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単一分子接合中における化学反応の統計的シミュレーション

研究課題

研究課題/領域番号 19K15505
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関大阪大学

研究代表者

大戸 達彦  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (90717761)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2020年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2019年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
キーワード第一原理計算 / 伝導計算 / 単一分子接合 / 密度汎関数法 / 非平衡グリーン関数法 / 分子動力学法
研究開始時の研究の概要

これまでの単一分子接合の研究では、実験では破断過程に沿って大量の電流-電圧曲線が得られるのに対し、理論計算では最安定構造の電流-電圧曲線のみを計算して比較することが一般的であった。本研究では反応力場と第一原理計算を用いて大量の電流-電圧曲線を取得し、機械学習の手法を活用して架橋構造を特定する手法を開発する。破断過程に沿って分子構造が変化するような分子に対してこの手法を適用することで、分子構造変化を引き起こすトリガーとなる構造変化を見出し、オン・オフ比と操作性の高い分子スイッチの開拓を目指す。

研究成果の概要

単一分子接合の構造とトンネル伝導の機構を原子レベルで明らかにすることが研究期間全体を通じた本研究課題の一つの目標であるが、三脚型分子の架橋構造の推定と伝導特性(Small 17, 2006709 (2021).)の解明が代表的な成果となった。通常の単一分子接合ではチオールアンカーなどを用いて電極と接合させるが、より安定な接合を維持するため、アンカー部位と分子骨格の間でπ共役が維持された新たな三脚型分子の架橋構造と伝導特性を明らかにした。特に架橋構造の解析には、測定で得られた電流―電圧曲線に対して教師なしクラスタリングを導入し、データ科学の観点からも新たな解析方法を提案することができた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

人間が作ることのできる最小単位の部品である分子1つを電極間に架橋した単一分子接合は、電子デバイスの小型化や有機物ならではの電気応答の利用に向けて研究が進められている。単一分子の架橋構造を直接視認することはできず、電気伝導度の計測を通じて分子架橋を確認することになるため、単一分子デバイスの電気伝導特性の計測と評価の手法を確立することは重要な課題である。我々は、ブレークジャンクション法と教師なしクラスタリング、第一原理計算を組み合わせることで、架橋構造の特徴に従って電気伝導度を分類する手法を開発し、3脚型アンカー部位を用いた分子の架橋構造解析に応用した。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (29件)

すべて 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (22件) (うち国際共著 11件、 査読あり 22件、 オープンアクセス 8件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 2件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] マックスプランクポリマー研究所(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [国際共同研究] Max Planckポリマー研究所/Padorborn University(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Phase-Dependent Electrochemical CO2 Reduction Ability of NiSn Alloys for Formate Generation2021

    • 著者名/発表者名
      Ito Yoshikazu、Kukunuri Suresh、Jeong Samuel、Elumalai Ganesan、Haji Tajuddin Aimi Asilah、Xi Zeyu、Hu Kailong、Ohto Tatsuhiko
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 4 号: 7 ページ: 7122-7128

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c01207

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Geometric model of 3D curved graphene with chemical dopants2021

    • 著者名/発表者名
      Dechant Andreas、Ohto Tatsuhiko、Ito Yoshikazu、Makarova Marina V.、Kawabe Yusuke、Agari Tatsufumi、Kumai Hikaru、Takahashi Yasufumi、Naito Hisashi、Kotani Motoko
    • 雑誌名

      Carbon

      巻: 182 ページ: 223-232

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2021.06.004

    • NAID

      120007180740

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Control of dominant conduction orbitals by peripheral substituents in paddle-wheel diruthenium alkynyl molecular junctions2021

    • 著者名/発表者名
      Ogawa Shiori、Chattopadhyay Swarup、Tanaka Yuya、Ohto Tatsuhiko、Tada Tomofumi、Tada Hirokazu、Fujii Shintaro、Nishino Tomoaki、Akita Munetaka
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 12 号: 32 ページ: 10871-10877

    • DOI

      10.1039/d1sc02407h

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Catalytic activity of graphene-covered non-noble metals governed by proton penetration in electrochemical hydrogen evolution reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Hu Kailong、Ohto Tatsuhiko、Nagata Yuki、Wakisaka Mitsuru、Aoki Yoshitaka、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 12 号: 1 ページ: 203-203

    • DOI

      10.1038/s41467-020-20503-7

    • NAID

      120006952196

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Improving Intramolecular Hopping Charge Transport via Periodical Segmentation of π-Conjugation in a Molecule2021

    • 著者名/発表者名
      Y. Ie, Y. Okamoto, T. Inoue, T. Seo, T. Ohto, R. Yamada, H. Tada, Y. Aso
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc.

      巻: 143 号: 2 ページ: 599-603

    • DOI

      10.1021/jacs.0c10560

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Single-Molecule Conductance of a π-Hybridized Tripodal Anchor while Maintaining Electronic Communication2021

    • 著者名/発表者名
      T. Ohto, A. Tashiro, T. Seo, N. Kawaguchi, Y. Numai, J. Tokumoto, S. Yamaguchi, R. Yamada, H. Tada, Y. Aso, Y. Ie
    • 雑誌名

      Small

      巻: 17 号: 3 ページ: 2006709-2006709

    • DOI

      10.1002/smll.202006709

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Acceleration of Electrochemical CO2 Reduction to Formate at the Sn/Reduced Graphene Oxide Interface2021

    • 著者名/発表者名
      Tsujiguchi Takuya、Kawabe Yusuke、Jeong Samuel、Ohto Tatsuhiko、Kukunuri Suresh、Kuramochi Hirotaka、Takahashi Yasufumi、Nishiuchi Tomohiko、Masuda Hideki、Wakisaka Mitsuru、Hu Kailong、Elumalai Ganesan、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 号: 6 ページ: 3310-3318

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c04887

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Decoding the molecular water structure at complex interfaces through surface-specific spectroscopy of the water bending mode2020

    • 著者名/発表者名
      Seki Takakazu、Yu Chun-Chieh、Yu Xiaoqing、Ohto Tatsuhiko、Sun Shumei、Meister Konrad、Backus Ellen H. G.、Bonn Mischa、Nagata Yuki
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 22 号: 19 ページ: 10934-10940

    • DOI

      10.1039/d0cp01269f

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Vibrational mode frequency correction of liquid water in density functional theory molecular dynamics simulations with van der Waals correction2020

    • 著者名/発表者名
      Zhong Kai、Yu Chun-Chieh、Dodia Mayank、Bonn Mischa、Nagata Yuki、Ohto Tatsuhiko
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 22 号: 22 ページ: 12785-12793

    • DOI

      10.1039/c9cp06335h

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Vibrational couplings and energy transfer pathways of water’s bending mode2020

    • 著者名/発表者名
      Yu Chun-Chieh、Chiang Kuo-Yang、Okuno Masanari、Seki Takakazu、Ohto Tatsuhiko、Yu Xiaoqing、Korepanov Vitaly、Hamaguchi Hiro-o、Bonn Mischa、Hunger Johannes、Nagata Yuki
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 11 号: 1 ページ: 5977-5977

    • DOI

      10.1038/s41467-020-19759-w

    • NAID

      120006952194

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Correlation between the Dipole Moment of Nonfullerene Acceptors and the Active Layer Morphology of Green-Solvent-Processed P3HT-Based Organic Solar Cells2020

    • 著者名/発表者名
      S. Chatterjee, T. Ohto, H. Tada, S. Jinnai, Y. Ie
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chem. Eng.

      巻: 8 号: 51 ページ: 19013-19022

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.0c07114

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Hydrogen Bonds and Molecular Orientations of Supramolecular Structure between Barbituric Acid and Melamine Derivative at the Air/Water Interface Revealed by Heterodyne-Detected Vibrational Sum Frequency Generation Spectroscopy2020

    • 著者名/発表者名
      Masanari Okuno, Shuhei Yamada, Tatsuhiko Ohto*, Hirokazu Tada, Waka Nakanishi, Katsuhiko Ariga, Taka-aki Ishibashi*
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 11 号: 7 ページ: 2422-2429

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c00329

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanical switching of current-voltage characteristics in spiropyran single-molecule junctions2020

    • 著者名/発表者名
      Tamaki Takashi、Minode Keigo、Numai Yuichi、Ohto Tatsuhiko、Yamada Ryo、Masai Hiroshi、Tada Hirokazu、Terao Jun
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: - 号: 14 ページ: 7527-7531

    • DOI

      10.1039/d0nr00277a

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Molecular Structure and Modeling of Water/Air and Ice/Air Interfaces Monitored by Sum-Frequency Generation2020

    • 著者名/発表者名
      Tang Fujie、Ohto Tatsuhiko、Sun Shumei、Rouxel Jeremy R.、Imoto Sho、Backus Ellen H. G.、Mukamel Shaul、Bonn Mischa、Nagata Yuki
    • 雑誌名

      Chemical Reviews

      巻: - 号: 8 ページ: 3633-3667

    • DOI

      10.1021/acs.chemrev.9b00512

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Effect of Graphene Encapsulation of NiMo Alloys on Oxygen Evolution Reaction2019

    • 著者名/発表者名
      Jeong Samuel、Hu Kailong、Ohto Tatsuhiko、Nagata Yuki、Masuda Hideki、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 10 号: 1 ページ: 792-799

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b04134

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Three site molecular orbital controlled single-molecule rectifiers based on perpendicularly linked porphyrin-imide dyads2019

    • 著者名/発表者名
      Handayani Murni、Tanaka Hirofumi、Katayose Shinichi、Ohto Tatsuhiko、Chen Zhijin、Yamada Ryo、Tada Hirokazu、Ogawa Takuji
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 11 号: 47 ページ: 22724-22729

    • DOI

      10.1039/c9nr07105a

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effects of cis-trans Conformation between Thiophene Rings on Conductance of Oligothiophenes2019

    • 著者名/発表者名
      Ohto Tatsuhiko、Inoue Takuya、Stewart Helen、Numai Yuichi、Aso Yoshio、Ie Yutaka、Yamada Ryo、Tada Hirokazu
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 10 号: 18 ページ: 5292-5296

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b02059

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Accessing the Accuracy of Density Functional Theory through Structure and Dynamics of the Water/Air Interface2019

    • 著者名/発表者名
      Ohto Tatsuhiko、Dodia Mayank、Xu Jianhang、Imoto Sho、Tang Fujie、Zysk Frederik、Kuehne Thomas D.、Shigeta Yasuteru、Bonn Mischa、Wu Xifan、Nagata Yuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 10 号: 17 ページ: 4914-4919

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b01983

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Impact of intermolecular vibrational coupling effects on the sum-frequency generation spectra of the water/air interface2019

    • 著者名/発表者名
      Kaliannan Naveen Kumar、Henao Aristizabal Andres、Wiebeler Hendrik、Zysk Frederik、Ohto Tatsuhiko、Nagata Yuki、Kuehne Thomas D.
    • 雑誌名

      Molecular Physics

      巻: 118 号: 4 ページ: 1620358-1620358

    • DOI

      10.1080/00268976.2019.1620358

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Planar and Completely Insulated Oligothiophenes: Effects of π-Conjugation on Hopping Charge Transport2019

    • 著者名/発表者名
      Ie Yutaka、Okamoto Yuji、Inoue Takuya、Tone Saori、Seo Takuji、Honda Yasushi、Tanaka Shoji、Lee See Kei、Ohto Tatsuhiko、Yamada Ryo、Tada Hirokazu、Aso Yoshio
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 10 号: 12 ページ: 3197-3204

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b00747

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure and Dynamics of Water at the Water/Air Interface Using First-Principles Molecular Dynamics Simulations. II. NonLocal vs Empirical van der Waals Corrections2019

    • 著者名/発表者名
      Dodia Mayank、Ohto Tatsuhiko、Imoto Sho、Nagata Yuki
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 15 号: 6 ページ: 3836-3843

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.9b00253

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Chemical dopants on edge of holey graphene accelerate electrochemical hydrogen evolution reaction2019

    • 著者名/発表者名
      A. Kumatani, C. Miura, H. Kuramochi, T. Ohto, M. Wakisaka, Y. Nagata, H. Ida, Y. Takahashi, K. Hu, S. Jeong, J. Fujita, T. Matsue, Y. Ito,
    • 雑誌名

      Adv. Sci.

      巻: - 号: 10 ページ: 1900119-1900119

    • DOI

      10.1002/advs.201900119

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] 金-ベンゼンジチオール-金架橋構造の破断過程における幾何学的解析2021

    • 著者名/発表者名
      飛永諒介、大戸達彦、夛田博一
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Accessing the Accuracy of Density Functional Theory through Structure and Dynamics of the Water-Air Interface2019

    • 著者名/発表者名
      Tatsuhiko Ohto, Mayank Dodia, and Yuki Nagata
    • 学会等名
      Molecular and materials simulation at the turn of the decade: Celebrating 50 years of CECAM
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Exploring performance of DFT-MD simulation for interfacial water2019

    • 著者名/発表者名
      Tatsuhiko Ohto
    • 学会等名
      11th symposium on Discovery, Fusion, Creation of New Knowledge by Multidisciplinary Computational Sciences
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [図書] スピントロニクスのための計算機ナノマテリアルデザイン2022

    • 著者名/発表者名
      吉田博 編著
    • 総ページ数
      308
    • 出版者
      内田老鶴圃
    • ISBN
      9784753622016
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [備考] 大戸達彦

    • URL

      http://molectronics.jp/members/51/

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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