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ポリロタキサン構造に基づく刺激増幅機構を利用した高感度酸素活性種センサの創生

研究課題

研究課題/領域番号 19K15529
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分33010:構造有機化学および物理有機化学関連
研究機関筑波大学

研究代表者

千葉 湧介  筑波大学, 数理物質系, 助教 (10823718)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
キーワードロタキサン / 蛍光センサ / 光誘起電子移動 / メタセシス反応 / ホスト-ゲスト / メタセシス / ラジカル / 蛍光センサー / 刺激増幅 / ポリマー
研究開始時の研究の概要

本研究では超高感度酸素活性種センサの開発を目的として、新規ロタキサン型酸素活性種センサの合成を行う。高感度なセンシングを実現する手法として、ロタキサンの、ストッパーの開裂を経る分解機構に着目した。分解機構のトリガーに酸素活性種を適用することができれば、ロタキサンを酸素活性種一分子から多分子に分解できる。それに加え、ロタキサンの構成要素が蛍光性環状分子とクエンチャーとなる軸分子であれば、酸素活性種一分子が複数の環状分子の蛍光をONとする刺激増幅を利用したセンシングを実現できると期待した。本研究では、刺激増幅機構を利用した新規ロタキサン型酸素活性種センサの開発を行う。

研究成果の概要

蛍光センサは、細胞中の化学種の分布を調べるためのツールとして有用である。酸素活性種は生体のシグナル伝達に大きな役割を果たしているが、その反応性が高く存在量が少ないため酸素活性種のための高感度センサの開発が望まれる。本研究では、環状分子と軸分子からなるポリロタキサンを用いることでターゲットとなる化学種の刺激を増幅可能な蛍光センサを開発できると着想した。本研究では試験的に[2]-ロタキサンを合成し、フッ素アニオンとの反応を実施することで、ロタキサンの蛍光センサとしての有効性を検証した。その結果、フッ素アニオンの添加によってロタキサン構造の分解に基づく蛍光増強が観測され、本構造の有効性が確認できた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

従来の蛍光センサはターゲット化学種と蛍光センサとの1:1反応を用いるため感度には限界がある。本研究では、ターゲット化学種1分子から複数の蛍光センサの蛍光がONとなりうるポリロタキサンを提案し、その基本骨格となる[2]-ロタキサンに関して蛍光センシング能を検討したところ、ロタキサン構造の分解による蛍光増強を確認した。この結果はポリロタキサン構造を用いることで、ターゲット化学種1分子の刺激を増幅可能な高感度センサへの展開が期待できる。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (25件)

すべて 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (20件)

  • [雑誌論文] Dynamic ionic radius of alkali metal ions in aqueous solution: a pulsed-field gradient NMR study2021

    • 著者名/発表者名
      Hayamizu Kikuko、Chiba Yusuke、Haishi Tomoyuki
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 11 号: 33 ページ: 20252-20257

    • DOI

      10.1039/d1ra02301b

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Synthesis and Functions of Oligomeric and Multidentate Dipyrrin Derivatives and their Complexes2020

    • 著者名/発表者名
      Nabeshima Tatsuya、Chiba Yusuke、Nakamura Takashi、Matsuoka Ryota
    • 雑誌名

      Synlett

      巻: 31 号: 17 ページ: 1663-1680

    • DOI

      10.1055/s-0040-1707155

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Co-porphyrin functionalized CVD graphene ammonia sensor with high selectivity to disturbing gases: hydrogen and humidity2020

    • 著者名/発表者名
      Sawada Kei, Tanaka Takahisa, Yokoyama Takamune, Yamachi Ryosuke, Oka Yuki, Masai Hiroshi, Chiba Yusuke, Terao Jun, Uchida Ken
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 59 号: SG ページ: SGGG09-SGGG09

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ab6b80

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Two-step template method for synthesis of axis-length-controlled porphyrin-containing hollow structures2019

    • 著者名/発表者名
      Chiba Yusuke、Oka Yuki、Masai Hiroshi、Matsuda Wakana、Fujihara Tetsuaki、Tsuji Yasushi、Terao Jun
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 47 ページ: 6755-6758

    • DOI

      10.1039/c9cc02866h

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient Luminescent Properties and Cation Recognition Ability of Heavy Group 13 Element Complexes of N2O2- and N2O4-Type Dipyrrins2019

    • 著者名/発表者名
      Sumiyoshi Akinobu, Chiba Yusuke, Matsuoka Ryota, Noda Takumu, Nabeshima Tatsuya
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 48 号: 35 ページ: 13169-13175

    • DOI

      10.1039/c9dt02403d

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] ホウ素と白金を有する環状ジピリンヘテロ六核錯体の合成とゲスト認識能2021

    • 著者名/発表者名
      芹澤, 航平;千葉, 湧介;鍋島, 達弥
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021)
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] ピリジルウレア部位をもつ三脚型トリスビピリジン鉄(II)錯体の配位結合による自己集積化2021

    • 著者名/発表者名
      千葉, 湧介;藤井, 広輝;鍋島, 達弥
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021)
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 三脚型トリスビピリジン-Fe(II)錯体のカウンターアニオンによるfac/mer 異性化の制御2021

    • 著者名/発表者名
      金, 哲輝;千葉, 湧介;鍋島, 達弥
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会 (2021)
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] ホウ素と白金を有する環状ジピリンヘテロ六核錯体の合成と機能2020

    • 著者名/発表者名
      芹澤, 航平;千葉, 湧介;鍋島, 達弥
    • 学会等名
      第47回有機典型元素化学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 2,2’-ビピリジンをスペーサーにもつ環状BODIPYの錯形性能と機能2020

    • 著者名/発表者名
      芹澤, 航平;千葉, 湧介;鍋島, 達弥
    • 学会等名
      第10回CSJ化学フェスタ2020
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 発光性N2O4型ジピリン-インジウムおよびガリウム錯体の合成とイオン認識2019

    • 著者名/発表者名
      住吉 昭信、松岡 亮太、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 複数のビピリジンを集積させたキラル三重らせん超分子の合成2019

    • 著者名/発表者名
      石原 拓磨、松岡 亮太、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 2,2’-ビピリジンをスペーサーに持つ新規環状ジピリン多量体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      芹澤 航平、千葉 湧介、松岡 亮太、鍋島 達弥
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Synthesis and Functions of Indium Complexes of N2O4-type Dipyrrins2019

    • 著者名/発表者名
      Akinobu Sumiyoshi、Yusuke Chiba、Ryota Matsuoka、Tatsuya Nabeshima
    • 学会等名
      18th International Symposium on Novel Aromatic Compounds (ISNA-18)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] m-フェニレンをスペーサーとする環状ジピリン多量体の合成と錯化挙動2019

    • 著者名/発表者名
      増本 正輝、千葉 湧介 、松岡 亮太、鍋島 達弥
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 2,2’-ビピリジンをスペーサーに持つ新規環状ジピリン多量体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      芹澤航平、千葉 湧介、松岡亮太
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 2,2’-ビピリジンをスペーサーに持つ新規環状ジピリン多量体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      芹澤航平、千葉 湧介、松岡亮太
    • 学会等名
      第30回基礎有機化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 含2,2’-ビピリジン環状ジピリン多量体とそのBODIPY誘導体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      芹澤 航平、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      日本化学会 第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 2,2’-ビピリジンをスペーサーとする新規大環状ジピリン多量体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      芹澤 航平、千葉 湧介、松岡 亮太、鍋島 達弥
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] m-フェニレンスペーサーをもつ大環状ジピリンオリゴマーの合成と錯化挙動2019

    • 著者名/発表者名
      増本 正輝、千葉 湧介、松岡 亮太、鍋島 達弥
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] N2O4型ジピリン-インジウムおよびガリウム蛍光錯体の合成とイオン認識2019

    • 著者名/発表者名
      住吉昭信、松岡 亮太、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] ビピリジンスペーサーを有するキラル三重らせん超分子の合成2019

    • 著者名/発表者名
      石原 拓磨、松岡 亮太、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] シッフ塩基形成を利用した三重らせん錯体の自己集積挙動2019

    • 著者名/発表者名
      石原 拓磨、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      日本化学会 第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 2,2’-ビピリジンをスペーサーにもつ環状ジピリン多量体およびそのBODIPY誘導体の合成2019

    • 著者名/発表者名
      芹澤 航平、千葉 湧介、鍋島 達弥
    • 学会等名
      第46回有機典型元素化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] N2O4型ジピリンインジウム錯体によるアルカリ土類金属イオン認識2019

    • 著者名/発表者名
      住吉 昭信、千葉 湧介、松岡 亮太、鍋島 達弥
    • 学会等名
      第17回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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