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窒素ドープにより高密度に分散したPt単原子の3次元原子配置の特定

研究課題

研究課題/領域番号 19K15439
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
研究機関北海道大学

研究代表者

山崎 憲慈  北海道大学, 工学研究院, 助教 (10732985)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2020年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2019年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円)
キーワード金属単原子 / 単原子触媒 / TEM / グラフェン / 単原子スパッタリング / TEM、STEM / 電子顕微鏡
研究開始時の研究の概要

本研究課題では単原子触媒材料として期待されるPt単原子分散体の原子分解能、3次元でのイメージングを行う。申請者独自のPt単原子分散手法を用いたサンプルに対して収差補正透過型電子顕微鏡による原子分解能イメージング、原子分解能EELS解析を行い窒素ドープグラフェンにアンカーされたPt単原子の3次元原子配置を示すことによって、Pt単原子の安定化に対する窒素の作用を明らかにする。

研究成果の概要

グラフェン上に白金(Pt)単原子を形成する場合、グラフェンを窒素ドーピングすることによってPt原子が凝集することを抑制することをこれまでに示してきたが、グラフェン上でのPtとNの原子構造は明らかになっていないため、凝集を抑制するメカニズムはわかっていなかった。本研究では収差補正走査透過型顕微鏡(STEM)を用いた電子エネルギー損失分光(EELS)マッピングを行い、窒素ドープグラフェンのステップエッジ上Pt単原子の原子配置を明らかにした。さらに得られた原子配置をを基に第一原理計算を行い、結合の安定性等を評価した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

単原子触媒の化学反応活性の高さは吸着構造に大きく影響する。これまでにグラフェン上のPt単原子の多くがグラフェンのステップエッジに多く吸着し、ステップエッジでの原子配置を明らかにしたが、より単原子が安定に存在する窒素ドープグラフェンの原子配置を明らかにした例はこれまでなかった。本研究では収差補正走査透過型顕微鏡(STEM)を用いた電子エネルギー損失分光(EELS)マッピングによって窒素ドープグラフェン上のPt単原子の原子配置を始めて明らかにし、理論計算によって吸着構造の電子状態を明らかにした。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (7件)

すべて 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 4件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Single Pt Atoms on N-Doped Graphene: Atomic Structure and Local Electronic States2021

    • 著者名/発表者名
      Sugimoto Ryo、Segawa Yuhiro、Suzuta Akio、Kunisada Yuji、Uchida Tsutomu、Yamazaki Kenji、Gohara Kazutoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 号: 5 ページ: 2900-2906

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c08811

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quasi-static 3D structure of graphene ripple measured using aberration-corrected TEM2021

    • 著者名/発表者名
      Segawa Yuhiro、Yamazaki Kenji、Yamasaki Jun、Gohara Kazutoshi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 13 号: 11 ページ: 5847-5856

    • DOI

      10.1039/d1nr00237f

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electron Microscopic Observation of an Icosahedral Au13 Core in Au25(SePh)18 and Reversible Isomerization between Icosahedral and Face-Centered Cubic Cores in Au144(SC2H4Ph)602020

    • 著者名/発表者名
      Takahata Ryo、Yamazoe Seiji、Maehara Yosuke、Yamazaki Kenji、Takano Shinjiro、Kurashige Wataru、Negishi Yuichi、Gohara Kazutoshi、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 12 ページ: 6907-6912

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b11412

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Atomic structure of Single Pt atoms anchored on nanographene2019

    • 著者名/発表者名
      K. Yamazaki, Y. Maehara, and K. Gohara
    • 学会等名
      2019MRSFallMeeting
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Single-atom dispersion of platinum on graphene using plasma sputtering2019

    • 著者名/発表者名
      K. Gohara, K. Yamazaki
    • 学会等名
      MRM2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Spatiotemporal pattern of graphene ripple structure measured using aberration corrected TEM2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Segawa, K. Yamazaki, K. Gohara
    • 学会等名
      MRM2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] In-situ observation of the motion of single metal atoms on graphene using aberration corrected electron microscopy2019

    • 著者名/発表者名
      A. Suzuta, T. Uchida, K. Yamazaki, R.Sugimoto, K. Gohara
    • 学会等名
      MRM2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2022-01-27  

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