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架橋高分子の空間不均一性と力学物性の相関の解明

研究課題

研究課題/領域番号 19K15628
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分35020:高分子材料関連
研究機関北海道大学 (2021)
東京大学 (2019-2020)

研究代表者

Li Xiang  北海道大学, 先端生命科学研究院, 准教授 (30759840)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2021年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワードゲル / 小角散乱 / 構造欠陥 / 小角X線散乱 / 光散乱 / ソフトウェア開発 / 装置開発 / 大変形 / 均一ゲル / 伸長試験 / 小角散乱測定 / 構造評価 / 高分子 / 不均一性 / 動的光散乱 / 構造 / 力学物性
研究開始時の研究の概要

ゲルやエラストマーなどの架橋高分子は医療材料から車のタイヤまで幅広い分野で利用されている。しかし、これらの架橋高分子の網目には様々な不均一性(空間不均一性・トポロジカル不均一性・結合不均一性)が内包されており、力学物性に多大な影響を与えている。本研究では申請者が新規開発した空間不均一性が存在しないゲルを用いて、空間不均一性が架橋高分子の力学応答に与える影響を明らかにする。

研究成果の概要

近年合成に成功した空間不均一性の極めて少ないゲルをベースに、基本ユニットや架橋剤等を変化させずに、意図的に空間不均一性を導入し、空間的な欠陥がゲルの力学物性に与える影響を評価した。意図した通りの構造欠陥を導入することに成功したことが、小角X線散乱実験によって明らかになった。また、当該ゲルに含まれる欠陥の種類、サイズ、および体積分率について詳細に求まること成功した。さらに、当該ゲルを伸長させながら小角X線散乱を実施する手法も確立し、従来不明瞭だった散乱パターンをより定量的に解析することが可能となった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

研究室や工業的に合成されるゲルには不可避に構造欠陥が多く含まれる。多くの場合において、これらの欠陥は意図したものではなく、制御することも極めて困難である。本研究では、極めて均一な網目構造を持つゲルをベースに用い、合成手法をほとんど変えない状態で、意図的に空隙とナノ凝集を導入することに成功した。さらに、それらに基づく散乱プロファイルも明らかにできた。これらの結果は一般的なゲルの構造を解析する上で重要な知見を与える。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (15件) (うち国際共著 5件、 査読あり 15件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 3件、 招待講演 2件) 備考 (3件) 産業財産権 (1件) (うち外国 1件)

  • [国際共同研究] Australian Centre for Neutron Scattering(オーストラリア)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Structure and Dynamics of Critical Polymer Clusters Formed with Tetra-Armed Star-Polymers2022

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang
    • 雑誌名

      日本レオロジー学会誌

      巻: 50 号: 1 ページ: 113-117

    • DOI

      10.1678/rheology.50.113

    • ISSN
      0387-1533, 2186-4586
    • 年月日
      2022-02-15
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Star-Polymer-DNA Gels Showing Highly Predictable and Tunable Mechanical Responses2022

    • 著者名/発表者名
      Ohira Masashi、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Aoki Daisuke、Yoshikawa Yusuke、Iwase Hiroki、Takata Shin‐ichi、Miyata Kanjiro、Chung Ung‐il、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 34 号: 13 ページ: 2108818-2108818

    • DOI

      10.1002/adma.202108818

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nanoscale Structures of Poly(oligo ethylene glycol methyl ether methacrylate) Hydrogels Revealed by Small-Angle Neutron Scattering2022

    • 著者名/発表者名
      Kureha Takuma、Ohira Masashi、Takahashi Yuki、Li Xiang、Gilbert Elliot P.、Shibayama Mitsuhiro
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 55 号: 5 ページ: 1844-1854

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c02259

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Construction of a nano-phase-separated structure on a hydrogel surface2022

    • 著者名/発表者名
      Nishimoto Taihei、Enomoto Takafumi、Lin Chia-Hsuan、Wu Jhih-Guang、Gupit Caidric Indaya、Li Xiang、Luo Shyh-Chyang、Akimoto Aya Mizutani、Yoshida Ryo
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 18 号: 4 ページ: 722-725

    • DOI

      10.1039/d1sm01659h

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Neutralization and Salt Effect on the Structure and Mechanical Properties of Polyacrylic Acid Gels under Equivolume Conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Tsuji Yui、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • 雑誌名

      Gels

      巻: 7 号: 2 ページ: 69-69

    • DOI

      10.3390/gels7020069

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Microphase separation of stimuli-responsive interpenetrating network microgels investigated by scattering methods2021

    • 著者名/発表者名
      Kozhunova Elena Yu.、Rudyak Vladimir Yu.、Li Xiang、Shibayama Mitsuhiro、Peters Georgy S.、Vyshivannaya Oxana V.、Nasimova Irina R.、Chertovich Alexander V.
    • 雑誌名

      Journal of Colloid and Interface Science

      巻: 597 ページ: 297-305

    • DOI

      10.1016/j.jcis.2021.03.178

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molecular crystallization directed by polymer size and overlap under dilute and crowded macromolecular conditions2021

    • 著者名/発表者名
      Hata Yuuki、Li Xiang、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 53 号: 5 ページ: 633-642

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00461-7

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Effect of Nonlinear Elasticity on the Swelling Behaviors of Highly Swollen Polyelectrolyte Gels2021

    • 著者名/発表者名
      Tang Jian、Katashima Takuya、Li Xiang、Mitsukami Yoshiro、Yokoyama Yuki、Chung Ung-il、Shibayama Mitsuhiro、Sakai Takamasa
    • 雑誌名

      Gels

      巻: 7 号: 1 ページ: 25-25

    • DOI

      10.3390/gels7010025

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Topology Transformation toward Cyclic, Figure-Eight-Shaped, and Cross-Linked Polymers Based on the Dynamic Behavior of a Bis(hindered amino)disulfide Linker2021

    • 著者名/発表者名
      Yokochi Hirogi、Ohira Masashi、Oka Minami、Honda Satoshi、Li Xiang、Aoki Daisuke、Otsuka Hideyuki
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 54 号: 21 ページ: 9992-10000

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.1c01437

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A benchmark for gel structures: bond percolation enables the fabrication of extremely homogeneous gels2021

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang
    • 雑誌名

      Polymer Journal

      巻: 53 号: 7 ページ: 765-777

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00479-x

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective Doping of Positive and Negative Spatial Defects into Polymer Gels by Tuning the Pregel Packing Conditions of Star Polymers2020

    • 著者名/発表者名
      Tsuji Yui、Nakagawa Shintaro、Gupit Caidric Indaya、Ohira Masashi、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 53 号: 17 ページ: 7537-7545

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.0c01208

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Characterization of N-phenylmaleimide-terminated poly(ethylene glycol)s and their application to a tetra-arm poly(ethylene glycol) gel2020

    • 著者名/発表者名
      Takashima Rikito、Ohira Masashi、Yokochi Hirogi、Aoki Daisuke、Li Xiang、Otsuka Hideyuki
    • 雑誌名

      Soft Matter

      巻: 16 号: 48 ページ: 10869-10875

    • DOI

      10.1039/d0sm01658f

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantitative Structure Analysis of a Near-Ideal Polymer Network with Deuterium Label by Small-Angle Neutron Scattering2020

    • 著者名/発表者名
      Ohira Masashi、Tsuji Yui、Watanabe Nobuyuki、Morishima Ken、Gilbert Elliot P.、Li Xiang、Shibayama Mitsuhiro
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 53 号: 10 ページ: 4047-4054

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.9b02695

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Dynamics of Critical Clusters Synthesized by End-Coupling of Four-Armed Poly(ethylene glycol)s2019

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang、Noritomi Takako、Sakai Takamasa、Gilbert Elliot P.、Shibayama Mitsuhiro
    • 雑誌名

      Macromolecules

      巻: 52 号: 14 ページ: 5086-5094

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.9b01066

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Polymer gel with a flexible and highly ordered three-dimensional network synthesized via bond percolation2019

    • 著者名/発表者名
      Li X.、Nakagawa S.、Tsuji Y.、Watanabe N.、Shibayama M.
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 5 号: 12

    • DOI

      10.1126/sciadv.aax8647

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Relationship between viscoelastic properties and molecular behavior of physical gels with ideal network cross-linked by duplex DNA2022

    • 著者名/発表者名
      大平 征史、Li Xiang
    • 学会等名
      日本化学会春季年会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] Nanostructures of polymer gels; towards highly homogeneous gels, International webinar on gels and networks2021

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang
    • 学会等名
      International webinar on gels and networks
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書 2020 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 理想的な網目構造と予測可能なレオロジー特性を有する DNA ゲルの創製2021

    • 著者名/発表者名
      大平 征史、Li Xiang
    • 学会等名
      高分子年次大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 架橋前の高分子の空間充填状態がゲルの構造とダイナミックスに与える影響2021

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang
    • 学会等名
      高分子討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 理想的な網目構造と制御可能なレオロジー特性を有するDNAゲルの創製2021

    • 著者名/発表者名
      大平 征史、Li Xiang
    • 学会等名
      レオロジー討論会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 光・X 線散乱による高均一ゲルの構造・ダイナミックスの解析2020

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang, 中川慎太郎、辻 優衣、柴山 充弘
    • 学会等名
      高分子討論会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Bond-percolation による空間不均一性が全く存在ない高分子ゲルの創造2020

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang, 中川慎太郎、辻優衣、柴山充弘
    • 学会等名
      高分子ゲル研究討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Polymer gel with a flexible and highly ordered three-dimensional network synthesized via bond-percolation2019

    • 著者名/発表者名
      Li Xiang
    • 学会等名
      2nd GLowing Polymer Symposium in KANTO
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Structure Analysis of ideal Physical Gel Crosslinked with Double-Helix of DNA by Small Angle Neutron Scattering2019

    • 著者名/発表者名
      Xiang Li, Masashi Ohira, Mitsuru Naito, Mitsuhiro Shibayama
    • 学会等名
      32th International Symposium on Polymer Analysis and Characterization
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structure analysis of ideal physical gel crosslinked with double-helix of DNA by small-angle neutron scattering2019

    • 著者名/発表者名
      Xiang Li
    • 学会等名
      Gordon Research Conference Neutron Scattering
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [備考] 超高均一で究極に透明なゲルを創出 〜ゲルの状態を再定義〜

    • URL

      https://www.issp.u-tokyo.ac.jp/maincontents/news2.html?pid=9283

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [備考] Researchers add order to polymer gels

    • URL

      https://www.u-tokyo.ac.jp/focus/en/press/z0508_00085.html

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [備考] 究極に透明なゲルを合成・ゲルの状態を再定義

    • URL

      https://www.shibayamalab.issp.u-tokyo.ac.jp/research

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [産業財産権] Highly homogeneous gels and their preparation method2019

    • 発明者名
      Li Xiang, 中川慎太郎、柴山充弘
    • 権利者名
      Li Xiang, 中川慎太郎、柴山充弘
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 外国

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公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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