反応分子動力学法を用いた炭素構造体中の過冷却水のダイナミクス解析

• 研究課題/領域番号: 19K05209
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分28030:ナノ材料科学関連
• 研究機関: 京都工芸繊維大学
• 研究代表者: 水口 朋子 京都工芸繊維大学, 材料化学系, 准教授 (90758963)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2023-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2022年度)
• 配分額: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円); 2021年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2020年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
• キーワード: カーボンナノチューブ / 反応力場 / 分子動力学シミュレーション / OHラジカル / 脂質膜 / 水の透過 / 膜透過 / 過冷却液体 / 局所構造 / 反応分子動力学法 / 動的反応力場 / 炭素構造体 / ナノ空間 / 閉じ込め系 / 過冷却水

研究開始時の研究の概要

疎水性細孔中における過冷却水の構造およびダイナミクスを、化学反応を取り入れた分子動力学シミュレーションで解析する。親水性のシリカ細孔における結果と比較することで、界面の性質が過冷却水の物性に及ぼす影響を、原子レベルで明らかにする。シミュレーションの結果を実験へとフィードバックすることで、細孔内実験で得られた結果のより正確な解釈を可能とし、今後の細孔材料の開発に役立てることを目指す。界面の影響を考慮した上で低温の水の性質を調べることにより、細孔内実験で観測される過冷却水の異常な振る舞いのメカニズム解明に繋げる。

研究成果の概要

カーボンナノチューブ（CNT）内の水の挙動を明らかにするために、反応力場ReaxFFを用いた分子動力学シミュレーションを実行した。4つのReaxFFパラメータを用いて結果を比較したところ、水がCNT内に流入する速度が異なり、うち一つの力場はCNT内に水が全く流入しないことが分かった。次に、CNTを脂質膜に貫通させ、OHラジカルの透過のシミュレーションを実行した。その結果、末端に水素が付いただけのCNTでは、水は容易に通すが、ラジカルは通らないことが分かった。比較のため、アクアポリンでラジカル透過のシミュレーションを実行したところ、わずかなOHラジカルが水と水素結合して通過する様子が見られた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

CNTを用いた膜透過の研究は、CNTの末端修飾により選択的な分子透過システムを実現する可能性を秘めている。OHラジカルをガン細胞に選択的に透過させることができれば、ガン細胞を狙い撃ちした治療システムの構築に繋がる。アクアポリンを透過させるシミュレーションでは、入り口付近にエネルギー障壁があることが分かったので、CNTの末端修飾により入り口の障壁を下げてやれば、水との複合体として透過が可能かもしれない。ラジカルのような反応性が高い種を扱うときには、反応力場を用いたシミュレーションが力を発揮するので、そのパラメータ調整を含めて計算を進めていくことが重要である。

研究成果

• [雑誌論文] Determination of cooperatively rearranging regions in a binary glass former (2023)
  • 著者名/発表者名: Mizuguchi Tomoko、Odagaki T
  • 雑誌名: Journal of Physics: Condensed Matter 巻: - 号: 33 ページ: 334003-334003
  • DOI: 10.1088/1361-648x/acd50c
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] The study on the stability of DNA structure by steered molecular dynamics simulations (2022)
  • 著者名/発表者名: Mizuguchi Tomoko、Fukushima Naoto、Aoki Takashi、Fujiwara Susumu、Hashimoto Masato
  • 雑誌名: 日本シミュレーション学会英文誌 巻: 9 号: 1 ページ: 160-169
  • DOI: 10.15748/jasse.9.160
  • ISSN: 2188-5303
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Icosahedral order in liquid and glassy phases of cyclohexane (2020)
  • 著者名/発表者名: T. Mizuguchi, S. Tatsumi, and S. Fujiwara
  • 雑誌名: Molecular Simulation 巻: 46 号: 10 ページ: 721-726
  • DOI: 10.1080/08927022.2020.1757092
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structural change of damaged polyethylene by beta-decay of substituted tritium using reactive force field (2020)
  • 著者名/発表者名: Li Haolun、Fujiwara Susumu、Nakamura Hiroaki、Mizuguchi Tomoko、Nakata Ayako、Miyazaki Tsuyoshi、Saito Shinji
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 60 号: SA ページ: SAAB06-SAAB06
  • DOI: 10.35848/1347-4065/abbdc8
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Hydrogen bond analysis of confined water in mesoporous silica using the reactive force field (2019)
  • 著者名/発表者名: Mizuguchi Tomoko、Hagita Katsumi、Fujiwara Susumu、Yamada Takeshi
  • 雑誌名: Molecular Simulation 巻: 45 号: 17 ページ: 1437-1446
  • DOI: 10.1080/08927022.2019.1652740
  • 査読あり
• [雑誌論文] Molecular dynamics study on DNA damage by tritium disintegration (2019)
  • 著者名/発表者名: Nakamura Hiroaki、Miyanishi Hisanori、Yasunaga Takuo、Fujiwara Susumu、Mizuguchi Tomoko、Nakata Ayako、Miyazaki Tsuyoshi、Otsuka Takao、Kenmotsu Takahiro、Hatano Yuji、Saito Shinji
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 59 号: SA ページ: SAAE01-SAAE01
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab460d
  • NAID: 210000157157
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Reactive molecular dynamics study on intermolecular structural changes of hydrogen-abstracted polyethylene chains (2022)
  • 著者名/発表者名: Haolun Li, Susumu Fujiwara, Hiroaki Nakamura, Tomoko Mizuguchi, Shinji Saito and Wataru Sakai
  • 学会等名: The 41st JSST Annual International Conference on Simulation TechnologyJSST2022
  • 国際学会
• [学会発表] Molecular dynamics study of microscopic mechanism of OH radical-induced DNA damage (2022)
  • 著者名/発表者名: Ryuta Kawanami, Susumu Fujiwara, Tomoko Mizuguchi, Yoshiteru Yonetani and Hiroaki Nakamura
  • 学会等名: The 41st JSST Annual International Conference on Simulation TechnologyJSST2022
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] The role of DNA sequence in the stability of double-stranded structure (2022)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Takashi Aoki, Naoto Fukushima, Masato Hashimoto, and Susumu Fujiwara
  • 学会等名: AROB-ISBC-SWARM 2022
  • 国際学会
• [学会発表] 真空中における損傷炭化水素の構造安定化に関する反応分子動力学シミュレーション (2021)
  • 著者名/発表者名: LI HAOLUN・藤原 進・中村 浩章・水口 朋子・中田 彩子・宮崎 剛・斉藤 真司・坂井 亙
  • 学会等名: 第７０回高分子学会年次大会
• [学会発表] The study on the stability of DNA structure by steered molecular dynamics simulations (2021)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Naoto Fukushima, Takashi Aoki, Masato Hashimoto and Susumu Fujiwara
  • 学会等名: The 40th JSST Annual International Conference on Simulation Technology
  • 国際学会
• [学会発表] Reactive molecular dynamics study on damaged polyethylene after hydrogen abstraction by radiation (2021)
  • 著者名/発表者名: Haolun Li, Susumu Fujiwara, Hiroaki Nakamura, Tomoko Mizuguchi, Ayako Nakata, Tsuyoshi Miyazaki, Shinji Saito and Wataru Sakai
  • 学会等名: The 40th JSST Annual International Conference on Simulation Technology
  • 国際学会
• [学会発表] Effect of tritium beta decay in deoxy-D-ribose on double helix structure of telomeric DNA (2021)
  • 著者名/発表者名: Kento Ishiguro, Hiroaki Nakamura, Takuo Yasunaga, Susumu Fujiwara and Tomoko Mizuguchi
  • 学会等名: The 40th JSST Annual International Conference on Simulation Technology
  • 国際学会
• [学会発表] Tritium-induced damage on polymers and biopolymers: Molecular dynamics simulations and theoretical calculations (2021)
  • 著者名/発表者名: Susumu Fujiwara, Haolun Li, Ryuta Kawanami, Kazushi Terakawa, Tomoko Mizuguchi, Hiroaki Nakamura, Yoshiteru Yonetani, Kazumi Omata, Seiki Saito, Takuo Yasunaga, Ayako Nakata, Tsuyoshi Miyazaki, Takao Otsuka, Takahiro Kenmotsu, Yuji Hatano and Shinji Saito
  • 学会等名: The 40th JSST Annual International Conference on Simulation Technology
  • 国際学会
• [学会発表] 真空中における損傷炭化水素の構造変化に関する反応分子動力学シミュレーション (2021)
  • 著者名/発表者名: Li Haolun・藤原 進・中村 浩章・水口 朋子・中田 彩子・宮崎 剛・斉藤 真司・坂井 亙
  • 学会等名: 第70回高分子討論会
• [学会発表] Reactive Molecular Dynamics Simulations on Polyethylene Damaged by Tritium Disintegration (2021)
  • 著者名/発表者名: Haolun Li, Susumu Fujiwara, Hiroaki Nakamura, Tomoko Mizuguchi, Ayako Nakata, Tsuyoshi Miyazaki, Shinji Saito
  • 学会等名: ISPlasma2021/IC-PLANTS2021
  • 国際学会
• [学会発表] 高分子・生体分子への置換トリチウムの壊変効果に関する分子動力学シミュレーション (2021)
  • 著者名/発表者名: 藤原 進, 中村 浩章, 水口 朋子, 米谷 佳晃, 尾又 一実, 安永 卓生, 大谷 寛明, 齋藤 誠紀, 中田 彩子, 宮崎 剛, 大塚 教雄, 剣持 貴弘, 波多野 雄治, 斉藤 真司
  • 学会等名: 置換トリチウムのヘリウム 3 への壊変による DNA 構造変化に関する研究会
• [学会発表] 真空中における損傷ポリエチレン一本鎖の構造安定化に関する反応分子動 力学シミュレーション (2021)
  • 著者名/発表者名: LI HAOLUN, 藤原 進, 中村 浩章, 水口 朋子, 中田 彩子, 宮崎 剛, 斉藤 真司
  • 学会等名: 置換トリチウムのヘリウム 3 への壊変による DNA 構造変化に関する研究会
• [学会発表] クラスタ―DNA 損傷の分子動力学シミュレーション (2021)
  • 著者名/発表者名: 寺川 和志, 川波 竜太, LI HAOLUN, 藤原 進, 水口 朋子, 米谷 佳晃, 中村 浩章
  • 学会等名: 置換トリチウムのヘリウム 3 への壊変による DNA 構造変化に関する研究会
• [学会発表] DNAシミュレーションに適用する反応力場 ReaxFFの比較 (2021)
  • 著者名/発表者名: 石黒 健人, 中村 浩章, 藤原 進, 水 口 朋子, LI HAOLUN, 米谷 佳晃, 安永 卓生, 齋藤 誠紀, 中田 彩子, 宮崎 剛, 大塚 教雄, 剣持 貴弘, 波多野 雄治, 斉藤 真司
  • 学会等名: 置換トリチウムのヘリウム 3 への壊変による DNA 構造変化に関する研究会
• [学会発表] Evaluation of Reactive Force Field on Simulating Damaged Polyethylene Chain by Substituted Tritium (2020)
  • 著者名/発表者名: Haolun Li, Susumu Fujiwara, Hiroaki Nakamura, Tomoko Mizuguchi, Ayako Nakata, Tsuyoshi Miyazaki, Wataru Sakai, Shinji Saito
  • 学会等名: The 29th International Toki Conference on Plasma and Fusion Research (ITC-29)
  • 国際学会
• [学会発表] DNAテロメア中デオキシDリボースのトリチウムβ崩壊による構造変化のMD解析 (2020)
  • 著者名/発表者名: 中村浩章, 石黒健人, 藤原進, 水口朋子, 米谷佳晃, 安永卓生, 中田彩子, 宮崎剛, 大塚教雄, 剣持貴弘, 波多野雄治, 斉藤真司
  • 学会等名: 第３７回プラズマ・核融合学会年会
• [学会発表] A Molecular Dynamics Study on Structural Change of Damaged Polyethylene by Beta-Decay of Substituted Tritium using Reactive Force Field (2020)
  • 著者名/発表者名: Haolun Li・Susumu Fujiwara・Hiroaki Nakamura・Tomoko Mizuguchi・Ayako Nakata・Tsuyoshi Miyazaki・Shinji Saito
  • 学会等名: 高分子学会第69回高分子討論会
• [学会発表] 置換トリチウムのベータ崩壊による損傷ポリエチレンの構造変化に関する反応力場分子動力学研究 (2020)
  • 著者名/発表者名: LI HAOLUN・藤原 進、中村 浩章、水口 朋子、中田 彩子・宮崎 剛、斉藤 真司
  • 学会等名: 2020年度高分子基礎物性研究会・高分子計算機科学研究会・高分子ナノテクノロジー研究会 合同討論会
• [学会発表] 反応力場を用いた置換トリチウムの崩壊による損傷ポリエチレンの構造変化に関する分子動力学研究 (2020)
  • 著者名/発表者名: LI HAOLUN・藤原 進・中村 浩章・水口 朋子・中田 彩子・宮崎 剛・斉藤 真司
  • 学会等名: 高分子学会第29回ポリマー材料フォーラム
• [学会発表] 細孔中に拘束されたシクロヘキサンのダイナミクス (2020)
  • 著者名/発表者名: 辰巳創一, 水口朋子, 野田泰斗, Zach Evenson, 藤原進
  • 学会等名: 日本物理学会2020年秋季大会
• [学会発表] Icosahedral order in liquid and glassy phases of cyclohexane (2019)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Soichi Tatsumi, and Susumu Fujiwara
  • 学会等名: The 5th International Conference on Molecular Simulation
  • 国際学会
• [学会発表] Hydrogen bond analysis of confined water in mesoporous silica using the reactive force field (2019)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Katsumi Hagita and Susumu Fujiwara
  • 学会等名: The 5th International Conference on Molecular Simulation
  • 国際学会
• [学会発表] Icosahedral order in liquid and glassy phases of cyclohexane (2019)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Soichi Tatsumi and Susumu Fujiwara
  • 学会等名: 2019 International Workshop on Glass Physics in Beijing
  • 国際学会
• [学会発表] メソポーラスシリカ中の水に関する反応分子動力学計算 (2019)
  • 著者名/発表者名: 水口朋子、萩田克美、藤原進
  • 学会等名: プラズマシミュレータシンポジウム2019
• [学会発表] Hydrogen bond analysis of confined water in nanoporoussilica using molecular dynamics simulations (2019)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Katsumi Hagita and Susumu Fujiwara
  • 学会等名: APSMR 2019 Annual Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Hydrogen bond analysis of confined water in nanoporous silica using the reactive force field (2019)
  • 著者名/発表者名: Tomoko Mizuguchi, Katsumi Hagita, Susumu Fujiwara and Takeshi Yamada
  • 学会等名: XXVI Sitges Conference on Statistical Mechanics
  • 国際学会