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炭素材料を反応場および触媒として活用した高効率ホルモース反応系の構築

研究課題

研究課題/領域番号 19K15355
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関東北大学

研究代表者

藪下 瑞帆  東北大学, 工学研究科, 助教 (00835142)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2020年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2019年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード炭素材料 / 反応場 / 吸着 / バイオマス / ホルモース反応 / 不均一系触媒 / 塩基触媒 / 窒素ドープ炭素 / 金属有機構造体 / 分子間反応
研究開始時の研究の概要

分子間反応の速度は、活性化エネルギーだけでなく、分子同士の出会いやすさ(頻度因子)にも影響を受ける。本研究では、分子間反応として五炭糖とホルムアルデヒドによるホルモース反応に着目し、塩基点を直接導入、あるいは表面に担持した炭素材料を触媒に用いて、六炭糖の高収率合成を目指す。本触媒は、単なる固体塩基触媒として用いるのではなく、糖化合物に対する炭素材料の高い親和性に着目し、基質分子同士が出会い、反応する場として利活用することで、分子間反応であるホルモース反応の高効率化実現を目指す。

研究成果の概要

炭素材料が従来有する疎水性反応場での基質(糖化合物とホルムアルデヒド)の捕捉、炭素表面に導入した塩基性活性点を組み合わせることにより、高効率ホルモース反応系の構築を試みた。ポルフィリンを炭化することにより、塩基性を示す含窒素官能基を有する炭素材料を調製し、目的とする反応に用いたが目的反応は進行しなかった。塩基性の強い塩基性酸化物の活用を考えて活性炭表面への担持を試みたが、うまく複合化することができなかった。
一方、副次的な成果として、複数の有機化合物共存下における吸着サイトへの競争吸着過程に関する知見や、金属ナノ粒子を起点とした金属酸化物クラスター修飾による触媒設計指針が得られた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

複数の有機化合物が共存する水溶液中における競争吸着過程、特に木質バイオマスの前処理(有用成分の抽出・反応性向上)に用いられるイオン液体が存在する条件での知見が得られた。これは、今後2050年カーボンニュートラル実現に欠かせない「バイオマス利用」に寄与するものと期待している。また、固体表面のナノ粒子と金属酸化物クラスターを複合化させる触媒の開発に成功し、今後の固体触媒の精密設計に繋がると考えている。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (25件)

すべて 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 6件、 招待講演 5件)

  • [国際共同研究] 北京科学技術大学(中国)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] University of California, Berkeley/Northwestern University/Joint BioEnergy Institute(米国)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] メカノケミカル法を用いたFe置換<b>MWW</b>型ゼオライトの合成2022

    • 著者名/発表者名
      Osuga Ryota、Tanaka Ginpei、Yabushita Mizuho、Ninomiya Kakeru、Maki Sachiko、Nishibori Maiko、Kanie Kiyoshi、Muramatsu Atsushi
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: 65 号: 2 ページ: 67-77

    • DOI

      10.1627/jpi.65.67

    • NAID

      130008166207

    • ISSN
      1346-8804, 1349-273X
    • 年月日
      2022-03-01
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Deoxydehydration of Biomass‐Derived Polyols Over Silver‐Modified Ceria‐Supported Rhenium Catalyst with Molecular Hydrogen2022

    • 著者名/発表者名
      Yamaguchi Kosuke、Cao Ji、Betchaku Mii、Nakagawa Yoshinao、Tamura Masazumi、Nakayama Akira、Yabushita Mizuho、Tomishige Keiichi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: In press 号: 10

    • DOI

      10.1002/cssc.202102663

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属有機構造体NU-1000を用いたバイオマス由来糖化合物と芳香族化合物の選択吸着・分離2022

    • 著者名/発表者名
      藪下瑞帆、福岡淳
    • 雑誌名

      月刊ファインケミカル

      巻: 4

    • NAID

      130007778070

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [雑誌論文] Adsorption of Keggin-Type Polyoxometalates on Rh Metal Particles under Reductive Conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Nakagawa Yoshinao、Kuwata Ayaka、Yamaguchi Kosuke、Tamura Masazumi、Yabushita Mizuho、Tomishige Keiichi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 16 ページ: 12413-12424

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.1c01644

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Transcription-induced formation of paired Al sites in high-silica CHA-type zeolite framework using Al-rich amorphous aluminosilicate2021

    • 著者名/発表者名
      Yabushita Mizuho、Imanishi Yoshiyasu、Xiao Ting、Osuga Ryota、Nishitoba Toshiki、Maki Sachiko、Kanie Kiyoshi、Cao Wenbin、Yokoi Toshiyuki、Muramatsu Atsushi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 98 ページ: 13301-13304

    • DOI

      10.1039/d1cc05401e

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Selective Separation of Biomass-Derived Sugars and Aromatics with Aromatic Domains of Metal-Organic Frameworks and Surface-Modified Silica2020

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Atsushi Fukuoka
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Petroleum Institute

      巻: -

    • NAID

      130007868036

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of ionic liquid on sugar-aromatic separation selectivity by metal-organic framework NU-1000 in aqueous solution2019

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Gabriella Papa, Peng Li, Atsushi Fukuoka, Omar K. Farha, Blake A. Simmons, Alexander Katz
    • 雑誌名

      Fuel Processing Technology

      巻: 197 ページ: 106189-106189

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Transcription-induced formation of Al pair sites in CHA-type aluminosilicate using Al-rich amorphous aluminosilicate precursor2022

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyasu Imanishi, Ting Xiao, Mizuho Yabushita, Ryota Osuga, Toshiki Nishitoba, Sachiko Maki, Kiyoshi Kanie, Wenbin Cao, Toshiyuki Yokoi, Atsushi Muramatsu
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ce含有MFI型ゼオライト担持パラジウム触媒による低温メタン酸化カップリング反応2021

    • 著者名/発表者名
      藪下 瑞帆, 芳田 元洋, 大須賀 遼太, 武藤 郁弥, 井口 翔之, 保田 修平, 根谷 温, 堀江 真未, 真木 祥千子, 蟹江 澄志, 山中 一郎, 横井 俊之, 村松 淳司
    • 学会等名
      第51回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 非晶質メタロシリケートを前駆体に用いたヘテロ元素含有ゼオライトの合成とその応用2021

    • 著者名/発表者名
      藪下 瑞帆
    • 学会等名
      2021年度石油学会ジュニア・ソサイアティ(JPIJS)討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Heteroatom-containing zeolite catalysts prepared from amorphous metallosilicates for oxidative conversion of methane2021

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita
    • 学会等名
      The 9th Workshop on Next-Generation Utilization of Natural Gas
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] CHA型ゼオライト中の骨格内Al原子分布の制御とイオン交換能の評価2021

    • 著者名/発表者名
      今西 佳保, Xiao Ting, 大須賀 遼太, 藪下 瑞帆, 真木 祥千子, 蟹江 澄志, 横井 俊之, 村松 淳司
    • 学会等名
      石油学会 第63回年会(第69回研究発表会)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Ag修飾CeO2担持ReOx触媒を用いたエリスリトールから1,3-ブタジエンへの脱酸素脱水(DODH)反応2021

    • 著者名/発表者名
      山口 功祐, 中川 善直, 藪下 瑞帆, 冨重 圭一
    • 学会等名
      第41回触媒学会若手会「夏の研修会」
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 銀修飾セリア担持レニウム触媒を用いたエリスリトールから1,3-ブタジエンへの脱酸素脱水反応2021

    • 著者名/発表者名
      山口 功祐, 中川 善直, 田村 正純, 藪下 瑞帆, 冨重 圭一
    • 学会等名
      第128回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of Fe-substituted MWW-type zeolites via a mechanochemical method2021

    • 著者名/発表者名
      Ginpei Tanaka, Ryota Osuga, Mizuho Yabushita, Kakeru Ninomiya, Sachiko Maki, Maiko Nishibori, Kiyoshi Kanie, Atsushi Muramatsu
    • 学会等名
      International Symposium on Porous Materials 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Deoxydehydration of Biomass-derived Polyols over ReOx-Ag/CeO2 catalyst with Molecular Hydrogen2021

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Yamaguchi, Ji Cao, Yoshinao Nakagawa, Masazumi Tamura, Mizuho Yabushita, Keiichi Tomishige
    • 学会等名
      The 18th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of CHA-type zeolites with paired Al sites using Al-rich amorphous aluminosilicate2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyasu Imanishi, Ting Xiao, Mizuho Yabushita, Ryota Osuga, Toshiki Nishitoba, Sachiko Maki, Kiyoshi Kanie, Wenbin Cao, Toshiyuki Yokoi, Atsushi Muramatsu
    • 学会等名
      2021Annual Joint Symposium Tohoku University & National Taipei University of Technology: Exploration - Expansion - Acceleration
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Alペアサイトを有するCHA型ゼオライトの合成とイオン交換特性評価2021

    • 著者名/発表者名
      今西 佳保, Xiao Ting, 大須賀 遼太, 藪下 瑞帆, 真木 祥千子, 蟹江 澄志, 横井 俊之, 村松 淳司
    • 学会等名
      第37回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Deoxydehydration of erythritol to butadiene over ceria-supported rhenium catalysts modified with metals2021

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Yamaguchi, Yoshinao Nakagawa, Masazumi Tamura, Mizuho Yabushita, Keiichi Tomishige
    • 学会等名
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective Separation of Biomass-Derived Sugars and Aromatics with Aromatic Domains of Well-Designed Materials2020

    • 著者名/発表者名
      藪下 瑞帆
    • 学会等名
      令和2年度化学系学協会東北大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 触媒としての炭素材料の利活用:炭素材料を用いた非可食バイオマスの分解反応2019

    • 著者名/発表者名
      藪下瑞帆
    • 学会等名
      第57回炭素材料夏季セミナー
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] メカノケミカル反応を活用した金属骨格置換ゼオライトの合成とメタン転換活性評価2019

    • 著者名/発表者名
      藪下瑞帆
    • 学会等名
      第19回石油学会北海道支部講演会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Selective separation of biomass-derived sugars and aromatics with metal-organic framework NU-10002019

    • 著者名/発表者名
      Mizuho Yabushita, Atsushi Fukuoka, Omar K. Farha, Alexander Katz
    • 学会等名
      第49回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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