| 研究課題/領域番号 |
19K05466
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分33020:有機合成化学関連
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| 研究機関 | 立命館大学 |
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研究代表者 |
土肥 寿文 立命館大学, 薬学部, 教授 (50423116)
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| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2021年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2020年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2019年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
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| キーワード | アミノ化 / 酸化 / カップリング / 芳香族化合物 / 超原子価化合物 / ヨウ素 / 合成化学 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
医薬品や機能性材料の骨格として重要な芳香族アミン類の合成戦略として、近年、芳香族化合物とアミン類の酸化的カップリングの直截性が注目されている。一方、この反応で用いる遷移金属触媒は最低でも5 mol%必要で、触媒活性の向上は難しい状況である。今回の研究では、このような現状を打破する新たな触媒性能向上の新指針を提案・実証することで、遷移金属触媒系を凌駕する優れた有機酸化触媒を開発する。
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| 研究成果の概要 |
医薬品や機能性材料の骨格として重要な芳香族アミン類の合成戦略として、近年、芳香族化合物とアミン類の酸化的カップリングの直截性が注目されている。本研究では、超原子価ヨウ素触媒の活性向上の新指針を提案・実証することで、0.1mol%でも機能する優れた酸化触媒を開発した。また本研究の過程において、我々の開発した新規触媒が電気化学的な活性化も可能であることがわかり、脱芳香化を伴うスピロラクタム生成反応の電解触媒として機能することも見出した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
研究開始当時、芳香環C-Hアミノ化に用いる遷移金属触媒は最低でも5mol%は必要で、触媒活性の向上は難しい状況であった。超原子価ヨウ素触媒についても、我々がこれまで提案した反応性向上の指針のみでは、数mol%程度への触媒量低減が限界であった。触媒性能向上の新指針に基づき、我々が本研究で開発した触媒は、芳香環C-Hアミノ化において0.1mol%の触媒量でも十分に機能する。ヨウ素中心の反応性が高いため、有機触媒としての構造多様化を行っても十分な活性を保持しつつ、立体および化学選択的な触媒の分子設計や機能化へと発展できる。
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