoru Toko , Yoshikazu Terai, Noritaka Usami, and Takashi Suemasu
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 5 ページ: 051001-051001
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ab8725
  • NAID: 120007127620
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomic hydrogen passivation for photoresponsivity enhancement of boron-doped p-BaSi2 films and performance improvement of boron-doped p-BaSi2/n-Si heterojunction solar cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Zhihao Xu, Takuma Sato, Louise Benincasa, Yudai Yamashita, Tianguo Deng, Kazuhiro Gotoh, Kaoru Toko, Noritaka Usami, Andrew B. Filonov, Dmitri B. Migas, Denis A. Shohonov, Takashi Suemasu
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 127 号: 23 ページ: 233104-233104
  • DOI: 10.1063/5.0005763
  • NAID: 120007168368
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Effects of molecular beam epitaxy growth conditions on grain size and lattice strain in a-axis-oriented BaSi2 films (2020)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Yudai、Sato Takuma、Toko Kaoru、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 59 号: SF ページ: SFFA09-SFFA09
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ab6b7a
  • NAID: 120007127600
  • 査読あり
• [雑誌論文] Modeling the effects of defect parameters on the performance of a p-BaSi2/n-Si heterojunction solar cell (2020)
  • 著者名/発表者名: Deng Tianguo、Xu Zhihao、Yamashita Yudai、Sato Takuma、Toko Kaoru、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Solar Energy Materials and Solar Cells 巻: 205 ページ: 110244-110244
  • DOI: 10.1016/j.solmat.2019.110244
  • NAID: 120007132681
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fabrication of As-doped n-type BaSi₂ epitaxial films grown by molecular beam epitaxy (2020)
  • 著者名/発表者名: Aonuki Sho、Yamashita Yudai、TOKO Kaoru、SUEMASU Takashi
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 59 号: SF ページ: SFFA01-SFFA01
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab5b7a
  • NAID: 120007127611
  • 査読あり
• [雑誌論文] Influence of Ba-to-Si deposition rate ratios on the electrical and optical properties of B-doped BaSi₂ epitaxial films (2020)
  • 著者名/発表者名: Sugiyama Shu、Yamashita Yudai、TOKO Kaoru、SUEMASU Takashi
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 59 号: SF ページ: SFFA04-SFFA04
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab65ae
  • NAID: 120007127606
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of sputtering pressure and temperature of ITO electrodes on the performance of p-BaSi2/n-Si heterojunction solar cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Sugiyama Ryota、Yamashita Yudai、Toko Kaoru、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 59 号: SF ページ: SFFA07-SFFA07
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ab70a8
  • NAID: 120007127603
  • 査読あり
• [雑誌論文] Simple way of finding Ba to Si deposition rate ratios for high photoresponsivity in BaSi2 films by Raman spectroscopy (2019)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Yudai、Takahara Yuuki、Sato Takuma、Toko Kaoru、Uedono Akira、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 12 号: 5 ページ: 055506-055506
  • DOI: 10.7567/1882-0786/ab14b9
  • NAID: 120007127924
  • 査読あり
• [雑誌論文] Three-step growth of highly photoresponsive BaSi2 light absorbing layers with uniform Ba to Si atomic ratios (2019)
  • 著者名/発表者名: Yamashita Yudai、Sato Takuma、Saitoh Noriyuki、Yoshizawa Noriko、Toko Kaoru、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Journal of Applied Physics 巻: 126 号: 21 ページ: 215301-215301
  • DOI: 10.1063/1.5128690
  • NAID: 120007132684
  • 査読あり
• [雑誌論文] Investigation of native defects in BaSi2 epitaxial films by electron paramagnetic resonance (2019)
  • 著者名/発表者名: Sato Takuma、Lombard Christian、Yamashita Yudai、Xu Zhihao、Benincasa Louise、Toko Kaoru、Gambarelli Serge、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 12 号: 6 ページ: 061005-061005
  • DOI: 10.7567/1882-0786/ab2062
  • NAID: 120007127923
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Correlation of native defects between epitaxial films and polycrystalline BaSi2 bulks based on photoluminescence spectra (2019)
  • 著者名/発表者名: Sato Takuma、Yamashita Yudai、Xu Zhihao、Toko Kaoru、Gambarelli Serge、Imai Motoharu、Suemasu Takashi
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 12 号: 11 ページ: 111001-111001
  • DOI: 10.7567/1882-0786/ab476f
  • NAID: 120007127613
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Formation of Zn1-xGexO thin films as interlayers for n+-AZO/p-BaSi2 heterojunction solar cells (2021)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita、Kaoru Toko、Takashi Suemasu
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2021
  • 国際学会
• [学会発表] Sputtering Zn1-xGexO thin films towards n+-AZO/p-BaSi2 heterojunction solar cells (2021)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita、Kaoru Toko、Takashi Suemasu
  • 学会等名: 31st International Photovoltaics Science and Engineering Conference (PVSEC-31)
  • 国際学会
• [学会発表] Formation of n+-AZO/p-BaSi2 heterojunction solar cells with Zn1-xGexO interlayers (2021)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita、Kaoru Toko、Olindo Isabella、Takashi Suemasu
  • 学会等名: 2021 International Conferene on Solid State Devices and Materials (SSDM2021)
  • 国際学会
• [学会発表] n+-AZO/p-BaSi2薄膜太陽電池の高効率化に向けたZn1-xGexO界面層探索 (2021)
  • 著者名/発表者名: 山下 雄大、都甲 薫、末益 崇
  • 学会等名: 第82回応用物理学会秋季学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] n+-AZO/p-BaSi2太陽電池におけるZn1-xGexOy界面層の堆積温度依存性 (2021)
  • 著者名/発表者名: 山下 雄大、都甲 薫、末益 崇
  • 学会等名: 第19回シリサイド系半導体・夏の学校
• [学会発表] n+-AZO/p-BaSi2太陽電池におけるZn1-xGexOバッファ層の検討 (2021)
  • 著者名/発表者名: 山下 雄大, 北村 未歩，堀場 弘司, 都甲 薫, 末益 崇
  • 学会等名: 第68回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] First demonstration of n+-AZO/p-BaSi2 thin film solar cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita, Kaoru Toko, Takashi Suemasu
  • 学会等名: Fifth Asian School-Conference on Physics and Technology of Nanostructured Materials (ASCO-NANOMAT 2020)
  • 国際学会
• [学会発表] Optical 3D device simulation of BaSi2 thin film solar cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita, Rudi Santbergen, Carlos Mario Ruiz Tobon, Miro Zeman, Olindo Isabella, Takashi Suemasu
  • 学会等名: 37th European PV Solar Energy Conference and Exhibition (37th EU-PVSEC)
  • 国際学会
• [学会発表] 3D device simulation and first demonstration of BaSi2 thin film solar cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita, Rudi Santbergen, Carlos Mario Ruiz Tobon, Olindo Isabella, Takashi Suemasu
  • 学会等名: PRiME 2020
  • 国際学会
• [学会発表] First Operation of n+-AZO/p-BaSi2 Thin Film Solar Cells (2020)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yamashita, Kaoru Toko, Takashi Suemasu
  • 学会等名: The 30th International Photovoltaic Science and Engineering Conference (PVSEC-30)
  • 国際学会
• [学会発表] 3D光学・電気シミュレーションによるn+-AZO/p-BaSi2ヘテロ接合太陽電池のデバイス設計および動作実証 (2020)
  • 著者名/発表者名: 山下 雄大, Carlos M. Ruiz Tobon, Rudi Santbergen, Olindo Isabella, 都甲 薫, 末益 崇
  • 学会等名: 第81回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] n+-AZO/p-BaSi2ヘテロ接合太陽電池のデバイス設計および作製 (2020)
  • 著者名/発表者名: 山下 雄大, Carlos M. Ruiz Tobon, Rudi Santbergen, Olindo Isabella, 末益 崇
  • 学会等名: 第17回「次世代の太陽光発電」シンポジウム
• [学会発表] 3D光学シミュレーションによるBaSi2薄膜太陽電池のデバイス設計 (2020)
  • 著者名/発表者名: 山下雄大, Rudi Santbergen, Olindo Isabella, 都甲 薫, 末益 崇
  • 学会等名: 第67回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Characterization of Defect Levels in BaSi2 by DLTS and Significant Improvement of Photoresponsivity by Increasing Growth Temperature (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamashita, T. Sato, K. Toko, T. Suemasu
  • 学会等名: MRS Spring Meeting and exhibit
  • 国際学会
• [学会発表] Epitaxial growth of BaSi2 light absorbers by molecular beam epitaxy and significant photoresponsivity enhancement by increased growth temperatures (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamashita, K. Toko and T. Suemasu
  • 学会等名: Compound Semiconductor Week 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Marked Improvement of the photoresponsivity of BaSi2 light absorbers by increasing growth temperature and three-step growth method. (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamashita, K. Kodama, K. Toko, and T. Suemasu
  • 学会等名: 46th IEEE Photovoltaic Specialists Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Molecular Beam Epitaxy of High-quality Undoped BaSi2 Light Absorbers using Threestep Growth Method (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamashita, T. Sato, K. Toko, T. Suemasu
  • 学会等名: The 5th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials
  • 国際学会
• [学会発表] Molecular beam epitaxy of BaSi2 light absorbers with smooth BaSi2/Si interface using three-step growth method (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Yamashita, T. Sato, K. Toko and T. Suemasu
  • 学会等名: 29th International Photovoltaic Science and Engineering Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Fabrication of As-doped n-type BaSi2 Films Grown by Molecular Beam Epitaxy (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Aonuki, Y. Yamashita, K. Toko and T. Suemasu
  • 学会等名: The 5th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials
  • 国際学会
• [学会発表] Electron paramagnetic resonance spectra of BaSi2 epitaxial films and bulk samples (2019)
  • 著者名/発表者名: T. Sato, Y. Yamashita, Z. Xu, L. Benincasa, K. Toko, S. Gambarelli, T. Suemasu
  • 学会等名: The 5th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials
  • 国際学会
• [学会発表] Influence of Ba to Si rate ratio on the properties of B-doped BaSi2 epitaxial films (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Sugiyama, Y. Kimura, Y. Yamashita, K. Toko, N. Usami, and T. Suemasu
  • 学会等名: The 5th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials
  • 国際学会