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保護剤と炭素担体表面の官能基を活用した白金系触媒の微粒子化と酸素還元性能への応用

研究課題

研究課題/領域番号 19K05158
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関神戸市立工業高等専門学校

研究代表者

久貝 潤一郎  神戸市立工業高等専門学校, その他部局等, 教授 (80617134)

研究分担者 清野 智史  大阪大学, 工学研究科, 准教授 (90432517)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 130千円 (直接経費: 100千円、間接経費: 30千円)
2020年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2019年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
キーワード窒素ドープ炭素 / ナノ粒子 / 酸素還元 / メタノール酸化 / 金属-有機構造体 / 一酸化炭素酸化 / 官能基 / 保護剤 / 表面官能基 / 白金触媒
研究開始時の研究の概要

炭素表面に存在する官能基とその上に担持される白金系ナノ粒子の構造と電子状態の相関を調べる。白金と炭素表面の相互作用を利用し、高担持量の白金を高分散化させるとともに酸素還元活性を高める。具体的には、ポリマーを熱処理することにより炭素担体を合成し、ポリマーの構造が熱処理後の炭素の構造や表面特性に与える影響を調べる。炭素担体の表面官能基が、その上に担持される白金の構造や電子状態、酸素還元活性に与える影響を調べ、触媒の高活性化に繋げる。白金上の特定の結晶面やサイトを一酸化炭素やカルボン酸等の吸着分子で被覆し、残ったサイトの酸素還元活性を測定する方法で、酸素の四電子還元に有効な白金サイトを明らかにする。

研究成果の概要

種々の窒素ドープ炭素の調製法の中で金属-有機構造体(MOF)を経由して得られたものが最も高い空気極反応活性を持つことを示した。MOFの原料を混合してから溶媒に溶化した方が、先に溶媒に溶かした場合よりも、触媒活性の高い窒素ドープ炭素が得られることを見出した。炭素担体への窒素ドープによりこれに担持された白金系粒子の電子状態が変化することがわかった。担持白金粒子をMOFで被覆後焼成して窒素ドープ炭素にする方法より触媒活性を向上させることができた。また、白金系粒子を液相中で担体に高分散担持するために用いる保護剤の作用機構を水晶振動子微小天秤法によって明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

白金フリーの窒素ドープ炭素材料の調製法による酸素還元活性の違い、またこれらを白金系ナノ粒子触媒の担体として用いた場合の白金系粒子構造と触媒活性への寄与が明らかになった。炭素担体中の窒素と白金の間の電子的な相互作用の理解が深まり、燃料電池の両電極反応を促進する方策が得られた。これらはエネルギー変換の効率の向上に繋がる。また、ナノ粒子の液相合成時に添加する有機分子と白金表面の相互作用についても理解が深まり、より精密な材料の構造の制御に繋げられる。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2022 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (18件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Electrochemical quartz crystal microbalance studies on specific adsorption of nanoparticle stabilizers on platinum surface2021

    • 著者名/発表者名
      Kugai Junichiro、Tanaka Shingo、Seino Satoshi、Nakagawa Takashi、Yamamoto Takao A.、Yamada Hirohisa
    • 雑誌名

      Journal of Electroanalytical Chemistry

      巻: 897 ページ: 115596-115596

    • DOI

      10.1016/j.jelechem.2021.115596

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of sodium nitrate and heat treatment atmosphere on the synthesis of α-NaFeO2 layered oxide2020

    • 著者名/発表者名
      Junichiro Kugai, Hirotaka Mine, Satoshi Seino, Takashi Nakagawa, Tatao A. Yamamoto, Hirohisa Yamada
    • 雑誌名

      Materials Chemistry and Physics

      巻: 249 ページ: 122948-122948

    • DOI

      10.1016/j.matchemphys.2020.122948

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 放射線還元法を用いたメソポーラスシリカ担持貴金属ナノ粒子の合成2020

    • 著者名/発表者名
      上垣直人, 清野智史, 藤枝俊, 中川貴, 久貝潤一郎, 山本孝夫
    • 雑誌名

      Radioisotopes

      巻: 69 ページ: 155-161

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 水晶振動子微小天秤法を用いた Pt 表面での メタノール吸脱着挙動の解析2022

    • 著者名/発表者名
      吉田梨紗、久貝潤一郎
    • 学会等名
      第27回 高専シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Pt 系金属-酸化物複合触媒の構造と酸化活性2022

    • 著者名/発表者名
      櫛田 萌水、久貝 潤一郎
    • 学会等名
      第27回 高専シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 金属-有機構造体から合成した炭素系触媒の燃料電池電極触媒活性2021

    • 著者名/発表者名
      前亮親、久貝潤一郎
    • 学会等名
      第30回 神戸高専 産金学官技術フォーラム '21
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] アルミナに担持した Pt 系ナノ粒子の構造と酸化活性2021

    • 著者名/発表者名
      櫛田 萌水、久貝 潤一郎
    • 学会等名
      第30回 神戸高専 産金学官技術フォーラム '21
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 金属-酸化物複合触媒のナノ構造と酸化活性2021

    • 著者名/発表者名
      櫛田萌水, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      第26回高専シンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 窒素ドープ炭素の酸素還元活性に対する窒素原料の影響2020

    • 著者名/発表者名
      濱田 諭敬, 久貝 潤一郎
    • 学会等名
      第30回日本MRS年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 水相Pt-Mナノ粒子合成における保護材を用いた合金化の促進2020

    • 著者名/発表者名
      久貝潤一郎
    • 学会等名
      第126回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 原料を変えて調製した窒素ドープ炭素の酸素還元活性2020

    • 著者名/発表者名
      濱田 諭敬, 久貝 潤一郎
    • 学会等名
      神戸高専産金学官技術フォーラム2020
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 分散性と耐酸化性に優れた銅ナノ粒子の合成条件の検討2020

    • 著者名/発表者名
      久貝潤一郎, 瀬戸大地, 玉木直人
    • 学会等名
      神戸高専産金学官技術フォーラム2020
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属-酸化物複合触媒のナノ構造と酸化活性2020

    • 著者名/発表者名
      櫛田萌水, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      神戸高専産金学官技術フォーラム2020
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Pt-M ナノ粒子の生成プロセスと構造制御2020

    • 著者名/発表者名
      久貝潤一郎
    • 学会等名
      2020年度第1回関西電気化学研究会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 原料を変えて調製した窒素ドープ炭素の酸素還元活性2020

    • 著者名/発表者名
      濱田諭敬, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会(2020年)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 放射線還元法によりメソポーラスシリカ細孔内で合成したPtナノ粒子の化学状態の解析2020

    • 著者名/発表者名
      上垣直人, 清野智史, 久貝潤一郎, 藤枝俊, 中川貴, 山本孝夫
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会(2020年)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 第一原理計算によるPtCu表面への保護分子吸着構造の解析2020

    • 著者名/発表者名
      田中真悟, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      日本物理学会第75回年次大会(2020年)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 原料を変えて調製した窒素ドープ炭素触媒の酸素還元特性2019

    • 著者名/発表者名
      濱田諭敬, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      第3回関西電気化学研究会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 酸化物に担持したPt触媒のナノ構造と酸化活性2019

    • 著者名/発表者名
      櫛田萌水, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      神戸高専産金学官技術フォーラム’19
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 水系ナトリウムイオン電池を目指した正極材料の開発2019

    • 著者名/発表者名
      垣内涼花, 久貝潤一郎
    • 学会等名
      神戸高専産金学官技術フォーラム’19
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Oxygen reduction characteristics of nitrogen-doped carbons prepared by various nitrogen sources2019

    • 著者名/発表者名
      Yasutaka Hamada, Junichiro Kugai
    • 学会等名
      Osaka-Kansai International Symposium on Catalysis(近畿化学協会)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [図書] 触媒の劣化対策,長寿命化 (6章9節)2020

    • 著者名/発表者名
      久貝潤一郎
    • 総ページ数
      579
    • 出版者
      技術情報協会
    • ISBN
      9784861048142
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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