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フラットバンドの化学構築とバンドフィリング制御

研究課題

研究課題/領域番号 19K22167
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関名古屋大学

研究代表者

阿波賀 邦夫  名古屋大学, 理学研究科, 教授 (10202772)

研究期間 (年度) 2019-06-28 – 2021-03-31
研究課題ステータス 中途終了 (2020年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2021年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2020年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2019年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
キーワードフラットバンド / トリプチセン / バンドフィリング制御
研究開始時の研究の概要

これまでの研究により、C3対称性をもつ分子がハニカム格子に結晶化すれば、必然的にDirac coneやフラットバンドが形成されることを見出している。この物質設計指針に従い、トリプチセン骨格に、ドナーやアクセプター性、あるいは金属イオンへの配位能をもつさまざまな置換基を導入し、分子間の電荷移動相互作用や配位結合によって強固な分子性ハニカム格子を合成する。その次のステップとして、固体電気化学などの手法を用いて、分子性ハニカム格子に関するバンドフィリング制御に挑戦する。すなわち、当該物質を電極上に配して電解質に浸し、電極電位の制御によって系のフェルミエネルギーを連続的に制御する。

研究実績の概要

我々はこれまの研究により、C3対称性をもつ分子がハニカム格子に結晶化すれば、必然的にDirac coneやフラットバンドが形成されることを見出している。本研究ではこの物質設計指針に従い、C3対称性をもつ分子骨格としてトリプチセンを選び、ドナーやアクセプター性、あるいは金属イオンへの配位能をもつさまざまな置換基を導入しながら、分子性ハニカム格子の合成すを目指した。
本年度は、ハニカム格子の類縁格子であるカゴメ格子を有するMOFを合成した。カゴメ格子には、スピンフラストレーションが期待される。得られた系について、極低温域までの磁気測定と熱測定を行った。この結果、多次元的な相互作用をもつにもかかわらず、磁気的秩序状態に転移することなく、低温ではスピン液体状態にあることが結論された。これは、スピンフラストレーションが長距離の磁気的秩序を阻害したためと考えられる。極低温域における磁気測定と熱測定から、スピン液体状態の磁化率と比熱の温度依存性を実験的に決定することができた。さらに、これを説明するためのモデルについても検討した。
さらに本年度は、いくつかの新規トリプチセン誘導体の合成に成功している。ドナー性とアクセプター性を系について、それぞれその合成に成功した。現在、再結晶法や昇華法によって結晶作製を進めており、いくつかの系では、結晶構造解析や物性測定に取り掛かっている。また現在、電解結晶化によってラジカル塩の作製も行っている。

報告書

(2件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Quantum Spin Liquid State in a Two-Dimensional Semiconductive Metal-Organic Framework2020

    • 著者名/発表者名
      Misumi Yuki、Yamaguchi Akira、Zhang Zhongyue、Matsushita Taku、Wada Nobuo、Tsuchiizu Masahisa、Awaga Kunio
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 号: 39 ページ: 16513-16517

    • DOI

      10.1021/jacs.0c05472

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Auxiliary ligand-induced structural diversities of octacyanometalate-based heterobimetallic coordination polymers towards diverse magnetic properties2019

    • 著者名/発表者名
      Qian Jun, Yoshikawa Hirofumi, Hu Jingchun, Humphrey Mark G., Zhang Jinfang, Awaga Kunio, Zhang C
    • 雑誌名

      DALTON TRANSACTIONS

      巻: 48 号: 22 ページ: 7666-7676

    • DOI

      10.1039/c9dt00654k

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] In situ formed [M(CN)(9)] (M = W, Mo) as a building block for the construction of two nona-cyanometalate-bridged heterometallic coordination polymers2019

    • 著者名/発表者名
      Qian Jun, Yoshikawa Hirofum, Humphrey Mark G., Zhang Jinfang, Awaga Kunio, Zhang Chi
    • 雑誌名

      CRYSTENGCOMM

      巻: 21 号: 29 ページ: 4363-4372

    • DOI

      10.1039/c9ce00579j

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [備考] 物性化学研究室 http://advmat.chem.nagoya-u.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 物性化学研究室

    • URL

      http://advmat.chem.nagoya-u.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-07-04   更新日: 2021-12-27  

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