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電気化学的な手法による電荷移動型集積体薄膜の創製と磁気機能制御

研究課題

研究課題/領域番号 19K15518
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分32020:機能物性化学関連
研究機関熊本大学 (2020)
東北大学 (2019)

研究代表者

関根 良博  熊本大学, 大学院先導機構, 准教授 (40733465)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2020年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
2019年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード金属錯体化学 / 電子ドナー・アクセプター / 磁性 / 薄膜
研究開始時の研究の概要

金属錯体や有機ラジカルを基盤とした分子磁性が始まり約40年経つが、舞台はバルク(結晶や粉末)が中心で、薄膜はあまり例がない。これは対象の分子磁性体に適した薄膜構築法が未開拓であり、系統的な合成が困難だったためである。バルクと比べて薄膜は①サイズ制御可能で②透明性を有し③外場による物性変調が容易という複数の利点を持つので、機能発現へと展開できる。対象物質は電子ドナー(D)とアクセプター(A)が共有結合的に連結した多孔性磁石(D/A-MOF)であり、電荷/スピン/格子を協奏的に制御可能な化合物群である。D/A-MOFの薄膜構築法を確立し、電気化学的手法による高速な磁気機能制御を達成する。

研究成果の概要

本研究では、電子ドナー(D)とアクセプター(A)が共有結合的に連結した電荷移動型集積体(D/A-MOF)を研究対象化合物として、薄膜化の構築と電子・磁気的性質のスイッチングを目的として行った。D/A-MOFは、電荷・スピン・格子を協奏的に制御可能な化合物群である。カルボン酸架橋ルテニウム二核錯体(D)とTCNQ誘導体(A)を用いた電気化学的析出法により、電荷移動型集積体薄膜の構築に成功した。さらに、置換基の異なるD/A構築分子を用いることでさまざまなD/A-MOF薄膜の最適な創出法を開拓した。また、電気化学的酸化還元によりD/A-MOF薄膜の電子状態変化の可逆的・高速なスイッチングを達成した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

外場応答性分子としてエレクトロクロミック分子やスピン転移化合物、pH応答発光分子など数多く報告されているが、電気化学的刺激によって磁気機能変換を示す分子性化合物は稀有である。本研究の対象物質が酸化還元活性な磁気格子であるため、電気化学的な電子輸送・イオン輸送に伴って高速な磁気機能変換が期待できる点は意義深い。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (12件)

すべて 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件)

  • [雑誌論文] Ionicity Diagrams for Electron-Donor and -Acceptor Metal?Organic Frameworks: DA Chains and D2A Layers Obtained from Paddlewheel-Type Diruthenium(II,II) Complexes and Polycyano-Organic Acceptors2021

    • 著者名/発表者名
      Sekine Yoshihiro、Nishio Masaki、Shimada Tomoka、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 60 号: 5 ページ: 3046-3056

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c03335

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fine tuning of intra-lattice electron transfers through site doping in tetraoxolene-bridged iron honeycomb layers2020

    • 著者名/発表者名
      Sekine Yoshihiro、Chen Jian、Eguchi Naoki、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 号: 74 ページ: 10867-10870

    • DOI

      10.1039/d0cc03808c

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical Development of Magnetic Long-Range Correlations with Tc = 128 K in a Tetraoxolene-Bridged Fe-Based Framework2020

    • 著者名/発表者名
      Jian Chen, Kouji Taniguchi, Yoshihiro Sekine, and Hitoshi Miyasaka
    • 雑誌名

      J. Mag. Mag. Mater.

      巻: 494 ページ: 165818-165818

    • DOI

      10.1016/j.jmmm.2019.165818

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chameleonic layered metal-organic frameworks with variable charge-ordered states triggered by temperature and guest molecules2020

    • 著者名/発表者名
      Chen Jian、Sekine Yoshihiro、Okazawa Atsushi、Sato Hiroyasu、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: - 号: 14 ページ: 3610-3618

    • DOI

      10.1039/d0sc00684j

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Strong electronic influence of equatorial ligands on frontier orbitals in paddlewheel dichromium(ii,ii) complexes2019

    • 著者名/発表者名
      Huang Po-Jung、Natori Yoshiki、Kitagawa Yasutaka、Sekine Yoshihiro、Kosaka Wataru、Miyasaka Hitoshi
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 48 号: 3 ページ: 908-914

    • DOI

      10.1039/c8dt04347g

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] The development of stimuli-responsive metal complex2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Sekine, Shinya Hayami
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Control of intra-lattice electron transfers in tetraoxolene-bridged two-dimensional honeycomb layers2021

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Sekine, Hitoshi Miyasaka
    • 学会等名
      1st Asian conference on Molecular Magnetism
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 電気的中性型テトラオキソレン架橋鉄ハニカム層状集積体の合理的設計と電子状態制御2021

    • 著者名/発表者名
      江口 尚輝、高坂 亘、関根 良博、宮坂 等
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Multi-responsive charge state switching in tetraoxolene-bridged Fe two-dimensional honeycomb layered frameworks2020

    • 著者名/発表者名
      Sekine Yoshihiro, Jian Chen, Kosaka Wataru, Miyasaka Hitoshi
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] テトラオキソレン架橋鉄二次元層状化合物における分子内電子移動制御2019

    • 著者名/発表者名
      関根 良博, 陳 健,岡澤 厚,宮坂 等
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Control of intra-lattice electron transfers in tetraoxolene-bridged two-dimensional layers2019

    • 著者名/発表者名
      Sekine Yoshihiro, Jian Chen, Okazawa Atsushi, Miyasaka Hitoshi
    • 学会等名
      The 69th Conference of Japan Society of Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Control of Magnetism for Electrochemical Responsive thin film constructed by charge-transferred assembly of paddlewheel-type diruthenium complex and TCNQ derivatives2019

    • 著者名/発表者名
      SEKINE, Yoshihiro, MIYASAKA, Hitoshi
    • 学会等名
      日本化学会 第99春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2022-01-27  

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