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典型元素ポルフィリン錯体を光触媒とする水の過酸化水素への二電子酸化反応系の構築

研究課題

研究課題/領域番号 19K05675
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関宮崎大学

研究代表者

白上 努  宮崎大学, 工学部, 教授 (60235744)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2022年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2021年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2020年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2019年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
キーワード人工光合成 / 典型元素ポルフィリン錯体 / 水の酸化反応 / 過酸化水素 / 典型元素ポルフィリン / 光触媒 / 一重項酸素 / N-混乱ポルフィリン / 水の光酸化反応 / 水の光酸化 / ポルフィリン / 典型元素
研究開始時の研究の概要

人工光合成による太陽光エネルギーの物質変換の観点から、軸配位水酸基を有するゲルマニウムポルフィリン錯体(Getpp)を光触媒に用いた水分子を電子源とする過酸化水素への二電子酸化反応系の構築に成功している。
本研究では、反応条件の最適化、駆動波長の広領域化のための研究計画を実施することで、水の酸化側での過酸化水素の生成効率の向上を目指すと同時に、還元側での水素発生系を構築するための研究計画も行うことで、水分子から過酸化水素と水素を同時に生産できる可視光による物質変換システムの構築を図る。

研究成果の概要

人工光合成研究において、「いかにして可視光によって水分子を電子源として組み込んだ物質変換系を構築するのか」という課題に対して、元素戦略の観点から汎用性の高いリン原子に着目し、リンポルフィリン錯体を光触媒として利用することで、水分子を酸化して高エネルギー物質である過酸化水素の生産が可能であることを明らかにした。また、Ge, P, Snを中心とするポルフィリン錯体の様々な光化学挙動を明らかにすすることで、「典型元素ポルフィリン錯体」の新たな有用性も見いだすことができた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

可視光のような低エネルギー光にて、水分子を過酸化水素のような有用物質へ変換することができる技術は、再生エネルギー利活用の観点から重要である。本研究では、元素戦略の観点からゲルマニウムの代わりに汎用性の高いリンを導入したポルフィリン錯体においても、水の二電子酸化反応が進行することを明らかにした。また、典型元素を利用して可視光にて水分子を活性化する方法を提案できた点は学術的に意義深いと考えられる。加えて、本研究の成果は、グリーントランスフォーメーション(GX)への社会的貢献が可能である。

報告書

(5件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2022 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (8件)

  • [雑誌論文] Synthesis of Germacyclic Compounds by Cyclization and Annulation Reactions Utilizing <i>In Situ</i> Generated Germyl Cations2021

    • 著者名/発表者名
      Arii Hidekazu、Iwanami Yaeko、Nakane Daisuke、Masuda Hideki、Matsumoto Jin、Shiragami Tsutomu、Mochida Kunio、Kawashima Takayuki
    • 雑誌名

      Organometallics

      巻: 40 号: 9 ページ: 1363-1370

    • DOI

      10.1021/acs.organomet.1c00141

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of a photo-responsive single-walled nanoscroll and its photo-reactivity in a nano-layered microenvironment2019

    • 著者名/発表者名
      S. Z. Hassan, Y. Nabetani A Matsumoto, T. Shiragami, Z. Tong, H. Tachibana, H. Inoue
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 ページ: 21738-21745

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 新規ゲルマニウム-N-混乱ポルフィリン錯体の酸化還元特性2022

    • 著者名/発表者名
      竹田ひかり、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 粘土ナノシートに吸着したカチオン性スズポルフィリン錯体の光化学挙動2022

    • 著者名/発表者名
      大場朋大、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      第59回化学関連支部合同九州大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] ゲルマニム-N-混乱ポルフィリン錯体を増感剤とする一重項酸素生成反応2022

    • 著者名/発表者名
      竹田ひかり、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      2022光化学討論会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] リンポルフィリン・酸化チタン電極を用いた水の過酸化水素への光酸化反応2021

    • 著者名/発表者名
      瀬ノ口ジュシュア、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      第32回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] ゲルマニウム-N-混乱ポルフィリン・酸化チタン電極を用いた水の過酸化水素への光酸化反応2021

    • 著者名/発表者名
      瀬ノ口ジュシュア、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      2021光化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] 粘土ナノシート上に吸着したカチオン性ゲルマニウムポルフィリン錯体の光還元反応2020

    • 著者名/発表者名
      具志堅 允、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      2021年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Sb-ポルフィリン・酸化チタン複合電極による色素増感光電変換2019

    • 著者名/発表者名
      今村奎吾、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      第31回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Ge-ポルフィリン・WO3複合電極を触媒とする水の過酸化水素への光酸化反応2019

    • 著者名/発表者名
      三樹貴博、鍋谷 悠、白上 努
    • 学会等名
      第31回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2024-01-30  

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