| 研究課題/領域番号 |
19K05157
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
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| 研究機関 | 東京農業大学 |
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研究代表者 |
尾中 篤 東京農業大学, 生命科学部, 教授 (10144122)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2022年度)
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| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | ナノ多孔質窒化炭素 / 多孔質固体塩基 / 水中固体塩基触媒作用 / ニトロアルドール反応 / 重水素化反応 / ニトロメタン / 高比表面積 / 層状窒化炭素 / 熱濃硫酸 / 熱希硫酸 / ２-ナフトアルデヒド / メタノール / ジメチルアセタール化 / 固体酸触媒作用 / 硫黄分元素分析 / 多孔質窒化炭素 / 熱濃硫酸処理 / アルカリ処理 / 固体塩基触媒作用 / 水中ニトロアルドール反応 / 多孔質ナノ窒化炭素 / 固体塩基性 / ハイドロタルサイト / 水に不溶 / Knoevenagel反応 / メレム連結集積体 / 多孔質化 / 固体多座配位子 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究は，水に溶出しないほどメレム骨格に強固に固定されたアルカリ金属イオンに基づく固体塩基性の強度を厳密に評価する手法を確立し，高比表面積の特徴を活かした，nanoC3N4が示す水中での固体塩基触媒反応への優位性を明らかにする．また，乱雑化でメレム骨格窒素原子が空間表面に露出する割合が高まることによる，単核金属イオンに対する固体多座配位子としての有用性を触媒反応で明らかにする．
固体多座配位能と固体塩基能の相俟った効率的な触媒反応を開発する．
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| 研究成果の概要 |
メラミンを焼成して合成される層状窒化炭素は,メレムポリマー鎖同士が水素結合により2次元的に連結した構造体が積層し，比表面積が 8.2 m2/g と非常に小さく,触媒反応に適用しにくい欠点があった.筆者らは,層状窒化炭素をまず濃硫酸中に懸濁させ，次にアルカリ水，アルコールによる連続処理で得られた窒化炭素素材は，180 m2/gの比表面積を有することを見出し,ナノ多孔質窒化炭素(nano-C3N4)と名付けた.
このnano-C3N4は水に溶解せず，その固体塩基触媒能力を，1)H2O中でのニトロメタンとアルデヒドとのニトロアルドール反応，2)D2O中でのニトロメタンの重水素化反応で評価した．
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
グラファイトは，現代人の生活の中で，多方面で不可欠な材料として利用されている有用な炭素素材である．一方，グラファイトを構成するベンゼン環の炭素原子がひとつおきに窒素原子に置き換わった構造の層状窒化炭素は，古くから知られた材料であるものの，その固体表面の露出度が少ないことから，なかなか活用されなかった．
本研究は，層状窒化炭素の表面露出度を数十倍高める手法を新奇に開発し，特にその素材が示す塩基性に注目し，水溶媒中で有機反応を加速する合成反応手法を新たに見出した．従来の有機合成反応の多くは有機媒体中で行われているのに対し，本触媒反応は環境にやさしい水媒体中で進む点に学術的・社会的意義がある．
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