グループⅣ[NiFe]ヒドロゲナーゼの水素合成-プロトンポンピング共役機構の解明

• 研究課題/領域番号: 19K06521
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分43020:構造生物化学関連
• 研究機関: 茨城大学
• 研究代表者: 庄村 康人 茨城大学, 理工学研究科(工学野), 准教授 (50423900)
• 研究期間 (年度): 2019-04-01 – 2022-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2021年度)
• 配分額: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円); 2021年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2020年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2019年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
• キーワード: 水素合成酵素 / 水素 / 金属タンパク質 / 膜タンパク質 / プロトンポンプ

研究開始時の研究の概要

水素分子の合成と分解を可逆的に触媒する唯一の酵素として知られているヒドロゲナーゼは，その卓越した触媒能から，燃料電池や人工光合成における水素分解・合成触媒への応用が期待されている．[NiFe]ヒドロゲナーゼは呼吸鎖複合体Ⅰと共通の祖先から進化したエネルギー代謝複合体であるため，基礎生命科学的側面からも興味深い研究対象であり，特にグループⅣ[NiFe]ヒドロゲナーゼは複合体Ⅰと同様にプロトンポンピング機能を有する点で特有である．本研究は，この酵素の酸素に対する感受性や反応嗜好性の構造的要因と水素合成反応と共役したプロトンポンピング機構を解明を目的とし，原子レベルでの構造解析を行う．

研究成果の概要

水素の合成と分解を可逆的に触媒する唯一の酵素と知られるヒドロゲナーゼは、燃料電池の電極触媒や人工光合成における水素合成触媒としての応用が期待されている。本研究では、Ni-Feクラスターを活性部位にもつヒドロゲナーゼのうち水素合成とプロトン輸送に特化した酵素を研究対象とした。酸素に弱い膜内在性のタンパク質であるため、最初は解析に十分な量と質の試料を調製することができなかったが、精製を効率よく行うための遺伝子組換え体を作製することによって、この問題克服することができた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

今回研究対象とした水素合成酵素は酸素に弱い膜タンパク質複合体であり、かつ複雑な金属クラスターをもつため大腸菌などの大量発現系によって調製することができない。本研究では、このような高難度タンパク質の解析を可能にするための技術開発を行うことに成功したが、この技術は燃料電池の電極触媒や人工光合成における水素合成触媒作製への応用が期待される。