第一原理計算によるフラットバンド化合物の探索と創成

• 研究課題/領域番号: 19K03731
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分13030:磁性、超伝導および強相関系関連
• 研究機関: 国立研究開発法人産業技術総合研究所
• 研究代表者: 長谷 泉 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 主任研究員 (00357774)
• 研究分担者: 柳澤 孝 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 招聘研究員 (90344217) ; 東 陽一 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 研究員 (70801059)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2022年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円); 2021年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2020年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円); 2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
• キーワード: フラットバンド / 強磁性 / パイロクロア酸化物 / パイロクロア格子 / トポロジカル絶縁体 / ワイル点 / スピン軌道結合 / セルフドーピング / トポロジー / 第一原理計算 / 超伝導

研究開始時の研究の概要

フラットバンド模型は魅力的な理論模型で、強磁性、超伝導、量子ホール効果などの面白い物性が出ることが予言されています。本研究では代表者が発見した指導原理を用いて、フラットバンドを近似的に有する化合物の候補をまず選び出します。その候補物質についての第一原理計算を行い、実際にフラットバンドが近似的に出現するかどうかを確かめます。有望な化合物についてはさらなる理論解析を進め、さらに結晶合成を行います。結晶合成に成功したら光電子分光などの物性測定を行い、理論にフィードバックをかけます。このサイクルを回すことで効率的なフラットバンド化合物の探索を行います。

研究成果の概要

パイロクロア化合物において、価電子帯最上部がフラットバンド(FB)になるような物質の設計指針を構築できた。その指針に基づき、１０種ほどの化合物でFBを持つことを第一原理計算により示した。これらの化合物は適切なドーピングにより強磁性を示すことを理論的に導いた。また、有効スピン軌道相互作用の符号が物質ごとに変わることから、トポロジカルな性質をチューニングできることも示した。
さらに、２つのFBからなる物質Pb2Sb2O7を提案した。この物質では電子の一部が２つ目のFBに移動することにより、自然にホールドープが起こる（セルフドーピング）。その結果、元素置換せずにFB強磁性が実現することを計算で示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

フラットバンド(FB)を持つ模型では完全強磁性、超伝導、分数量子ホール効果などの特異な物性が出現すると期待されており、現実の物質でこの模型に近い電子状態を実現することは重要な課題であった。我々は上記の研究により、一連のパイロクロア酸化物においてこのような電子状態が実現していることを示した。特異な物性の典型例として、磁性元素を含まない、FB由来の強磁性状態が出現することを示した。この研究成果はFB物質の学理を追求する一助となるるとともに、応用的にもFB物質がスピントロニクスや量子計算などの新しいプラットフォームとなる可能性を示したところに意義があると考える。

研究成果

• [雑誌論文] Flat band ferromagnetism in Pb2Sb2O7 via a self-doped mechanism (2023)
  • 著者名/発表者名: Hase I.、Higashi Y.、Eisaki H.、Kawashima K.
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 13 号: 1 ページ: 4743-4743
  • DOI: 10.1038/s41598-023-31917-w
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Direct observation of the electronic structure of the layered phosphide superconductor ZrP2－xSex (2022)
  • 著者名/発表者名: Ino A.、Kubo T.、Ishizaka S.、Takita H.、Mansuer W.、Shimada K.、Ueda S.、Kit? H.、Hase I.、Ishida S.、Oka K.、Fujihisa H.、Gotoh Y.、Yoshida Y.、Iyo A.、Ogino H.、Eisaki H.、Kawashima K.、Yanagi Y.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 105 号: 19 ページ: 195111-195111
  • DOI: 10.1103/physrevb.105.195111
  • 査読あり
• [雑誌論文] High-pressure synthesis and superconductivity of the novel laves phase BaIr2 (2022)
  • 著者名/発表者名: Koshinuma Terunari、Ninomiya Hiroki、Hase Izumi、Fujihisa Hiroshi、Gotoh Yoshito、Kawashima Kenji、Ishida Shigeyuki、Yoshida Yoshiyuki、Eisaki Hiroshi、Nishio Taichiro、Iyo Akira
  • 雑誌名: Intermetallics 巻: 148 ページ: 107643-107643
  • DOI: 10.1016/j.intermet.2022.107643
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evidence for Dirac nodal-line fermions in a phosphorous square-net superconductor (2022)
  • 著者名/発表者名: S. Ishizaka, A. Ino, T. Kono, Y. Miyai, S. Kumar, K. Shimada, H. Kit_, I. Hase, S. Ishida, K. Oka, H. Fujihisa, Y. Gotoh, Y. Yoshida, A. Iyo, H. Ogino, H. Eisaki, K. Kawashima, Y. Yanagi, and A. Kimura
  • 雑誌名: Phys. Rev. B 巻: 105 号: 12 ページ: 1-6
  • DOI: 10.1103/physrevb.105.l121103
  • 査読あり
• [雑誌論文] Characteristic Electronic Structure of SnO Film Showing High Hole Mobility (2022)
  • 著者名/発表者名: Minohara Makoto、Hase Izumi、Aiura Yoshihiro
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 13 号: 5 ページ: 1165-1171
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.1c04182
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic Structure of Novel Superconductor (Ca1-xSr x)Pd3P (2021)
  • 著者名/発表者名: Hase I、Yanagisawa T、Iyo A、Fujihisa H、Gotoh Y、Eisaki H、Kawashima K
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 1975 号: 1 ページ: 012004-012004
  • DOI: 10.1088/1742-6596/1975/1/012004
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Bipolar Semiconducting Properties in α-SnWO4 Based on the Characteristic Defect Structure (2021)
  • 著者名/発表者名: Minohara Makoto、Dobashi Yuka、Kikuchi Naoto、Samizo Akane、Tsukuda Kouhei、Nishio Keishi、Mibu Ko、Kumigashira Hiroshi、Hase Izumi、Yoshida Yoshiyuki、Aiura Yoshihiro
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 60 号: 11 ページ: 8035-8041
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c00530
  • 査読あり
• [雑誌論文] Superconductivity of centrosymmetric and non-centrosymmetric phases in antiperovskite (Ca,Sr)Pd3P (2021)
  • 著者名/発表者名: Iyo Akira、Hase Izumi、Fujihisa Hiroshi、Gotoh Yoshito、Takeshita Nao、Ishida Shigeyuki、Ninomiya Hiroki、Yoshida Yoshiyuki、Eisaki Hiroshi、Hirose Hishiro T.、Terashima Taichi、Kawashima Kenji
  • 雑誌名: Journal of Alloys and Compounds 巻: 882 ページ: 160733-160733
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2021.160733
  • 査読あり
• [雑誌論文] Antiperovskite Superconductor LaPd3P with Noncentrosymmetric Cubic Structure (2021)
  • 著者名/発表者名: Iyo Akira、Hase Izumi、Fujihisa Hiroshi、Gotoh Yoshito、Ishida Shigeyuki、Ninomiya Hiroki、Yoshida Yoshiyuki、Eisaki Hiroshi、Hirose Hishiro T.、Terashima Taichi、Kawashima Kenji
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 60 号: 23 ページ: 18017-18023
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.1c02604
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic Structure of Novel Superconductor doped-ZrPSe (2020)
  • 著者名/発表者名: Hase I、Yanagisawa T、Kito H.、Iwakiri K.、Nishio T.、Fujihisa H、Gotoh Y、Eisaki H、Kawashima K
  • 雑誌名: Journal of Physics: Conference Series 巻: 1590 号: 1 ページ: 012008-012008
  • DOI: 10.1088/1742-6596/1590/1/012008
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Possible Three-Dimensional Topological Insulator in Pyrochlore Oxides (2020)
  • 著者名/発表者名: Hase Izumi、Yanagisawa Takashi
  • 雑誌名: Symmetry 巻: 12 号: 7 ページ: 1076-1076
  • DOI: 10.3390/sym12071076
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Experimental and Computational Determination of Optimal Boron Content in Layered Superconductor Sc20C8?xBxC20 (2020)
  • 著者名/発表者名: Ninomiya Hiroki、Koshinuma Terunari、Nishio Taichiro、Fujihisa Hiroshi、Kawashima Kenji、Hase Izumi、Ishida Shigeyuki、Ogino Hiraku、Iyo Akira、Yoshida Yoshiyuki、Gotoh Yoshito、Eisaki Hiroshi
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 59 号: 19 ページ: 14290-14295
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c02090
  • 査読あり
• [雑誌論文] Flat-Band in Pyrochlore Oxides: A First-Principles Study (2019)
  • 著者名/発表者名: I. Hase, T. Yanagisawa, K. Kawashima
  • 雑誌名: Nanomaterials 巻: 9 号: 6 ページ: 876-9
  • DOI: 10.3390/nano9060876
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Superconductivity in a Scandium Borocarbide with a Layered Crystal Structure (2019)
  • 著者名/発表者名: Ninomiya Hiroki、Oka Kunihiko、Hase Izumi、Kawashima Kenji、Fujihisa Hiroshi、Gotoh Yoshito、Ishida Shigeyuki、Ogino Hiraku、Iyo Akira、Yoshida Yoshiyuki、Eisaki Hiroshi
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 58 号: 22 ページ: 15629-15636
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.9b02709
  • 査読あり
• [雑誌論文] Superconductivity induced by Mg deficiency in noncentrosymmetric phosphide Mg2Rh3P (2019)
  • 著者名/発表者名: Iyo Akira、Hase Izumi、Fujihisa Hiroshi、Gotoh Yoshito、Takeshita Nao、Ishida Shigeyuki、Ninomiya Hiroki、Yoshida Yoshiyuki、Eisaki Hiroshi、Kawashima Kenji
  • 雑誌名: Physical Review Materials 巻: 3 号: 12 ページ: 124802-124802
  • DOI: 10.1103/physrevmaterials.3.124802
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fractional Skyrmion and Absence of Low-lying Andreev Bound States in a Micro Fractional-flux Quantum Vortex (2019)
  • 著者名/発表者名: Takashi Yanagisawa, Yoichi Higashi, Izumi Hase
  • 雑誌名: Journal of the Physical Society of Japan 巻: 88 号: 10 ページ: 104704-6
  • DOI: 10.7566/jpsj.88.104704
  • NAID: 40022034152
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Electronic Structure of Novel Non-centrosymmetric Superconductor Mg2Rh3P (2019)
  • 著者名/発表者名: I. Hase, T. Yanagisawa, A. Iyo, H. Fujihisa, Y. Goto, H. Eisaki, K. Kawashima
  • 雑誌名: Journal of Physics Conference Series 巻: 1293 号: 1 ページ: 012028-5
  • DOI: 10.1088/1742-6596/1293/1/012028
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] 層状ぺロブスカイト酸砒化物の相安定性 (2023)
  • 著者名/発表者名: 東陽一、長谷泉、荻野拓、岩佐祐希、内村慶舟、本郷研太、前園涼
  • 学会等名: 日本物理学会2023年春季大会
• [学会発表] Electronic structure of the superconducting ZrP2-xSex with having Dirac nodal lines (2022)
  • 著者名/発表者名: I. Hase, H. Kito, Y. Higashi, H. Eisaki, K. Kawashima
  • 学会等名: The 15th Asia Pacific Physics Conference (APPC15)
  • 国際学会
• [学会発表] 層状超伝導体ZrP2-xSexの二次元性について (2022)
  • 著者名/発表者名: 長谷泉、鬼頭聖、東陽一、永崎洋、川島健二
  • 学会等名: 日本物理学会 2022年秋季大会
• [学会発表] 新ラーベス相超伝導体BaIr2の高圧合成と超伝導特性 (2022)
  • 著者名/発表者名: 越沼 輝成, 二宮 博樹, 伊豫 彰, 長谷 泉, 藤久 裕司, 後藤 義人, 永崎 洋, 石田 茂之, 西尾 太一郎, 川島 健司, 吉田 良行
  • 学会等名: 日本物理学会 第77回年次大会
• [学会発表] High-pressure synthesis and superconductivity of the novel Laves phase BaIr2 (2022)
  • 著者名/発表者名: 越沼 輝成、伊豫 彰、二宮 博樹、長谷 泉、藤久 裕司、後藤 義人、川島 健司、石田 茂之、吉田 良行、永崎 洋、西尾太一郎
  • 学会等名: 29th International Conference on Low Temperature Physics
  • 国際学会
• [学会発表] s1/s2パイロクロア酸化物におけるフラットバンドとワイル点 (2022)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、東 陽一
  • 学会等名: 日本物理学会第77回年次大会
• [学会発表] 新ラーベス相超伝導体BaIr2の高圧合成と超伝導特性 (2022)
  • 著者名/発表者名: 越沼 輝成、二宮 博樹、伊豫 彰、長谷 泉、藤久 裕司、後藤 義人、永崎 洋、石田 茂之、西尾 太一郎、川島 健司、吉田 良行
  • 学会等名: 日本物理学会 第77回年次大会
• [学会発表] Quasi-Flat-Band in s1/s2 Pyrochlore Oxides and the Effect of Spin-Orbit Interaction (2021)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、東 陽一、柳澤 孝
  • 学会等名: International Conference in Strongly Correlated Electrons systems (SCES2020)
  • 国際学会
• [学会発表] Bulk-Combinatorial Method for Exploring New Superconductors and its Mathematical Aspect (2021)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、伊豫 彰、東 陽一、柳澤 孝、川島 健司
  • 学会等名: 34th International Symposium on Superconductivity (ISS2021)
  • 国際学会
• [学会発表] パイロクロア酸化物におけるフラットバンドとスピン軌道相互作用の影響 (2021)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、東 陽一
  • 学会等名: 日本物理学会 2021年秋季大会
• [学会発表] Bipolar semiconducting properties in a-SnWO4 based on the characteristic defect structure (2021)
  • 著者名/発表者名: 簔原 誠人、土橋 優香、菊地 直人、三溝 朱音、佃 康平、西尾 圭史、壬生 攻、組頭 広志、長谷 泉、吉田 良行、相浦 義弘
  • 学会等名: The Twelfth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics (STAC12)
  • 国際学会
• [学会発表] アンチペロブスカイトリン化物CaPd3Pに誘起される構造相転移と超伝導 (2021)
  • 著者名/発表者名: 伊豫 彰、藤久 裕司、後藤 義人、長谷 泉、竹下 直、石田 茂之、二宮 博樹、吉田 良行、永崎 洋、川島 健司、T. Terashima、H. T. Hirose
  • 学会等名: 日本物理学会2021年秋季大会
• [学会発表] 層状超伝導体(Zr1-yYy)P1.25Se0.75の電子状態 2 (2020)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、柳澤 孝、鬼頭 聖、岩切康祐、西尾太一郎、藤久 裕司、後藤 義人、永崎 洋、川島 健司
  • 学会等名: 日本物理学会 2020年秋季大会
• [学会発表] Electronic Structure of Novel Superconductor (Ca1-xSrx)Pd3P (2020)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、柳澤 孝、伊豫 彰、藤久 裕司、後藤 義人、永崎 洋、川島 健司
  • 学会等名: 33rd International Symposium on Superconductivity (ISS2020)
  • 国際学会
• [学会発表] 新超伝導物質(Ca,Sr)Pd_3_Pの構造相転移と電子状態 (2020)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、柳澤 孝、伊豫 彰、藤久 裕司、後藤 義人、永崎 洋、川島 健司
  • 学会等名: 日本物理学会第76回年次大会
• [学会発表] Flat-Band in Pyrochlore Oxides: A First-Principles Study (2019)
  • 著者名/発表者名: 長谷泉
  • 学会等名: Collaborative Conference on Materials Research (CCMR) 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] パイロクロア酸化物 A2B2O7 (A=Sn,Pb,Tl; B=Nb,Ta) における擬フラットバント (2019)
  • 著者名/発表者名: 長谷泉、柳澤 孝、川島 健司
  • 学会等名: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [学会発表] Electronic Structure of Novel Superconductor doped-ZrPSe (2019)
  • 著者名/発表者名: 長谷 泉、柳澤 孝、鬼頭 聖、岩切康祐、西尾太一郎、藤久 裕司、後藤 義人、永崎 洋、川島 健司
  • 学会等名: 32nd International Symposium of Superconductivity (ISS2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Superconductivity in a New Iron Arsenide LaFe2As2 (2019)
  • 著者名/発表者名: 伊豫 彰、長谷 泉、石田 茂之、後藤 義人、藤久 裕司、永崎 洋、吉田 良行、川島 健司
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2019
• [学会発表] 空間的に一様な二次元ラシュバ超伝導の面内臨界磁場 (2019)
  • 著者名/発表者名: 東 陽一、柳澤 孝、長谷 泉
  • 学会等名: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [学会発表] 分数量子渦糸における異常準粒子励起と非整数トポロジカル数 (2019)
  • 著者名/発表者名: 柳澤 孝、東 陽一、長谷 泉
  • 学会等名: 日本物理学会 2019年秋季大会
• [図書] マテリアルズ・インフォマティクス開発事例最前線 (2021)
  • 著者名/発表者名: 伊藤聡ほか
  • 総ページ数: 322
  • 出版者: NTS
  • ISBN: 9784860437084
• [備考] 磁性元素を含まない磁性体を予測
  • URL: https://www.aist.go.jp/aist_j/press_release/pr2018/pr20180508/pr20180508.html