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有限個の3次元ナノサイズ空孔の精密集積と機能創出

研究課題

研究課題/領域番号 19K05416
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分33010:構造有機化学および物理有機化学関連
研究機関群馬大学 (2023)
東京大学 (2019-2022)

研究代表者

堂本 悠也  群馬大学, 大学院理工学府, 准教授 (50790995)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2024-03-31
研究課題ステータス 完了 (2023年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード自己集合 / ナノ錯体 / 分子トポロジー / アセチレン / 銀錯体 / ナノ空間 / ナノマテリアル / ナノ構造 / 超分子錯体 / 不飽和結合 / 金属配位 / アニオン / ホスト-ゲスト / 空孔錯体 / 空孔 / 配位結合 / 共結晶 / 超分子 / インターロック化合物
研究開始時の研究の概要

本研究では、有限個のナノサイズ3次元空孔からなる集合体の構造一義的構築と応用を目指す。金属配位を駆動力とした自己集合を制御することで、(1)単独ナノ中空分子の異種混合系および、(2)複数のナノ空孔を集積したオリゴマーを合成する。これまで広く研究されているホストーゲスト間の相互作用に基づいたしくみからさらに一歩踏み込んだ、異種3次元空孔間における“ホストーホスト”コミュニケーションの発現機構を開発し、合成反応・機能群の直交化(同時並列化)やゲスト包接・外部刺激に誘起されるホスト構造変化の連鎖、といった分子システム内における情報伝搬を鍵とした機能創出を行う。

研究成果の概要

本研究では、有限個のナノサイズ3次元空孔からなる集合体の構造一義的構築と応用を目指した研究を行った。 有機配位子(L)と金属イオン(M)のなす金属配位を駆動力とした自己集合を制御することで、複数のナノ空孔を集積したオリゴマーを合成することを概念設計の出発点とし、異種3次元空孔間における“ホストーホスト”コミュニケーションの発現機構を開発することを当初の目標として開始した。検討の結果、当初計画における空孔のオリゴマー構想とは異なるものの、大枠で概念を共にし、かつむしろより独自性の高いアニオン包接サブユニットをモノマーとした(M3L2)nオリゴマー型巨大ナノ空孔錯体の新規開拓に至った。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、ナノサイズ空間の設計と構築に関して新たな手法の確立を目指した。ナノメートルの物差しで捉えた空間を制御する技術は21世紀に入って盛んに研究され、各種デバイスや医療、材料などにおける応用において目覚ましいものがある。そのなかで本課題は基礎研究として、これまであまり省みられなかった比較的弱い力(アセチレン・・・金属配位)を他の相互作用と協働させることで有用化できることを見出し、この発見に基づき複雑ナノ構造の構築法を開拓することができた。本手法は、将来のナノマテリアル高度化におけるひとつの方法論を提示するものである。

報告書

(6件)
  • 2023 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (28件)

すべて 2024 2023 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 5件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] ヴィリニュス大学(リトアニア)

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
  • [雑誌論文] Interconversion of Highly Entangled Polyhedra into Concave Polyhedra by Nitrate‐Induced Ternary Coordination2023

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Abe Masahiro、Genov Georgi R.、Yu Zhengsu、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 号: 33

    • DOI

      10.1002/anie.202303714

    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Amplification of weak chiral inductions for excellent control over the helical orientation of discrete topologically chiral (M<sub>3</sub>L<sub>2</sub>)<sub><i>n</i></sub> polyhedra2022

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Yamamoto Kidai、Horie Shumpei、Yu Zhengsu、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 13 号: 15 ページ: 4372-4376

    • DOI

      10.1039/d2sc00111j

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書 2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Self-assembly of nanostructures with high complexity based on metal?unsaturated-bond coordination2022

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Coordination Chemistry Reviews

      巻: 466 ページ: 214605-214605

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2022.214605

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Highly Entangled (M<sub>3</sub>L<sub>2</sub>)<sub>8</sub> Truncated Cube from the Anion-Controlled Oligomerization of a π-Coordinated M<sub>3</sub>L<sub>2</sub> Subunit2021

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Abe Masahiro、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 143 号: 23 ページ: 8578-8582

    • DOI

      10.1021/jacs.1c03208

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] “Eggs in egg cartons”: co-crystallization to embed molecular cages into crystalline lattices2020

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Abe Masahiro、Yamamoto Kidai、Kikuchi Takashi、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 11 号: 38 ページ: 10457-10460

    • DOI

      10.1039/d0sc03191g

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Self‐Assembly of Coordination Polyhedra with Highly Entangled Faces Induced by Metal-Acetylene Interactions2020

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Abe Masahiro、Kikuchi Takashi、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 59 号: 9 ページ: 3450-3454

    • DOI

      10.1002/anie.201913142

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Skeletal editing of highly entangled polyhedra based on cooperative metal-acetylene coordination2024

    • 著者名/発表者名
      Yuya Domoto
    • 学会等名
      9th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC9)
    • 関連する報告書
      2023 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Creation of Highly Entangled Polyhedra via Collaborative Coordination Self-assembly2022

    • 著者名/発表者名
      Yuya Domoto
    • 学会等名
      The interdisciplinary world of tangling
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] アセチレン-金属間の弱い結合に基づく巨大複雑分子群の構築2022

    • 著者名/発表者名
      堂本 悠也, 中川 崇弘, 阿部 真大, 山本 喜大, 于 正溯, 藤田 誠
    • 学会等名
      第30回有機結晶シンポジウム
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属π配位の協働による高度に絡まった構造をもつナノ空孔錯体群の創製2022

    • 著者名/発表者名
      堂本悠也
    • 学会等名
      日本化学会 第36回若い世代の特別講演会(第102春季年会)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Self-Assembly of Coordination Polyhedra with Molecular Entanglements Assisted by Metal π-Coordination and Its Integration with Helical Chirality of the Propeller-Shaped Tripodal Ligands2021

    • 著者名/発表者名
      Yuya Domoto, Masahiro Abe, Kidai Yamamoto, Makoto Fujita
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Self-assembly of Coordination Polyhedra with Molecular Entanglements Assisted by Metal π-Coordination and its Integration with Helical Chirality of the Propeller-shaped Tripodal Ligands2021

    • 著者名/発表者名
      Yuya Domoto, Shumpei Horie, Masahiro Abe, Kidai Yamamoto, Makoto Fujita
    • 学会等名
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 包接アニオンの交換によるπ配位性多面体錯体の構造変換と金属挿入2021

    • 著者名/発表者名
      堂本悠也, 阿部真大, 山本喜大, 于 正溯, 藤田 誠
    • 学会等名
      第18回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Creation of Coordination Polyhedra by Collaborative Metal-Acetylene π-coordination2020

    • 著者名/発表者名
      堂本悠也, 阿部 真大, 山本 喜大, 藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] アセチレンπ配位を基盤とした多面体型錯体群の対アニオン交換による拡張2020

    • 著者名/発表者名
      阿部 真大, 堂本悠也, 藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 高度に絡まった分子構造をもつ多面体錯体群への官能基集積による自己集合制御2020

    • 著者名/発表者名
      山本 喜大, 堂本悠也, 藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] MnL2n型巨大球状錯体の自己集合における未踏構造探索2020

    • 著者名/発表者名
      原 智章, 堂本悠也, 佐藤宗太, 藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Creation of Highly Entangled Coordination Polyhedra Based on Metal-Acetylene Interactions2020

    • 著者名/発表者名
      阿部 真大, 堂本悠也, 藤田 誠
    • 学会等名
      第70回錯体化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Control over Self-Assembly of Coordination Cages by Crowded Facial Functionalization2020

    • 著者名/発表者名
      山本 喜大, 堀江峻平, 堂本悠也, 藤田 誠
    • 学会等名
      第70回錯体化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属―アセチレン配位を活用した絡まり部分構造に基づく多面体の構築2020

    • 著者名/発表者名
      阿部真大、堂本悠也、藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] トリアリールメタン骨格からなるディスクリートな絡まり錯体の共結晶化およびネットワーク架橋2020

    • 著者名/発表者名
      山本喜大、阿部真大、堂本悠也、藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] トリアリールメタン配位子の部分改変による絡まり型カプセル 錯体の自己集合デザイン2020

    • 著者名/発表者名
      堀江峻平、山本喜大、堂本悠也、藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Roles of Metal-Acetylene Interaction on Oligomerization of Triarylmethane-Piled Subunits2020

    • 著者名/発表者名
      Takuma Homma, Masahiro Abe, Yuya Domoto, Makoto Fujita
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 未踏巨大球状錯体の自己集合と構造解析研究2020

    • 著者名/発表者名
      原 智章、堂本悠也、草木迫 司、濡木 理、藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 結び目構造を面にもつ多面体型空孔錯体の創製2019

    • 著者名/発表者名
      堂本悠也、阿部真大、堀江峻平、藤田 誠
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Development of Three-Dimensionally Multi-Interlocked Cages by Metal-Directed Self-Assembly of Twisted Triarylmethanes2019

    • 著者名/発表者名
      Yuya Domoto, Masahiro Abe, and Makoto Fujita
    • 学会等名
      14th International Symposium on Macrocyclic and Supramolecular Chemistry (ISMSC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ねじれ型トリアリールメタン配位子に基づく3次元インターロック錯体の自己集合と共結晶化2019

    • 著者名/発表者名
      阿部真大、山本喜大、堂本悠也、藤田 誠
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2025-01-30  

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