| 研究課題/領域番号 |
19K05571
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(C)
|
| 配分区分 | 基金 |
|---|
| 応募区分 | 一般 |
|---|
| 審査区分 |
小区分34030:グリーンサステイナブルケミストリーおよび環境化学関連
|
|---|
| 研究機関 | 神奈川大学 |
|---|
研究代表者 |
貝掛 勝也 神奈川大学, 公私立大学の部局等, 教務技術職員 (20437940)
|
|---|
| 研究分担者 |
金 仁華 神奈川大学, 工学部, 教授 (60271136)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2019-04-01 – 2022-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
|
| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2020年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2019年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
|
|---|
| キーワード | テオフィリン / 自己組織化 / パラジウム触媒 / ナノ構造 / 鈴木・宮浦カップリング反応 / 塩化ナトリウム / 触媒リサイクル / パラジウム / 自己組織化ナノ構造触媒 / 鈴木ー宮浦カップリング反応 / 鈴木-宮浦カップリング反応 / 不死化 / ナノ構造固体触媒 / カップリング反応 |
|---|
| 研究開始時の研究の概要 |
炭素－炭素カップリング反応において、反応性に優れるとともに、水系で繰り返し利用可能な難溶性の新たな不均一系固定化パラジウム触媒の開発を目的とする。パラジウムを溶出させないために強力な親和性でパラジウムと錯形成できるテオフィリンを有するダブルキレート分子を設計し、パラジウムとテオフィリンとの錯形成を駆動力とした自己組織化によって、パラジウムをナノサイズで自己集合体内部に自発的に固定化できるナノ構造固体触媒を提案する。本触媒の性能評価と物性評価を詳細に行い、繰り返し利用の主要因をつきとめ提唱する。
|
| 研究成果の概要 |
鈴木-宮浦カップリング反応用のPd触媒は、医農薬、先端材料の有機化合物合成の中心的なツールの1つである。高価なPdをリサイクルさせるために不均一系触媒が有効な手段であるが、それでも繰り返し利用するにともない触媒の失活は免れない。本研究では、塩化パラジウムとアルキルビステオフィリンから自己組織化して得られるナノサイズの花びらの集合体であるマイクロフラワー不均一系Pd触媒（PdBTC7）システムを確立した。PdBTC7存在下臭化アリールとアリ-ルボロン酸の反応が水性媒体中、室温下、短時間でを定量的に進行した。この反応系は塩化ナトリウムの添加により、触媒が失活することなく20回も繰り返し使用できた。
|
| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
貴重資源のPdを有効利用するために、回収が容易でPdも溶出し難くい不均一系触媒が有効で多くの研究報告があるが、リサイクルの度、微量のPdが溶出し、触媒失活を招くことから、不均一系触媒では10回程度のリサイクル例に留まる。本研究は、配位子にPdとの親和性が極めて高いテオフィリンを採用したことが特徴であり、自己組織化による独特なナノ構造が織りなす堅牢な構造のPd触媒を創生した。また、堅牢構造の維持添加剤として塩化ナトリウムが有効であることを見出し、触媒失活を防ぎ、リサイクル回数は倍増した。触媒の延命法を提案できたことは、工業的な生産性の向上と環境保全を両立できるため社会的意義が極めて高い。
|
