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パワフルな有機合成を実現するカプセル型触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 20037024
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関富山大学

研究代表者

椿 範立  富山大学, 大学院・理工学研究部(工学), 教授 (00272401)

研究分担者 米山 嘉治  富山大学, 大学院・理工学研究部(工学), 准教授 (30240386)
張 〓  富山大学, 大学院・理工学研究部(工学), 助教 (40345559)
研究期間 (年度) 2008 – 2009
研究課題ステータス 完了 (2009年度)
配分額 *注記
3,700千円 (直接経費: 3,700千円)
2009年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2008年度: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
キーワード触媒 / ゼオライト / DME / 石油代替燃料 / 合成ガス / GTL / C1化学 / カプセル触媒 / 膜
研究概要

本研究では,従来の触媒膜の生成技術で困難である大きな面積を持つゼオライト膜の製造を避け,容易な小さな触媒粒子の表面にゼオライト膜を生成させ,ゼオライト膜を持つカプセル型の触媒反応場を設計した。コアの触媒とシェルのゼオライト触媒膜に別々の反応及びin situ分離機能を与え,新しい触媒反応インテグレーションシステムの創成,およびシンプルかつミクロ化した反応分離プロセスを追求する。各種ゼオライト膜及びメソポーラス膜を触媒ペレット表面へ構築し,より多彩なカプセル触媒の実現とともに,連続反応をはじめ,複数の化学反応を一括完成できる普遍的システムを追及する。
本年度は,ジメチルエーテル(DME)の直接合成用カプセル触媒を合成した。この触媒はコアにメタノール合成触媒,シェルに固体酸触媒(HZSM-5)を持つカプセル触媒で,合成ガスはコアの触媒でメタノールを生成し,シェルのHZSM-5の酸触媒作用により,脱水反応を受け,DMEを生成する。本研究ではコアにメタノール合成触媒であるCuZnOペレット触媒を用い,先ずアルミナを含まないシリケート膜を水熱合成で調製してから,HZSM-5膜を調製しカプセル触媒を合成した。
DMEの合成反応を行うと,カプセル触媒は総炭素転化率は21.0%とそれほど高くなかったが,DMEの選択率は78.6%と,ICI触媒とゼオライトの物理混合触媒の40.5%よりもはるかに高かった。カプセル触媒では生成する全てのメタノールは必ずゼオライトの細孔を通って脱水反応を受けるのに対して,物理混合触媒ではメタノールは拡散によってのみゼオライトの細孔に入り,脱水反応を受けるため,一部のメダノールしか脱水反応を受けないため,カプセル触媒の方がDMEの選択率が高くなると考えられた。
以上,本研究により合成ガスから直接DMEを合成するカプセル触媒の合成に成功した。

報告書

(2件)
  • 2009 実績報告書
  • 2008 実績報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2010 2009 2008 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件) 学会発表 (17件)

  • [雑誌論文] Direct Synthesis of Isoparaffin from Synthesis Gas under Supercritical Conditions2010

    • 著者名/発表者名
      Y.Yoneyama, X.Sun, T.Wang, T.Zhao, T.Iwai, K.Ozaki, N, Tsubaki
    • 雑誌名

      Catalysis Today 149

      ページ: 105-110

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Silicalite-1 Membrane Encapsulated Rh/Activated-Carbon Catalyst for Hydroformylation of 1-Hexene with High Selectivity to Normal Aldehyde2010

    • 著者名/発表者名
      X.Li, Y.Zhang, M.Meng, G.Yang, X.San, M.Takahashi, N.Tsubaki
    • 雑誌名

      J.Membrane Science 347

      ページ: 220-227

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-Step Synthesis of H-β Zeolite-Enwrapped Co/Al2O3 Fischer-Tropsch Catalyst with High Spatial Selectivity2009

    • 著者名/発表者名
      J.He, M.Meng, Y.Yoneyama, N.Tsubaki
    • 雑誌名

      J.Catalysis 265

      ページ: 26-34

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A new method of low temperature methanol synthesis2009

    • 著者名/発表者名
      B.Xu, R.Yang, F.Meng, P.Reubroycharoen, T.Vitidsant, Y.Zhang, Y.Yoneyama, N.Tsubaki
    • 雑誌名

      Catalysis Survey from Asia 13

      ページ: 147-163

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design and Dermination of New Bimodal Pore Catalyst Structure with Hetero Atom Combination by Inside-pore Organization of Nano-particles from Sol2009

    • 著者名/発表者名
      Y.Hang, N.Tsubaki, R.Yang, K.Matsuda, S.Ikeno
    • 雑誌名

      J.Nanosci. Nanotechno 9

      ページ: 3866-3871

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design Zeolite Capsule Catalyst by Controlling the Support Size for the Direct Synthesis of Isoparaffin2008

    • 著者名/発表者名
      Guohui Yang, Jingjiang He, Yoshiharu Yoneyama, Yisheng Tan, Yizhuo Han, Noritatsu Tsubaki
    • 雑誌名

      Research on Chemical Intermediates 34

      ページ: 771-778

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design and Modification of Zeolite Capsule Catalyst, A Confined Reaction Field, and its Application in One-Step Isoparaffin Synthesis from Syngas2008

    • 著者名/発表者名
      G Yang, J. He, Y. Zhang, Y. Yoneyama, Y. Tan, Y. Han, T. Vitidsant, N. Tsubaki
    • 雑誌名

      Energy and Fuels 22

      ページ: 1463-1468

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-Step Synthesis of Isoparaffin from Synthesis Gas Using Hybrid Catalyst with Sunercritical Butane2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Yoneyama, X. San, T. Iwai, N. Tsubaki
    • 雑誌名

      Energy and Fuels 22

      ページ: 2873-2876

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydroformylation fo 1-Hexene on Silicalite-1 Zeolite Membrane Coated Pd-Co/A.C.Catalyst

    • 著者名/発表者名
      X.Li, Y.Zhang, F Meng, X.San, G.Yang, M.Meng, M.Takahashi, N.Tsubaki
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis (in press)

    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] steam reforming of vegetable oil using bimodal catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Arano, Yi Zhang, Yoshiharu Yoneyama, Noritatsu Tsubaki
    • 学会等名
      4th Japan-China Workshop on Environmental Catalysis and Eco-materialss
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2009-11-05
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] CO2 reforming of CH4 over platinum based bimodal pore catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      K.Tao, S.Terao, Y.Zhang, Y.Yoneyama, N.Tsubaki
    • 学会等名
      4th Japan-China Workshop on Environmental CatalYsis and Eco-materialss
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2009-11-05
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] Hydroformation of 1-hexene on slicalite-1 zeolite membrane coated Pd-Co/A.C. Catalyst2009

    • 著者名/発表者名
      X.Li, Y.Zhang, M.Takahashi, M.Meng, N.Tsubaki
    • 学会等名
      12th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • 発表場所
      秋田
    • 年月日
      2009-10-15
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] Low-temperature methanol synthesis on Cu/ZnO catalyst drying with SCF of CO22009

    • 著者名/発表者名
      F.Meng, X.Li, Y.Zhang, M.Meng, N.Tsubaki
    • 学会等名
      12th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • 発表場所
      秋田
    • 年月日
      2009-10-14
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] Chemical Process Intensification by Multiple Functional Capsule Catalysts2009

    • 著者名/発表者名
      N.Tsubaki
    • 学会等名
      13th Asian Chemical Congress
    • 発表場所
      Shanghai, China
    • 年月日
      2009-09-15
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] From C1 chemistry to C2 chemistry2009

    • 著者名/発表者名
      N.Tsubaki
    • 学会等名
      International Workshop of Polyolefin and Catalysis
    • 発表場所
      Shanghai, China
    • 年月日
      2009-09-13
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] New progress in C1 chemistry and C2 chemistry2009

    • 著者名/発表者名
      N.Tsubaki
    • 学会等名
      60^<th> Anniversary Memorial Forum of Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences
    • 発表場所
      Dalian, China
    • 年月日
      2009-09-10
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] Plasma enhanced catalytic reforming of biomass tar model compound to syngas2009

    • 著者名/発表者名
      Y.Yoneyama, N.Ohta, N.Tsubaki
    • 学会等名
      10th Japan-China Symposium on Coal and C1 Chemistry
    • 発表場所
      筑波
    • 年月日
      2009-07-27
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] Partial Oxidation of Liquefied natural Gas by Pulsed Spark2009

    • 著者名/発表者名
      Y.Yoneyama, T.Hayakawa, N.Tsubaki
    • 学会等名
      10th Japan-China Symposium on Coal and C1 Chemistry
    • 発表場所
      筑波
    • 年月日
      2009-07-27
    • 関連する報告書
      2009 実績報告書
  • [学会発表] Design, Preparation and Application of Zeolite Capsule Catalyst2008

    • 著者名/発表者名
      Noritatsu Tsubaki, Guohui Yang, Yi Zhang, Yoshiharu Yoneyama
    • 学会等名
      Japan-China Cooperative Symposium on Material Science and Nanotechnology
    • 発表場所
      Jinan, China
    • 年月日
      2008-12-10
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Selective Isoparaffin Synthesis with Zeolite Capsule Catalyst2008

    • 著者名/発表者名
      Yoshiharu Yoneyama, Guohui Yang, Yi Zhang, Noritatsu Tsubaki
    • 学会等名
      International Conference on Surfaces, Coatings and Nano structured Materials (NanoSmat 2008
    • 発表場所
      スペイン,バルセロナ
    • 年月日
      2008-10-23
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] カプセル型触媒を用いるホルミル化反応2008

    • 著者名/発表者名
      高橋稔, 劉勇, 張〓, 米山嘉治, 椿範立
    • 学会等名
      触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-25
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Design and modification of zeolite capsule catalyst, a confined reaction field, and its application in one-step isoparaffin synthesis from syngas2008

    • 著者名/発表者名
      Guohui Yang, Yi Zhang, Yoshiharu Yoneyama, Noritatsu Tsuhaki
    • 学会等名
      触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-25
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] コア-シェル構造を持つカプセル型触媒の反応特性2008

    • 著者名/発表者名
      米山嘉治, 何景江, 張〓, 椿範立
    • 学会等名
      触媒討論会
    • 発表場所
      名古屋大学
    • 年月日
      2008-09-23
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] One Step Synthesis of Alkylates from Syngas in Supercritical Phase Butane2008

    • 著者名/発表者名
      Yoshiharu Yoneyama, Guohui Yang, Yi Zhang, Noritatsu Tsubaki
    • 学会等名
      International Post-Symposium of ICC14 : Catalysis for Ultra Clean Fuels
    • 発表場所
      Dalian, China
    • 年月日
      2008-07-22
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Zeolite Capsule Catalyst : Design, Preparation and Application2008

    • 著者名/発表者名
      Noritatsu Tsubaki, Guohui Yang, Yoshiharu Yoneyama, Yi Zhang
    • 学会等名
      I14th International Catalysis Congress
    • 発表場所
      Seoul, Korea
    • 年月日
      2008-07-15
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] A Novel Core-Shell Catalyst with Spatial-Confined Effect and Shape Selectivity2008

    • 著者名/発表者名
      Noritatsu Tsubaki, Guohui Yang, Yoshiharu Yoneyama, Yi Zhang
    • 学会等名
      14th International Catalysis Congress
    • 発表場所
      Seoul, Korea
    • 年月日
      2008-07-15
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書

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公開日: 2008-04-01   更新日: 2018-03-28  

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