| 研究課題/領域番号 |
19K22074
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分27:化学工学およびその関連分野
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
神谷 裕一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 教授 (10374638)
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| 研究分担者 |
大友 亮一 北海道大学, 地球環境科学研究院, 准教授 (10776462)
梅澤 大樹 北海道大学, 地球環境科学研究院, 准教授 (20503618)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2021-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2020年度)
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| 配分額 *注記 |
6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2020年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2019年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
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| キーワード | 分解反応 / アミド化合物 / 酸塩基ペアサイト / 固定触媒 / 協奏触媒作用 / ペアサイト / 酸点 / 塩基点 / アルドール縮合 / 隣接した酸点と塩基点 / アミドの加水分解 / アミド加水分解 / 固体触媒 / 活性サイト精密設計 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
本研究では，シリカの表面に固定したアミド結合を持つ前駆体分子を加水分解することでカルボキシ基とアミノ基を発生させる方法において、前駆体分子の内部にアミド結合を両端に持つリンカーを組み込み，リンカーのメチレン基の長さによって酸点と塩基点の間の距離をメチレン基一つの空間分解能で制御する．この方法で作り出した酸点-塩基点ペアサイトの触媒特性を系統的に調べ，酸点－塩基点間の距離が触媒性能に及ぼす影響を明らかにする．さらに、得られた結果を基に高性能な酸塩基触媒を得るための触媒設計指針を確立する．
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| 研究成果の概要 |
シリカの表面に固定したアミド化合物を加水分解することで、酸点（カルボキシ基）と塩基点（アミノ基）が隣接した位置に必ず配置される酸ー塩基ペアサイトを持つ固体触媒を合成した。この触媒は4-ニトロベンズアルデヒドとアセトンとの交差アルドール縮合に高い触媒活性を示した。一方、その構造の内部に３つの炭素原子からなるメチレン基をリンカーとするジアミド化合物を用いて、酸点と塩基点がリンカー相当の距離だけ離れた酸ー塩基ペアサイトを持つ触媒を合成した。この触媒は隣接した酸ー塩基ペアサイトを持つ触媒よりも低い活性しか示さず、酸点と塩基点の間の距離が重要な支配因子であることが確かめられた。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
精密にそれらの配置を制御して２つ以上の官能基を集積させた機能集積活性サイトは、高い触媒活性を示したり、高難度反応や多段反応を効率的に促進する可能性がある。本研究で得られた成果は、アミドの分解反応を利用することが鍵であり、隣接した酸点と塩基点からなるペアサイトを効率的かつ、その間の距離をメチレン基１つのレベルで制御できる触媒活性点の構築手法を提供するものである。この手法は、機能集積活性サイトの高次構造を精密に制御できる高い拡張性を持つ。
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