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水素吸蔵合金を用いた低温下メタン合成の検証

研究課題

研究課題/領域番号 19K15683
研究種目

若手研究

配分区分基金
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関東海大学

研究代表者

源馬 龍太  東海大学, 工学部, 講師 (10803546)

研究期間 (年度) 2019-04-01 – 2022-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
2021年度: 260千円 (直接経費: 200千円、間接経費: 60千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
キーワードCO2メタン化 / ボールミリング / メカノケミカル反応 / 水素吸蔵合金 / アトムプローブ / メタン化 / LaNi5
研究開始時の研究の概要

大気中二酸化炭素濃度の上昇を緩和する方法の一つとして、大気中CO2のメタン化が注目されている。しかし、これまでに開発されたメタン化プロセスでは、最低でも200℃以上の高温が必要とされているため、省エネルギーの観点から異なるプロセスによる低温化が望ましい。本研究では、水素(H2)とCO2からメタン(CH4)を低温下で合成する方法として、水素吸蔵合金を用いたメカノケミカル反応を利用した合成法について検証し、さらに、反応その場ガス分析と、アトムプローブを活用した合金ナノ組織の詳細な元素分析により、低温下にて有効なメタン生成触媒の探索を目的とする。

研究成果の概要

水素+二酸化炭素混合雰囲気下における、水素吸蔵合金粉末のボールミリングによる低温化でのメタン生成挙動について調査を行った。その結果、二酸化炭素が消費されるよりも早く水素量が減少する挙動がメタン生成に先立つことが明らかとなった。すなわち、合金表面での触媒反応によりメタンが生成するよりも先に、水素の一部が合金内部に吸収されることがわかった。この挙動は、水素固溶量の多い合金を用いた場合の方が速やかであった。すなわち、一度固溶した原子状水素が気相/固相界面の反応場へ供給されることによりメタン生成の開始が促進されていることが示唆された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

水素吸蔵合金であるLa-Ni系合金粉末を用いてH2+CO2雰囲気にてボールミリングを行うことにより、メタン生成が可能であることが示された。合金粉末は相分離を生じるが、これに伴い合金中に吸蔵された水素が放出され、この水素の放出とメタン生成の開始に相関があることが示唆された。相分離によりLa酸化物等にNiが担持されたナノ構造をとるが、このままボールミリングを継続した場合でもメタン生成が継続することから、合金粉末は触媒前駆体と見なされることが明らかとなった。また、炭酸化物中の炭素がメタンの原料となりうることが示されたことから、関連する研究を展開する上で、示唆に富む成果が得られたものと考えられる。

報告書

(4件)
  • 2021 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 2件、 査読あり 4件) 学会発表 (24件) (うち国際学会 8件、 招待講演 2件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] Karlsruhe Institute of Technology (KIT)(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [国際共同研究] Karlsruhe Institute of Technology (KIT)(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Role of atomic hydrogen supply on the onset of CO2 methanation over La?Ni based hydrogen storage alloys studied by in-situ approach2022

    • 著者名/発表者名
      Sawahara Keito、Yatagai Kohei、Boll Torben、Pundt Astrid、Gemma Ryota
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: - 号: 44 ページ: 19051-19061

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2022.04.089

    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 振動型ボールミルを用いたLaNi<sub>5</sub>によるCO<sub>2</sub>メタン化反応のモニタリング2021

    • 著者名/発表者名
      SAWAHARA Keito、GEMMA Ryota
    • 雑誌名

      Journal of Advanced Science

      巻: 33 号: 0 ページ: n/a

    • DOI

      10.2978/jsas.33107

    • NAID

      130008077164

    • ISSN
      0915-5651, 1881-3917
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanochemical CO2 methanation over LaNi-based alloys2020

    • 著者名/発表者名
      Kohei Yatagai, Yuto Shishido, Ryota Gemma, Torben Boll, Haruhisa Uchida, Kazuya Oguri
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 45 号: 8 ページ: 5264-5275

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2019.07.055

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] LaNi<sub>5</sub>を用いた CO<sub>2</sub>とH<sub>2</sub>からのCH<sub>4</sub>の生成2019

    • 著者名/発表者名
      Kohei YATAGAI, Ryota GEMMA, Haru-Hisa UCHIDA, Kazuya OGURI
    • 雑誌名

      Journal of Advanced Science

      巻: 31 号: 0 ページ: n/a

    • DOI

      10.2978/jsas.31101

    • NAID

      130007695542

    • ISSN
      0915-5651, 1881-3917
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Mechanochemical CO2 methanation over LaNi-based alloys2021

    • 著者名/発表者名
      Keito Sawahara, Torben Boll, Haru-Hisa Uchida, Kazuya Oguri, Ryota Gemma
    • 学会等名
      Thermec'2021 Virtual Conference
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] In-situ monitoring of CO2 methanation: pressure change upon ball-milling of LaNi5 under CO2 and H22021

    • 著者名/発表者名
      Keito Sawahara, Kohei Yatagai, Tomochika Hayashi, Shuntaro Nakahiro, Shohei Moriki, Haru-Hisa Uchida, Kazuya Oguri, Ryota Gemma
    • 学会等名
      Thermec'2021 Virtual Conference
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Early stages of mechanochemical methanation over La-Ni based alloys2021

    • 著者名/発表者名
      Keito Sawahara, Ryota Gemma
    • 学会等名
      3rd International Hydrogen Energy Congress and Exhibition (IHEC2021)
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] La-Ni系合金によるメカノケミカルCO2メタネーション2021

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] LaNi系薄膜上におけるCO2メタン化反応2021

    • 著者名/発表者名
      澤本 裕一、中廣 駿太郎、源馬 龍太
    • 学会等名
      2021年第82回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] 水素吸蔵合金を用いたメカノケミカルCO2メタネーションにおける原子状水素供給の影響2021

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      日本金属学会2021年秋季(第169回)講演大会
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] La化合物を用いたメカノケミカルCO2メタネーションのin-situ測定2021

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      33rd '21 SAS Symposium
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
  • [学会発表] The Impact of Atomic-H supply for Mechanochemical CO2 Methanation2021

    • 著者名/発表者名
      Keito Sawahara, Yuichi Sawamoto, Torben Boll, Ryota Gemma
    • 学会等名
      Material Research Meeting (MRM) 2021
    • 関連する報告書
      2021 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 振動型ボールミルを用いたLaNi5によるCO2メタン化反応のモニタリング2021

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      東海大学マイクロ・ナノ啓発会【Tμne】第13回学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 振動型ボールミルを用いたLaNi5によるCO2メタン化反応のモニタリング2020

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      2020年第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] スパッタリング法により作製したLa-Ni系合金薄膜上におけるCO2メタン化反応2020

    • 著者名/発表者名
      林 諄眞、源馬 龍太、中廣 駿太郎
    • 学会等名
      2020年第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] TiFe系合金粉末を用いたCO2のメタン化2020

    • 著者名/発表者名
      鈴木 琢也、源馬 龍太
    • 学会等名
      2020年第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Recent hydrogen storage-related topics and application of hydrogen storage alloys for CO2 methanation reaction2020

    • 著者名/発表者名
      Ryota Gemma
    • 学会等名
      Tokai University x DTU Joint Energy Seminar -Energy Transitions: Decarbonization of Energy Systems for Sustainable Society: Improving QoL-
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] スパッタリング法により作製したLa-Ni系合金薄膜上におけるCO2メタン化反応2020

    • 著者名/発表者名
      林 諄眞、中廣 駿太郎、源馬 龍太
    • 学会等名
      32nd '20 SAS Symposium
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 振動型ボールミルを用いたLaNi5によるCO2メタン化反応のモニタリング2020

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      32nd '20 SAS Symposium
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 水素吸蔵合金によるCO2のメタン化と微細組織変化2020

    • 著者名/発表者名
      源馬 龍太
    • 学会等名
      Tμne第12回学術講演会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 振動型ボールミルを用いたLaNi5によるCO2 メタン化反応のモニタリング2019

    • 著者名/発表者名
      澤原 馨登、源馬 龍太
    • 学会等名
      31st '19 SAS Symposium
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] LaNi5とCO2の反応性2019

    • 著者名/発表者名
      森木 翔平、源馬 龍太
    • 学会等名
      31st '19 SAS Symposium
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] アトムプローブによる金属中重水素の検出と水素吸蔵材料を用いたCO2のメタン化2019

    • 著者名/発表者名
      源馬 龍太
    • 学会等名
      カメカテクニカルセミナー2019
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Impact of CO2 pretreatment on methanation over La-Ni based alloys2019

    • 著者名/発表者名
      Kohei Yatagai, Ryota Gemma, Torben Boll, Haruhisa Uchida, Kazuya Oguri
    • 学会等名
      Hydrogen-Metal Systems, Gordon Research Conference
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanochemical CO2 methanation over LaNi-based alloys2019

    • 著者名/発表者名
      Ryota Gemma, Kohei Yatagai, Torben Boll, Haruhisa Uchida, Kazuya Oguri
    • 学会等名
      Hydrogen-Metal Systems, Gordon Research Conference
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CO2 methanation over hydrogen storage alloys via mechanical milling -Study by atom probe tomography (APT)-2019

    • 著者名/発表者名
      Ryota Gemma
    • 学会等名
      Asia Pacific Society for Materials Research (APSMR) 2019 Annual Meeting
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Methanation of CO2 by LaNi5 alloy by using ball-milling method2019

    • 著者名/発表者名
      Kohei Yatagai, Torben Boll, Haruhisa Uchida, Kazuya Oguri, Ryota Gemma
    • 学会等名
      The 8th World Hydrogen Technologies Convention (WHTC 2019)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] LaNi5を用いたCO2からのメタン生成2019

    • 著者名/発表者名
      谷田貝 昂平, 鈴木 琢也, Boll Torben, 内田 晴久, 小栗 和也, 源馬 龍太
    • 学会等名
      2019年 希土類討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [備考] Referenced publications

    • URL

      https://www.knmf.kit.edu/publications.php

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2019-04-18   更新日: 2023-01-30  

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