| 研究課題/領域番号 |
19K22201
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| 研究種目 |
挑戦的研究(萌芽)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 審査区分 |
中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
伊東 忍 大阪大学, 工学研究科, 教授 (30184659)
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| 研究期間 (年度) |
2019-06-28 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2020年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
2019年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
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| キーワード | 単核銅含有銅モノオキシゲナーゼ / 多糖類の酸化的分解反応 / 酵素活性中心モデル錯体 / 分子状酸素の活性化 / 反応機構 / 不活性アルカンの酸化 / 多糖類分解酵素 / メタン酸化酵素 / 銅錯体 / 酸化反応機構 / 構造活性相関 / 銅含有酸素添加酵素 / 活性中心モデル錯体 / 酸素活性化 |
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| 研究開始時の研究の概要 |
リグノセルロース系バイオマスは、バイオ燃料の原料として地球上に最も豊富に存在する 原材料であり、主に、セルロースやヘミセルロースと芳香族系の高分子(リグニン)で構成されている。このリグノセルロース系バイオマスは、再生可能エネルギーの原料としてのみならず、化学製品の材料としても大きな可能性を秘めている。本研究では、最近発見された新しい銅含有酸素添加酵素であるPolysaccharide Monooxygenase(PMO)に着目し、酵素活性中心の精密なモデル化と、それを用いた反応機構の解明、および多糖類の酸化的分解反応系の開発を行う。
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| 研究成果の概要 |
バイオマスの有効利用と言う観点から、新しく発見されたPolysaccharide Monooxygenase（PMO）が発見され注目されている。この酵素は活性中心に、ヒスチジン由来のイミダゾール基が二つと、ペプチドN-末端のアミノ基が配位した三配位構造（Histidine brace）を有し、分子状酸素を用いてセルロースのβ-1,4-グリコシド結合を酸化的に切断する。しかし反応機構の詳細は不明である。本研究では、PMO活性中心の精密なモデルを設計・合成し、Histidine brace構造の重要性や反応機構の詳細を明らかにし、それを用いた多糖類や不活性アルカンの触媒的酸化反応を開発した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
銅錯体による分子状酸素の活性化は、錯体化学、触媒化学、生物無機化学などの分野における重要な研究課題である。これまでに、一連の二核銅－活性酸素錯体が合成され、構造、分光学的特性、反応性などが明らかにされてきたが、単核銅活性酸素錯体に関する研究は遅れている。本研究では、新しい単核銅含有モノオキシゲナーゼ活性中心の構造と機能に着目し、その精密モデル化と、それを用いた多糖類および不活性アルカンの触媒的酸化反応を開発した。本研究の成果は、単核銅中心における分子状酸素の活性化機構の解明に繋がるのみならず、新しいバイオ燃料合成のための触媒技術開発に対して重要な情報を提供するものとして、その意義は大きい。
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