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カーボンエッジ配位化学に立脚した非貴金属カーボン電極触媒の開拓

研究課題

研究課題/領域番号 19K22202
研究種目

挑戦的研究(萌芽)

配分区分基金
審査区分 中区分34:無機・錯体化学、分析化学およびその関連分野
研究機関北海道大学 (2020)
大阪大学 (2019)

研究代表者

小野田 晃  北海道大学, 地球環境科学研究院, 教授 (60366424)

研究期間 (年度) 2019-06-28 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
2020年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
2019年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワード固体高分子形燃料電池 / 非貴金属カーボン電極触媒 / 酸素還元反応 / カーボン材料 / ジアザヘキサベンゾコロネン / カーボンエッジ / カーボンエッジ配位化学 / 非貴金属カーボン触媒 / 電極触媒 / ジアザヘキサベンゾ コロネン
研究開始時の研究の概要

本研究は、固体高分子形燃料電池カソードにおいて酸素から水への4電子還元を伴う酸素還元反応のための高効率かつ高耐久性を兼ね備えた非貴金属カーボン電極触媒を開発する。電導性・高耐久性を兼ね備えたグラフェン材料に、酸素還元を触媒する精密な金属活性点を組み込んだ非貴金属カーボン電極触媒を調製する。ジアザヘキサベンゾコロネン骨格を基軸として、カーボンエッジ配位化学に立脚した含窒素金属錯体活性点の構築と、プログラム化サーマル合成を駆使したグラフェン構造の構築、を両輪としたカーボン触媒調製法を突破口に、高活性・高耐久性を実現した非貴金属カーボン電極触媒を創製する。

研究成果の概要

本研究では、電気化学的酸素還元のための非貴金属電極触媒となるFe/N/C触媒を高活性化するために、Fe-Nx活性点の精密な構築手法を開拓した。具体的には、平面的に縮環するように並んだ芳香環が焼成時に優先的に酸化され、熱的に安定なグラフェン構造を構築する性質を利用した。2,3-ビスピリジルトリフェニレン構造を有するモノマーからボトムアップ合成により調製されるポリマーを前駆体に利用し、含窒素グラフェンナノリボン構造上にFe-Nx活性点をもつFe/N/C触媒を調製した。この触媒の構造同定を行うとともに、高い酸素還元反応活性を示すことを電気化学的手法により明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

固体高分子形燃料電池は、高効率なエネルギー変換を実現する技術として最も期待されている。しかし、カソードでの酸素から水への4電子還元を伴う酸素還元反応の高活性かつ安価な電極触媒の開発が依然としてボトルネックであり、白金電極材料に代わる非貴金属材料を基盤とした高効率かつ高耐久性を兼ね備えたカソード電極材料の開発が望まれている。本研究では、高電導性・高耐久性を兼ね備えたグラフェン材料に、酸素還元を触媒する精密な金属活性点を組み込んだ非貴金属カーボン電極触媒の開発に取り組んだ基礎研究として意義がある。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (8件) (うち招待講演 1件) 備考 (2件) 産業財産権 (1件)

  • [国際共同研究] CEA(フランス)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] CEA(フランス)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] Thermally Controlled Construction of Fe-Nx Active Sites on the Edge of a Graphene Nanoribbon for an Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction2021

    • 著者名/発表者名
      Matsumoto Koki、Onoda Akira、Kitano Tomoyuki、Sakata Takao、Yasuda Hidehiro、Campidelli Stephane、Hayashi Takashi
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 13 号: 13 ページ: 15101-15112

    • DOI

      10.1021/acsami.0c21321

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Oxygen Reduction Reaction Activity and Characterization of Fe/N/C Catalysts Prepared by Pyrolysis of Fe Complexes Containing 1,12-Diazatriphenylene as a Ligand Structure2021

    • 著者名/発表者名
      Koki Matsumoto, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Oxygen Reduction Reaction Activity of Fe/N/C Catalysts Prepared by Pyrolysis of Fe Complexes Containing 1,12-Diazatriphenylene Moieties as a Ligand Structure2020

    • 著者名/発表者名
      Koki Matsumoto, Yosuke Takagi, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      日本化学会第100回春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 含窒素グラフェンナノリボン構造を有するFe/N/C触媒の調製と評価2020

    • 著者名/発表者名
      松元 香樹, 小野田 晃, 林 高史
    • 学会等名
      オンライン研究会「錯体化学に基づく分子の構造変換設計と機能制御」
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 1,12-ジアザトリフェニレン骨格を有する鉄錯体を原料としたFe/N/C触媒の調製2020

    • 著者名/発表者名
      松元 香樹, 小野田 晃, 林 高史
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] カーボンエッジ配位化学に立脚した非貴金属電極触媒の創製2020

    • 著者名/発表者名
      小野田 晃, 松元 香樹, 林 高史
    • 学会等名
      文部科学省ナノテクノロジープラットフォーム事業 大阪大学ナノテクノロジー設備供用拠点 微細構造解析プラットフォーム 2020年度 第1回地域セミナー
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Electrocatalytic Activity of Non-precious Metal Carbon Catalysts Prepared from N- or S-containing Expanded Precursors2019

    • 著者名/発表者名
      Koki Matsumoto, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      錯体化学会 第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Oxygen Reduction Reaction Activity of Fe/N/C Catalysts Prepared by Pyrolysis of Fe Complexes Containing 1,12-Diazatriphenylene Moieties as a Ligand Structure2019

    • 著者名/発表者名
      Koki Matsumoto, Yosuke Takagi, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      The 100th Conference of Japan Society of Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Oxygen Reduction Reaction Activity of Fe/N/C Catalysts with Precisely Constructed Active Site Structure2019

    • 著者名/発表者名
      Koki Matsumoto, Akira Onoda, Takashi Hayashi
    • 学会等名
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC7)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [備考]

    • URL

      https://onoda-lab.jp/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/index.html

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [産業財産権] 金属複合体、含窒素多環式化合物、焼成体及びその製造方法、酸素還元触媒、酸素発生触媒、及び、水素発生触媒2020

    • 発明者名
      林 高史、小野田 晃、松元 香樹、郷田 隼、米原 宏司
    • 権利者名
      国立大学法人大阪大学、株式会社日本触媒
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2020-037053
    • 出願年月日
      2020
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2019-07-04   更新日: 2022-01-27  

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