| 研究課題/領域番号 |
19K05150
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 徳島大学 |
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研究代表者 |
山本 孝 徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 准教授 (70361756)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | 酸化ジルコニウム / 第四周期元素 / 複合酸化物 / 酸塩基 / アルキル化 / エタノール転換反応 / 銅 / 結晶相 / 酸化ガリウム / 固溶体触媒 / 反応機構 / 酸塩基性 / 脱水素 / 固溶体 / アルコール脱水素反応 / XAFS / 固体酸塩基 / バイオマス利用 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本申請課題はジルコニウムを中心とした３－５族金属酸化結晶相に添加された他種元素に起因するバルク層および原子レベルの局所構造に着目した固体強酸，酸塩基触媒研究に関するものである．無機化学的アプローチ，精密構造解析および活性試験を通じて「１：固体超強酸に匹敵する強酸性質発現のためにジルコニウム系酸化物触媒が兼ね備える条件と活性種の解明」，「２：ジルコニウムを軸とした前周期遷移金属を含む新規複合酸化物固体強酸触媒の開発と原子レベル構造制御」「３：ジルコニア系複合酸化物触媒によるエタノール転換反応による含酸素化合物の合成」を行う．
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| 研究成果の概要 |
金属イオン添加正方晶系ジルコニア担持酸化タングステン触媒を調製し，固体強酸触媒活性に対する添加量および金属種を検討し，従来型タングステン酸ジルコニアに匹敵する触媒活性を示す添加量領域が元素種により異なることを見出した．
第四周期元素添加ジルコニア触媒によるエタノール転換反応を行い，原子番号とともに脱水素/脱水反応への選択率が連続的に変化することを見出した．特にガリウム添加量の異なる添加ジルコニア触媒について構造解析を行い，低添加量では脱水素活性の高い固溶体を形成すること，水共存下でエタノールからアセトン/イソブテンへ転換される反応経路，ガリウム種の役割および表面酸塩基性を明らかにした．
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
一般に二元系酸化物固溶体は均質な前駆体を焼成することで調製されることが多いが，本研究では金属塩を非晶質水酸化ジルコニウムに含浸担持―焼成する簡単な操作でも固溶体が形成することがあること，簡便な実験的手法で固溶体組成を求められる事が明らかとなった．カーボンニュートラルの観点でバイオマス資源を原料とした化成品原料合成技術の開発が求められており，近年注目されていたジルコニア系複合酸化物触媒によるエタノール転換反応における反応機構，添加金属種，および基質とともに供給される水分子の役割が明らかになった．
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