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シングレットフィッションから生成した三重項融合による遅延蛍光の普遍則と個性の解明

研究課題

研究課題/領域番号 19K05395
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関国立研究開発法人産業技術総合研究所

研究代表者

関 和彦  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 上級主任研究員 (60344115)

研究分担者 加藤 隆二  日本大学, 工学部, 教授 (60204509)
矢後 友暁  埼玉大学, 理工学研究科, 助教 (30451735)
研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2021年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2019年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード励起子 / 一重項 / 三重項 / 拡散 / 磁場効果 / 有機固体 / 異方性 / 遅延蛍光 / 三重項融合 / シングレットフィッション / エキシトン / 有機材料 / シングレット / トリプレット
研究開始時の研究の概要

シングレットフィッション(SF)は主に有機固体で起こり、光励起した一重項励起状態が2つの三重項に分離する光化学過程である. この逆過程が三重項融合(TF)である. 近年、時間分解蛍光測定の高感度化により、強度の低いパルス励起光を用いた遅延蛍光の長時間計測が可能となった. これまでに我々は、弱い強度のパルス励起光で得られた遅延蛍光は有機固体の種類に依存しない普遍的な時間減衰を示し、その機構として励起子拡散が本質である事を指摘した. 三重項励起子の拡散の異方性を考慮した理論と、SFを示す有機結晶を用いた蛍光時間分解の高感度測定及び磁場測定との共同研究により励起子拡散の効果をより詳細に検討する.

研究成果の概要

シングレットフィッション (SF) は、光励起で生成した一重項励起子が2つの三重項励起子に分離する光化学過程であり、三重項融合 (TF) はこの逆過程がである. SFは、1つの一重項励起子を2つの三重項励起子に分離することから、三重項励起子を構成している電荷対を分離することにより光電変換効率を上げることが期待されている. 一重項励起子は三重項励起子よりも寿命が短く発光しながら減衰する. 本研究では、TFが拡散を介して起こる場合、TFから再生成した一重項励起子が前述の寿命よりも遅く減衰する蛍光を示す現象に着目した.この遅延蛍光の起こる機構の解明を目的としている.

研究成果の学術的意義や社会的意義

パルス励起光により生じた三重項融合による遅延蛍光は拡散を介して起こるため、拡散という普遍的な現象に由来する、特徴的な減衰を示す事が分かった. さらに、拡散という普遍的な現象に対する結晶構造に由来する三重項励起子の拡散異方性の影響について理論と実験の両面から研究を行った. テトラセンについては遅延蛍光の冪乗則に従う減衰の測定から拡散を介して起こっていると結論することができることを確立することができた.これに対して、結晶異方性の強いルブレンについては、拡散の次元依存性について他のグループの間で解釈が分かれている.ルブレンに対する遅延蛍光の減衰について、理論的に合理的な結果を示す事ができた.

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件)

  • [国際共同研究] ウッジ工科大学(ポーランド)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] インド工科大学(インド)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] An exact solution in the theory of fluorescence resonance energy transfer with vibrational relaxation2021

    • 著者名/発表者名
      Sangita Mondal, Sayantan Mondal, Kazuhiko Seki, Biman Bagchi
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 154 号: 13

    • DOI

      10.1063/5.0045008

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Geminate Delayed Fluorescence by Anisotropic Diffusion-Mediated Reversible Singlet Fission and Triplet Fusion2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuhiko Seki, Tomomi Yoshida, Tomoaki Yago, Masanobu Wakasa, and Ryuzi Katoh
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 6 ページ: 3295-3304

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c10582

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 有機半導体・デバイスにおける電荷生成・再結合の理論研究2020

    • 著者名/発表者名
      関 和彦
    • 雑誌名

      応用物理

      巻: 89 号: 1 ページ: 6-12

    • DOI

      10.11470/oubutsu.89.1_6

    • NAID

      130007783765

    • ISSN
      0369-8009, 2188-2290
    • 年月日
      2020-01-10
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Diffusion-limited Geminate Delayed Fluorescence by Singlet Fission and Triplet Fusion2019

    • 著者名/発表者名
      関 和彦・矢後 友暁・加藤隆二
    • 雑誌名

      nanoGe fall meeting proceedings

      巻: なし

    • DOI

      10.29363/nanoge.nfm.2019.020

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 一重項フィッションと三重項フュッションによる拡散律速遅延蛍光2019

    • 著者名/発表者名
      関 和彦・加藤隆二・園田 与理子
    • 雑誌名

      2019年光化学討論会予稿集

      巻: なし

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] 1重項解離と3重項の対融合による拡散律速遅延蛍光2019

    • 著者名/発表者名
      関 和彦・加藤隆二・園田 与理子
    • 雑誌名

      日本物理学会2019年秋季大会講演概要集

      巻: なし

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Fluorescence properties of β-perylene crystals prepared by a physical vapor transport method under atmospheric pressure2019

    • 著者名/発表者名
      Sato Kenta、Katoh Ryuzi
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 730 ページ: 312-315

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2019.06.031

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] シングレットフィッションから生成した三重項融合による遅延蛍光に及ぼす励起子拡散異方性の効果2021

    • 著者名/発表者名
      関 和彦、吉田朋美、矢後 友暁、若狭 雅信、加藤 隆二
    • 学会等名
      2021年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] ペリレン分子集合体からの緑色蛍光2020

    • 著者名/発表者名
      佐藤健太・福島未彩・加藤隆二
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2021年冬季研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Diffusion-limited Geminate Delayed Fluorescence by Singlet Fission and Triplet Fusion2019

    • 著者名/発表者名
      関 和彦・矢後 友暁・加藤隆二
    • 学会等名
      nanoGe fall meeting
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 一重項フィッションと三重項フュッションによる拡散律速遅延蛍光2019

    • 著者名/発表者名
      関 和彦・加藤隆二・園田 与理子
    • 学会等名
      2019年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 1重項解離と3重項の対融合による拡散律速遅延蛍光2019

    • 著者名/発表者名
      関 和彦・加藤隆二・園田 与理子
    • 学会等名
      日本物理学会2019年秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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