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金属ナノ構造体一分子複合系の赤外分光特性

研究課題

研究課題/領域番号 20043006
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関北海道大学

研究代表者

大澤 雅俊  北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (00108466)

研究期間 (年度) 2008
研究課題ステータス 完了 (2008年度)
配分額 *注記
2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
2008年度: 2,100千円 (直接経費: 2,100千円)
キーワード表面増強赤外吸収 / ナノ金属微粒子 / 表面振動分光 / 電極表面 / 電極触媒 / 水素発生 / 機能表面
研究概要

ナノ金属微粒子あるいはナノサイズの粗さをもつ金属表面に吸着した分子の赤外吸収強度が異常に増強される現象、表面増強赤外吸収(SEIRA)、の増強機構を電磁気学的観点から検討し、新たな理論モデルを構築した。このモデルは、従来のような有効誘電率近似を用いず、微粒子間の相互作用をより厳密に扱うとことに特徴がある。その結果、基板に誘起されるimage dipoleの影響を組み入れることが可能になった。この理論モデルは、増強度ならびにスペクトル形状が微粒子の形状、サイズ、密度に依存するという実験結果を適切に表現した。また、基板に誘起されるimage dipoleがSEIRAに大きく影響することを初めて明らかにした。モデル計算を通して、スペクトルを変形することなく増強度を最大にするナノ構造を明らかにした。
並行して、SEIRAを利用した固液界面反応計測を行い、Pt表面における硝酸化合物の還元反応とC1化合物の酸化反応、機能分子・錯体によるAu表面の機能化とその評価、電気二重層の再構成高速ダイナミクスの解析などを行い、いくつかの新しい知見を得た。最も重要な成果は、Ag電極を4, 4'-ビピリジンで修飾することにより、水の電気分解による水素発生が格段に促進されることを見出したことである。さらに、この反応が、単分子吸着した4, 4'-ビピリジンの酸化還元サイクルで触媒されていることを明らかにした。この結果から、分子の電子状態の制御により、さらに高活性な触媒システムが開発できる可能性があることを示唆された。さらなる検討は、ヒドロゲナーゼのような生体系における水素活性化機構の理解にも役立つものと期待される。

報告書

(1件)
  • 2008 実績報告書
  • 研究成果

    (32件)

すべて 2009 2008 その他

すべて 雑誌論文 (15件) (うち査読あり 13件) 学会発表 (16件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Fabrication of photochemical pattern on a self-assembled monolayer (SAM) of a ruthenium cluster under electrochemical control2009

    • 著者名/発表者名
      Y. Zhang
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry 19

      ページ: 261-267

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Recent progress in electrochemical surface science with atomic and Molecular Levels2009

    • 著者名/発表者名
      S. Ye
    • 雑誌名

      Electrochemistry 77

      ページ: 1-20

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 時間分解表面増強赤外分光による電極触媒反応解析2009

    • 著者名/発表者名
      G. Samjeske
    • 雑誌名

      表面科学 30

      ページ: 68-74

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [雑誌論文] Surface-enhanced infrared absorption spectroscopic studies of adsorbed nitrate, nitric oxide, and related compounds 1 : Reduction of adsorbed NO on a platinum electrode2008

    • 著者名/発表者名
      K. Nakata
    • 雑誌名

      Langmuir 24

      ページ: 4352-4357

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface-enhanced infrared absorption spectroscopic studies of adsorbed nitrate, nitric oxide, and related compounds 2 : Nitrate ion adsorption at a platinum electrode2008

    • 著者名/発表者名
      K. Nakata
    • 雑誌名

      Langmuir 24

      ページ: 4358-4363

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formic acid electrooxidation on Pd in acidic solutions studied by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy2008

    • 著者名/発表者名
      H. Miyake
    • 雑誌名

      Physical Chemistry and Chemical Physics 10

      ページ: 3662-3669

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] An unexpected enhancement in methanol electro-oxidation on an ensemble of Pt(111) nanofacets : A case of nanoscale single crystal ensemble electrocatalysis2008

    • 著者名/発表者名
      C. Susut
    • 雑誌名

      Physical Chemistry and Chemical Physics 10

      ページ: 3712-3721

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical and infrared study of electro-oxidati6n of dimethyl ether (DME) on platinum polycrystalline electrode in acid solutions2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Zhang
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta 53

      ページ: 6093-6103

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dynamics of double-layer restructuring on a Pt electrode covered by CO : Laser-induced potential transient measurement2008

    • 著者名/発表者名
      A. Yamakata
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C 112

      ページ: 11427-11432

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Surface coordination of nitric oxide to a self-assembled monolayer of atriruthenium cluster : An in situ infrared spectroscopic study2008

    • 著者名/発表者名
      W. Zhou
    • 雑誌名

      Langmuir 24

      ページ: 8027-8035

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen evolution reaction catalyzed by proton-coupled redox cycle of 4,4-binvridine monolaver adsorbed on silver electrodes2008

    • 著者名/発表者名
      T. Uchida
    • 雑誌名

      Journal of American Chemical Society 130

      ページ: 10862-10863

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical behaviors of dimethyl ether on platinum single crystal Electrodes. Part I : Pt(111)2008

    • 著者名/発表者名
      L. Lu
    • 雑誌名

      Journal of Electroanalytical Chemistry 619

      ページ: 143-151

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Visible light responsive pristine metal oxide photocatalyst : Enhancement of activity by crystallization under hydrothermal treatment2008

    • 著者名/発表者名
      F. Amano
    • 雑誌名

      Journal of American Chemical Society 130

      ページ: 17650-17651

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] CO/Pt電極界面における電気二重層の構造ダイナミクス2008

    • 著者名/発表者名
      山方啓
    • 雑誌名

      表面科学 29

      ページ: 526-531

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 電極表面反応の表面増強赤外分光解析 : 裏から表を見る?2008

    • 著者名/発表者名
      大澤雅俊
    • 雑誌名

      表面技術 59

      ページ: 68-74

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] 電極界面におけるイオンの水和構造と破壊過程2009

    • 著者名/発表者名
      山方啓
    • 学会等名
      電気化学会第76回大会
    • 発表場所
      京都大学
    • 年月日
      2009-03-30
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Pt電極表面におけるCO酸化ダイナミクス : プレ酸化ピークの起源2009

    • 著者名/発表者名
      Gabor Samjeske
    • 学会等名
      電気化学会第76回大会
    • 発表場所
      京都大学
    • 年月日
      2009-03-30
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] 時間分解赤外分光法を用いたGaN光電極の光励起ダイナミクス2009

    • 著者名/発表者名
      山方啓
    • 学会等名
      第103回触媒討論会
    • 発表場所
      埼玉大学
    • 年月日
      2009-03-30
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] ビピリジン分子による電解水素発生の促進-有機分子による反応活性サイトの創成-2009

    • 著者名/発表者名
      内田太郎
    • 学会等名
      第103回触媒討論会
    • 発表場所
      埼玉大学
    • 年月日
      2009-03-30
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] 電極界面における疎水性イオンの水和殻の構造とダイナミクス2009

    • 著者名/発表者名
      山方啓
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日大理工学部、船橋
    • 年月日
      2009-03-29
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] 和周波発生 (SFG) 分光法によるリチウムイオン電池界面の構造研究2009

    • 著者名/発表者名
      柳輝金
    • 学会等名
      電気化学会第76回大会
    • 発表場所
      京都大学
    • 年月日
      2009-03-29
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Ag電極に吸着した4,4'-ビピリジンの酸化還元サイクルが触媒する水素発生反応2009

    • 著者名/発表者名
      内田太郎
    • 学会等名
      日本化学会第89春季年会
    • 発表場所
      日大理工学部、船橋
    • 年月日
      2009-03-27
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] ジメチルエーテル (DME) の電気化学的酸化反応のその場研究2009

    • 著者名/発表者名
      張一
    • 学会等名
      電気化学会第76回大会
    • 発表場所
      京都大学
    • 年月日
      2009-03-27
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Pt電極表面における水素発生反応の表面増強赤外分光解析2008

    • 著者名/発表者名
      大澤雅俊
    • 学会等名
      第28回表面科学学術講演会
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2008-11-13
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Surface-enhanced infrared absorption spectroscopic studies of adsorbed nitrate and nitric oxide adsorbed on platinum electrodes2008

    • 著者名/発表者名
      K. Nakata
    • 学会等名
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-State Science
    • 発表場所
      Honolulu, USA
    • 年月日
      2008-10-16
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Dynamics of water molecules in the electric double layer studied by laser induced potential transient measurements2008

    • 著者名/発表者名
      A. Yamakata
    • 学会等名
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-State Science
    • 発表場所
      Honolulu, USA
    • 年月日
      2008-10-16
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Enhanced hydrogen evolution reaction on Ag electrodes catalyzed by proton-coupled redox cycles of 4,4'-bipyridine adsorbed on the surface2008

    • 著者名/発表者名
      T. Uchida
    • 学会等名
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-State Science
    • 発表場所
      Honolulu, USA
    • 年月日
      2008-10-15
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Structure of water at the Pt/acid interface : An infrared study2008

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa
    • 学会等名
      2008 Annual Meeting of International Society of Electrochemistry
    • 発表場所
      Seville, Spain
    • 年月日
      2008-09-10
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Structure of water at the electrified platinum-water interface studied by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy2008

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa
    • 学会等名
      The 25th European Congress on Surface Science
    • 発表場所
      Liverpool, UK
    • 年月日
      2008-07-30
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Electrolysis of water on Ag electrode accelerated by the adsorption of 4,4'-bipyridine2008

    • 著者名/発表者名
      A. Yamakata
    • 学会等名
      Catalysis for Hydrogen Energy Production & Utilization, A Post-Symposium of the 14th International Congress on Catalysis
    • 発表場所
      Gyeongju, Korea
    • 年月日
      2008-07-22
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [学会発表] Potential oscillations in formaldehyde electrooxidation : A time-resolved surface-enhanced infrared study2008

    • 著者名/発表者名
      M. Osawa
    • 学会等名
      4th Gerischer Symposium
    • 発表場所
      Berlin, Germany
    • 年月日
      2008-06-25
    • 関連する報告書
      2008 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.cathokudai.acjp/osawai

    • 関連する報告書
      2008 実績報告書

URL: 

公開日: 2008-04-01   更新日: 2018-03-28  

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