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錯体水素化物固体電解質と硫黄/炭素電極材料間における界面挙動の解明と制御

研究課題

研究課題/領域番号 19K15305
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分26040:構造材料および機能材料関連
研究機関東北大学

研究代表者

木須 一彰  東北大学, 金属材料研究所, 助教 (80755645)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2020年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2019年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワードイオン伝導 / 錯体水素化物 / 二次電池 / 全固体電池 / リチウム硫黄電池
研究開始時の研究の概要

錯体水素化物固体電解質は高いイオン伝導性や高い耐還元性を有しており、高エネルギー密度化が実現可能なリチウム硫黄電池の電解質として期待されている。本研究では、錯体水素化物固体電解質と電極材料間において生成される界面に着目し、界面挙動が電池特性に与える影響を明らかにすることで、サイクル寿命向上や充放電速度向上への新たな指針を得ることを目的としている。

研究成果の概要

錯体水素化物固体電解質は、リチウム金属負極に対する高い安定性や高いリチウムイオン伝導特性から全固体電池用の固体電解質として注目されている。これまでにLi4(BH4)3Iを用いた全固体リチウム硫黄電池が提案されており、可逆な充放電特性が報告されている。一方、充放電サイクルに伴う容量減少が確認されており、サイクル特性改善に向けて、充放電過程における容量劣化要因の解明が求められている。本研究では、錯体水素化物固体電解質を用いたリチウム硫黄全固体電池のサイクル特性向上に向けて、リチウム負極/固体電解質および硫黄炭素複合体正極/固体電解質の界面安定性に着目し、充放電サイクルに伴う容量劣化要因を考察した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究は、錯体水素化物を全固体電池用途としての固体電解質として捉え、電池材料としての安定性評価を本格的に行うという研究であった。研究対象とする錯体水素化物は最もシンプルな構造でかつ代表的な水素化物であるLiBH4を用いて評価を行うことで、水素化物としての共通的な界面安定性を明らかにした。近年、申請者のグループでは、LiBH4を超える高いイオン伝導特性を有する多種多様な錯体水素化物を生み出しており、本研究で得られた基盤的な知見を活かすことで、今後幅広い錯体水素化物固体電解質へと展開が可能となった。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (35件)

すべて 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 2件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 8件、 招待講演 1件) 図書 (5件)

  • [国際共同研究] スイス連邦工科大学ローザンヌ校(スイス)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] EPFL(スイス)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [国際共同研究] University of Turin(イタリア)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Monocarborane cluster as a stable fluorine‐free calcium battery electrolyte2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, Takara Shinohara, Kun Zhao, Andreas Zuttel, Shin‐ichi Orimo
    • 雑誌名

      Scientific Report

      巻: 11 号: 1 ページ: 7563-7563

    • DOI

      10.1038/s41598-021-86938-0

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Stabilization of Superionic-Conducting High-Temperature Phase of Li(CB9H10) via Solid Solution Formation with Li2(B12H12)2021

    • 著者名/発表者名
      Sangryun Kim, Kazuaki Kisu, Shin-ichi Orimo
    • 雑誌名

      Crystals

      巻: 11 号: 4 ページ: 330-330

    • DOI

      10.3390/cryst11040330

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 錯体水素化物系マグネシウムイオン伝導体の開発2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰、金相侖、折茂慎一
    • 雑誌名

      セラミックス

      巻: 56(2) ページ: 72-75

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Microstructural analyses of all-solid-state Li-S batteries using LiBH4-based solid electrolyte for prolonged cycle performance2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu、Sangryun Kim、Ryuga Yoshida、Hiroyuki Oguchi、Naoki Toyama、Shin-ichi Orimo
    • 雑誌名

      Journal of Energy Chemistry

      巻: - ページ: 424-429

    • DOI

      10.1016/j.jechem.2020.03.069

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Magnesium Borohydride Ammonia Borane as a Magnesium Ionic Conductor2020

    • 著者名/発表者名
      Kisu Kazuaki、Kim Sangryun、Inukai Munehiro、Oguchi Hiroyuki、Takagi Shigeyuki、Orimo Shin-ichi
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 4 ページ: 3174-3179

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00113

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Complex Hydride Solid Electrolytes of the Li(CB9H10)?Li(CB11H12) Quasi-Binary System: Relationship between the Solid Solution and Phase Transition, and the Electrochemical Properties2020

    • 著者名/発表者名
      Kim Sangryun、Kisu Kazuaki、Takagi Shigeyuki、Oguchi Hiroyuki、Orimo Shin-ichi
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 5 ページ: 4831-4839

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00433

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Room temperature operation of all-solid-state battery using a closo-type complex hydride solid electrolyte and a LiCoO2 cathode by interfacial modification2020

    • 著者名/発表者名
      Kim Sangryun、Harada Kentaro、Toyama Naoki、Oguchi Hiroyuki、Kisu Kazuaki、Orimo Shin-ichi
    • 雑誌名

      Journal of Energy Chemistry

      巻: 43 ページ: 47-51

    • DOI

      10.1016/j.jechem.2019.08.007

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Noncrystalline Nanocomposites as a Remedy for the Low Diffusivity of Multivalent Ions in Battery Cathodes2020

    • 著者名/発表者名
      Orikasa Yuki、Kisu Kazuaki、Iwama Etsuro、Naoi Wako、Yamaguchi Yusuke、Yamaguchi Yoshitomo、Okita Naohisa、Ohara Koji、Munesada Toshiyuki、Hattori Masashi、Yamamoto Kentaro、Rozier Patrick、Simon Patrice、Naoi Katsuhiko
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials

      巻: 32 号: 3 ページ: 1011-1021

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.9b03665

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Interfacial stability between LiBH4-based complex hydride solid electrolytes and Li metal anode for all-solid-state Li batteries2019

    • 著者名/発表者名
      Kisu Kazuaki、Kim Sangryun、Oguchi Hiroyuki、Toyama Naoki、Orimo Shin-ichi
    • 雑誌名

      Journal of Power Sources

      巻: 436 ページ: 226821-226821

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2019.226821

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 錯体水素化物リチウムイオン伝導体を用いた全固体電池2019

    • 著者名/発表者名
      金相侖, 木須一彰, 折茂慎一
    • 雑誌名

      電気評論

      巻: 104 ページ: 20-29

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 錯体水素化物マグネシウムイオン伝導体Mg(BH4)2(NH3BH3)2の電気化学特性2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 犬飼宗弘, 大口裕之, 高木成幸, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会 第168回春期講演大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Energy Related Application of Hydrides2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu
    • 学会等名
      Joint Workshop AIMR-Fraunhofer ENAS
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] カルシウムイオン電池用電解質 Ca(CB11H12)2の合成と特性評価2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 折茂慎一
    • 学会等名
      第140回東北大学金属材料研究所講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 錯体水素化物系電解質 Ca[CB11H12]2 の合成と電気化学評価2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会 第169回秋期講演大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 次世代エネルギーデバイスに向けた錯体水素化物の開発2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰
    • 学会等名
      第10回 MaSC 技術交流会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Hydride-based Monocarborane Cluster for Calcium Battery Electrolyte2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      5th Symposium for the Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] カルシウム蓄電池用電解質 Ca[CB11H12]2 の合成と電気化学評価2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 折茂慎一
    • 学会等名
      第62回 電池討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Calcium Battery Electrolyte with Hydride-based Monocarborane Cluster2021

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, Kun Zhao, Andreas Zuttel, Shin‐ichi Orimo
    • 学会等名
      Material Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electrochemical characterization of Magnesium Borohydride Ammonia Borane Mg(BH4)2(NH3BH3)2 as a Magnesium Ionic Conductor2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, Munehiro Inukai, Hiroyuki Oguchi, Shigeyuki Takagi, and Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      The 4th Symposium for The Core Research Cluster for Materials Science
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Microstructural analyses of all-solid-state Li-S battery using LiBH4-based solid electrolyte for prolonged cycle performance2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, and Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      The 3rd Symposium for The Core Research Clusters for Materials Science and Spintronics
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ALL SOLID-STATE BATTERIES USING LIBH4-BASED SOLID ELECTROLYTE AND LITHIUM METAL ELECTRODE2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, and Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      1st International Symposium “Hydrogenomics” combined with 14th International Symposium Hydrogen & Energy
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 錯体水素化物マグネシウムイオン伝導体Mg(BH4)2(NH3BH3)2の電気化学特性2020

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 犬飼宗弘, 大口裕之, 高木成幸, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会 第168回春期講演大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] マグネシウムイオン伝導体Mg(BH4)2(NH3BH3)2の電気化学特性2020

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 犬飼宗弘, 大口裕之, 高木成幸, 折茂慎一
    • 学会等名
      第61回電池討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] LiBH4系錯体水素化物固体電解質を用いたリチウム-硫黄全固体電池の電極/電解質界面安定性2020

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 大口裕之, 折茂慎一
    • 学会等名
      電気化学会第87回大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 水素化物系全固体電池の開発動向 -高速陽イオン伝導と電極界面安定性-2019

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 折茂 慎一
    • 学会等名
      第107回 新電池構想部会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] All solid-state batteries using complex hydrides solid electrolyte and lithium metal electrode2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, Hiroyuki Oguchi, Naoki Toyama, Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      Gordon Research Conference Hydrogen-Metal Systems
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Interfacial stability between lithium metal anode and LiBH4-based complex hydride solid electrolytes for all-solid-state lithium battery2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuaki Kisu, Sangryun Kim, Hiroyuki Oguchi, Naoki Toyama, Shin-ichi Orimo
    • 学会等名
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [図書] “水素”を使いこなすためのサイエンス ハイドロジェノミクス2022

    • 著者名/発表者名
      折茂 慎一、福谷 克之、藤田 健一
    • 総ページ数
      216
    • 出版者
      共立出版
    • ISBN
      4320044983
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [図書] 錯体水素化物系マグネシウムイオン伝導体の開発2021

    • 著者名/発表者名
      木須一彰、金相侖、折茂慎一
    • 総ページ数
      4
    • 出版者
      セラミックス
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [図書] 電池技術2020

    • 著者名/発表者名
      木須一彰, 金相侖, 折茂慎一
    • 総ページ数
      7
    • 出版者
      水素化物系全固体電池の開発動向, 高速陽イオン伝導と電極界面安定性
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [図書] 技術情報協会2020

    • 著者名/発表者名
      金相侖, 木須一彰, 折茂慎一
    • 総ページ数
      8
    • 出版者
      全固体電池の界面抵抗低減と作製プロセス、評価技術
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [図書] 全固体電池の界面抵抗低減と作製プロセス、評価技術:錯体水素化物固体電解質を用いた高エネルギー密度型全固体電池の開発2019

    • 著者名/発表者名
      金相侖, 木須一彰, 折茂慎一
    • 総ページ数
      8
    • 出版者
      技術情報協会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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