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サイト選択的化学吸着によるグラフェンナノリボンのバンドギャップアクティブ制御

研究課題

研究課題/領域番号 19KK0136
研究種目

国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))

配分区分基金
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関京都大学 (2020-2023)
北海道大学 (2019)

研究代表者

猪瀬 朋子  京都大学, 白眉センター, 特定准教授 (10772296)

研究分担者 小関 良卓  東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (80780634)
田中 啓文  九州工業大学, 大学院生命体工学研究科, 教授 (90373191)
研究期間 (年度) 2019-10-07 – 2025-03-31
研究課題ステータス 交付 (2023年度)
配分額 *注記
18,460千円 (直接経費: 14,200千円、間接経費: 4,260千円)
2023年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2022年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2021年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2020年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2019年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
キーワードグラフェン / グラフェンナノリボン / 探針増強ラマン散乱 / 分子表面修飾 / 化学的表面修飾 / 探針増強ラマン散乱(TERS) / 銀ナノワイヤー / 探針増強ラマン散乱法(TERS) / 表面分子修飾
研究開始時の研究の概要

グラフェンナノリボン (GNR) は、ダウンサイズの限界が近づく微細化の分野において、さらなる微細化の可能性を有する次世代微細配線材料である。GNRの実用化に向けては、その電子状態を再現よく精密に制御することが急務である。
本研究ではまず、化学的アンジップ法により得られた単層GNRに、GNRの自由電子に対して量子閉じ込めを引き起こす低分子量分子を共有結合させ、GNRの精密な電子状態制御を目指す。分子修飾後のGNRは、探針増強ラマン散乱法によりナノ領域での分子吸着と電子状態との関係を明らかにする。その後実際にGNRを電界効果トランジスタとしてデバイス化し、その性能評価を行い、実際の応用へ繋げる。

研究実績の概要

本年度は、昨年度報告した光誘起によってグラフェン表面上の任意位置に共有結合で分子を修飾することが可能なphoto-induced covalently modified graphene (PICM-G)を応用し、酢酸修飾型グラフェンのグラフェン増強ラマン散乱(GERS)としての有用性を評価した。酢酸分子を光誘起で表面修飾したグラフェンシートを用いて、このシート上にローダミン6Gを添加し、そのラマン散乱信号を計測したところ、表面分子修飾をしていない領域のグラフェンシート上で計測した場合と比較して、25倍程度増強されたラマン信号を得られることを明らかにした。GERSにおけるラマン増強の大きさは、グラフェンのフェルミ準位を基準とした吸着分子のHOMOとLUMOに依存すると考えられることから、酢酸修飾によるグラフェンのフェルミ順位シフトが、大きな増強をもたらしたと考察される。この結果から、酢酸を用いたPICM-GがGERS基盤であることが示唆された。
本年度は、昨年度まで解析を進めていた化学的アンジップ法で合成したグラフェンナノリボンのTERSによる電子状態評価について、smallに報告した他、GERSおよびリモート励起可能なAgNWプローブに関して学術論文に報告した。また、合計4件の国際学会で口頭発表を行い、このうちSPIEとAPC2023では招待講演を行い、プロジェクトに関連するこれまでの研究成果報告を行った。また、2023年9月に、フランスENS Paris Saclayの Prof. Rémi Métivier、Prof. Keitaro Nakatani、オーストリアTU GrazのProf. Paolo Falcaroの研究室を訪問し、光・材料化学の観点からナノワイヤープローブのさらなる改良、開発に関して議論を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本年度は、これまでに計測および解析を継続的に進めてきた、化学的アンジップ法で合成したグラフェンナノリボンに存在する電子状態の不均一性に関して、smallに報告した他、表面分子修飾したグラフェンを用いたGERSへの応用およびその成果の論文報告、また国際学会で招待講演を行っている。また、プロジェクトの可能性を広げることを目的とし、ヨーロッパ内での新たな研究者との議論を進めることができたことから、おおむね順調に進展している。

今後の研究の推進方策

今後は引き続き、グラフェンナノリボン上の任意の位置へ、光誘起反応を用いた分子の表面修飾条件を検討するとともに、分子修飾に伴って起こる電子状態の変化について、TERSを用いて明らかにする。さらに、現在TERS用ナノプローブのさらなる改良を目指し、長さの異なるナノロッドの合成や、機能性材料とナノワイヤーの融合について、ヨーロッパの研究者のネットワークを広げながら取り組んでおり、新規開発するナノプローブをTERS計測に応用することで、より精度の高い計測の可能性についても検討する。また、これまでの研究成果を取りまとめ、国際学会を含む学会において研究成果の情報発信を積極的に行う。

報告書

(5件)
  • 2023 実施状況報告書
  • 2022 実施状況報告書
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2023 2022 2021 2020 2019 その他

すべて 国際共同研究 (9件) 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 10件、 査読あり 10件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 7件、 招待講演 3件) 備考 (1件) 学会・シンポジウム開催 (1件)

  • [国際共同研究] ルーバン大学(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
  • [国際共同研究] ルーバン大学(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 厦門大学(中国)

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [国際共同研究] ルーバン大学(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 厦門大学(中国)

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [国際共同研究] ルーバン大学(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 厦門大学(中国)

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [国際共同研究] ルーバン大学(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [国際共同研究] 厦門大学(中国)

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [雑誌論文] A light-mediated covalently patterned graphene substrate for graphene-enhanced Raman scattering (GERS)2023

    • 著者名/発表者名
      Feng Guilin、Suzuki Nozomu、Zhang Qiang、Li Jiangtao、Inose Tomoko、Taemaitree Farsai、K. M. Muhammed Shameem、Toyouchi Shuichi、Fujita Yasuhiko、Hirai Kenji、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 59 号: 76 ページ: 11417-11420

    • DOI

      10.1039/d3cc03304j

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Remote Excitation of Tip-Enhanced Photoluminescence with a Parallel AgNW Coupler2023

    • 著者名/発表者名
      Peeters Wannes、Toyouchi Shuichi、Fujita Yasuhiko、Wolf Mathias、Fortuni Beatrice、Fron Eduard、Inose Tomoko、Hofkens Johan、Endo Takahiko、Miyata Yasumitsu、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Omega

      巻: 8 号: 41 ページ: 38386-38393

    • DOI

      10.1021/acsomega.3c04952

    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Liquid-phase photo-induced covalent modification (PICM) of single-layer graphene by short-chain fatty acids2023

    • 著者名/発表者名
      Feng Guilin、Inose Tomoko、Suzuki Nozomu、Wen Han、Taemaitree Farsai、Wolf Mathias、Toyouchi Shuichi、Fujita Yasuhiko、Hirai Kenji、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 15 号: 10 ページ: 4932-4939

    • DOI

      10.1039/d2nr06698j

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Length-Controllable Gold-Coated Silver Nanowire Probes for High AFM-TERS Scattering Activity2022

    • 著者名/発表者名
      Wen Han、Li Jiangtao、Zhang Qiang、Inose Tomoko、Peeters Wannes、Fortuni Beatrice、Asakawa Hitoshi、Masuhara Akito、Hirai Kenji、Toyouchi Shuichi、Fujita Yasuhiko、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 23 号: 4 ページ: 1615-1621

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.2c03985

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] All-Optical and One-Color Rewritable Chemical Patterning on Pristine Graphene under Water2022

    • 著者名/発表者名
      Toyouchi Shuichi、Wolf Mathias、Feng Guilin、Fujita Yasuhiko、Fortuni Beatrice、Inose Tomoko、Hirai Kenji、De Feyter Steven、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 13 号: 17 ページ: 3796-3803

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c00446

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Gold-coated silver nanowires for long lifetime AFM-TERS probes2022

    • 著者名/発表者名
      Wen Han、Inose Tomoko、Hirai Kenji、Akashi Taiki、Sugioka Shoji、Li Jiangtao、Peeters Wannes、Fron Eduard、Fortuni Beatrice、Nakata Yoshihiko、Rocha Susana、Toyouchi Shuichi、Fujita Yasuhiko、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 14 号: 14 ページ: 5439-5446

    • DOI

      10.1039/d1nr07833j

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Gold-Photodeposited Silver Nanowire Endoscopy for Cytosolic and Nuclear pH Sensing2021

    • 著者名/発表者名
      Zhang Qiang、Inose Tomoko、Ricci Monica、Li Jiangtao、Tian Ya、Wen Han、Toyouchi Shuichi、Fron Eduard、Ngoc Dao Anh Thi、Kasai Hitoshi、Rocha Susana、Hirai Kenji、Fortuni Beatrice、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 4 号: 9 ページ: 9886-9894

    • DOI

      10.1021/acsanm.1c02363

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Gold-etched Silver Nanowire Endoscopy: Towards a Widely Accessible Platform for SERS-based Analysis in Living Cells2021

    • 著者名/発表者名
      Ricci Monica, Fortuni Beatrice, Vitale Raffaele, Zhang Qiang, Fujita Yasuhiko, Toyouchi Shuichi, Lu Gang, Rocha Susana, Inose Tomoko, Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      Analytical Chemistry

      巻: 93 号: 12 ページ: 5037-5045

    • DOI

      10.1021/acs.analchem.0c04120

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Low-Cytotoxic Gold-Coated Silver Nanoflowers for Intracellular pH Sensing2020

    • 著者名/発表者名
      Zhang Qiang、Wen Han、Watanabe Kiri、Kotani Ibuki、Ricci Monica、Fortuni Beatrice、Dao Anh Thi Ngoc、Masuhara Akito、Hirai Kenji、Kasai Hitoshi、Inose Tomoko、Uji-i Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Applied Nano Materials

      巻: 3 号: 8 ページ: 7643-7650

    • DOI

      10.1021/acsanm.0c01278

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] FRET-based intracellular investigation of nanoprodrugs toward highly efficient anticancer drug delivery2020

    • 著者名/発表者名
      Taemaitree Farsai、Fortuni Beatrice、Koseki Yoshitaka、Fron Eduard、Rocha Susana、Hofkens Johan、Uji-i Hiroshi、Inose Tomoko、Kasai Hitoshi
    • 雑誌名

      Nanoscale

      巻: 12 号: 32 ページ: 16710-16715

    • DOI

      10.1039/d0nr04910g

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Surface engineering of plasmonic nanowire probes toward efficient intracellular material sensing and delivery2023

    • 著者名/発表者名
      Tomoko Inose
    • 学会等名
      SPIE Nanoscience + Engineering
    • 関連する報告書
      2023 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Nanoscale imaging of chemically unzipped graphene nanoribbons by silver nanowire-based tip-enhanced Raman scattering microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Tomoko Inose, Shuichi Toyouchi, Shinnosuke Hara, Shoji Sugioka, Peter Walke, Steven De Feyter, Yasuhiko Fujita, Hirofumi Tanaka, Hiroshi Uji-i
    • 学会等名
      TERS-8
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Plasmon-based nanowire for single live-cell investigation2022

    • 著者名/発表者名
      Tomoko Inose
    • 学会等名
      Asian Research Network (ARN) Young Scientists Forum (AsiaNANO2022)
    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Photo induced covalent modification of graphene2021

    • 著者名/発表者名
      Feng Guilin, Tomoko Inose, Kenji Hirai, Hiroshi Ujii
    • 学会等名
      The fourth International Workshop on Symbiosis of Biology and Nanodevices
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Gold coated silver nanowire based high performance AFM-TERS microscopy2021

    • 著者名/発表者名
      Han Wen, Tomoko Inose, Kenji Hirai, Taiki Akashi, Shoji Sugioka, Jiangtao Li, Wannes Peeters, Eduard Fron, Beatrice Fortuni, Susana Rocha, Shuichi Toyouchi, Yasuhiko Fujita, and Hiroshi Uji-i
    • 学会等名
      The fourth International Workshop on Symbiosis of Biology and Nanodevices
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Low-cytotoxic gold coated silver nanoflowers toward precise intracellular pH sensing2021

    • 著者名/発表者名
      Tomoko Inose
    • 学会等名
      Pacifichem
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 探針増強ラマン分光法を用いた化学的アンジップグラフェンナノリボン生成機構解明2021

    • 著者名/発表者名
      猪瀬 朋子、豊内 秀一、原 慎之介、杉岡 祥治、藤田 康彦、Steven De Feyter、田中 啓文、雲林院 宏
    • 学会等名
      日本化学会 第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 探針増強ラマン分光法によるグラフェンナノリボンの評価2020

    • 著者名/発表者名
      杉岡 祥治、豊内 秀一、原 慎之介、猪瀬 朋子、平井 健二、藤田 康彦、田中 啓文、雲林院 宏
    • 学会等名
      第81回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] End shape engineering of silver nanowire for tip-enhanced Raman microscopy2020

    • 著者名/発表者名
      INOSE, Tomoko; TOYOUCHI, Syuichi; HARA, Shinnosuke; HIRAI, Kenji; FUJITA, Yasuhiko; TANAKA, Hirofumi; UJI-I, Hiroshi
    • 学会等名
      第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Pencil-like silver nanowires toward high-performance TERS probes2019

    • 著者名/発表者名
      Tomoko Inose, Shuichi Toyouchi, Akito Masuhara, Yasuhiko Fujita, Kenji Hirai, Hiroshi Uji-i
    • 学会等名
      The 7th International Conference On Tip-Enhanced Raman Spectroscopy
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [備考] SPIRITS/LIMNI joint workshop

    • URL

      https://limni.kuleuven.be/events/LIMNI-SPIRITS-Workshop-on-Innovative-Materials-and-Nanoscale-Analysis

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書
  • [学会・シンポジウム開催] The SPIRITS/LIMNI joint workshop Innovative materials and nanoscale analysis -to unravel complex molecular systems-2022

    • 関連する報告書
      2022 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2019-10-10   更新日: 2024-12-25  

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