| 研究課題/領域番号 |
19J23280
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| 研究種目 |
特別研究員奨励費
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 国内 |
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| 審査区分 |
小区分26020:無機材料および物性関連
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
北川 裕貴 京都大学, 人間・環境学研究科, 特別研究員(DC1)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-25 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
3,100千円 (直接経費: 3,100千円)
2021年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2020年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2019年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
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| キーワード | 赤色蛍光体 / 複合アニオン化合物 / 価電子帯制御 / 電荷移動遷移 / 第一原理計算 / Judd-Ofelt理論 / 電子構造 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
励起光照射停止後も長時間の赤色発光を示す材料はほとんど報告されていない。そこで特徴的な赤色残光を示すEu3+が発光中心の候補として挙げられるが、4価への光酸化がエネルギー的に起こり得ないため、従来のメカニズムに基づく材料設計は不可能である。そこで本研究では、アニオン置換による価電子帯制御が可能な複合アニオン化合物に焦点を当て、電子構造の自在なデザインによるEu3+賦活新規赤色長残光蛍光体の開発を目的とする。さらに、作製した蛍光体試料の詳細な物性評価に基づいて、Eu3+の赤色残光の有力なメカニズムであると考えられている「ホールトラップ・デトラップ機構」の解明も目標として研究を進める。
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| 研究実績の概要 |
本研究では，化合物の複合アニオン組成によって電子構造における価電子帯位置を制御し，発光中心ユウロピウムイオンの特異な光物性を示す新規光機能性材料の創製を目的としている。当該年度も引き続き酸窒化物YSiO2Nに関して詳細な光物性評価に取り組み，その局所構造・電子構造が光学遷移特性にもたらす影響を調査し，報告した。
[1] 酸窒化物中におけるEu3+の光物性に関して，反転中心の有無が異なる2種の複合アニオンサイトで見られる違いについて評価した。サイト選択励起スペクトル測定と第一原理バンド計算により，酸窒化物中で見られる電荷移動励起バンドの長波長シフトは，電気陰性度の小さなN3-が配位したものであることを確認した。YSiO2N:Eu3+に関する一連の測定結果・考察は，Chemistry of Materials誌に採択・掲載された。
[2] これまでは酸窒化物YSiO2N中のEu3+に着目してきたが，1600度での焼成後には約半数のユウロピウムイオンが2価に還元されることがX線吸収分光により明らかとなった。さらにこのEu2+およびEu3+が共添加された酸窒化物YSiO2Nにおいて，室温以下の低温において550~1100 nmの非常に広帯域にわたる深赤色-近赤外発光を見出した。主要なEu2+添加酸窒化物蛍光体と比較しても特異的に長波長シフトした発光であり，ストークスシフトも非常に大きいことから，Eu2+束縛励起子（ETE）状態の輻射再結合に帰属される。エネルギー図から，すべてのEu2+: 5d励起準位が伝導帯下端と縮退した結果，ETE発光が観測されたことが示唆された。この結果に関して，国内学会で発表し,筆頭著者として投稿した論文がPhys. Chem. Chem. Phys.誌に掲載受理・オンライン掲載された。
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| 現在までの達成度 (段落) |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| 今後の研究の推進方策 |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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